烧结-碱溶法从高铝粉煤灰中浸出镓的研究.pdf

烧结⁃碱溶法从高铝粉煤灰中浸出镓的研究 ① 李 婷， 辛志峰， 徐 梦， 白林山， 董永平， 储向峰 （安徽工业大学 化学与化工学院，安徽 马鞍山 ２４３０００） 摘 要 以高铝粉煤灰为原料，通过对粉煤灰进行烧结活化、碱溶、滤洗等工艺，制得含镓溶液。 探讨了烧结助剂种类、碱液种类、碱 液浓度、液固比、浸出温度、浸出时间等因素对镓浸出效果的影响。 结果表明以碳酸钠作为烧结助剂，氢氧化钠作为浸出液溶剂， 在碱液浓度 ２００ ｇ／ Ｌ、液固比 ４０∶１、浸出温度 ６０ ℃、浸出时间 ６ ｈ 时，浸出液中镓含量达到 ４１．４３８ ｇ／ ｔ。 关键词 高铝粉煤灰； 烧结； 碱溶； 镓； 氧化铝 中图分类号 ＴＦ１１１文献标识码 Ａｄｏｉ１０．３９６９／ ｊ．ｉｓｓｎ．０２５３－６０９９．２０１６．０５．０２２ 文章编号 ０２５３－６０９９（２０１６）０５－００８４－０３ Ａｌｋａｌｉｎｅ Ｌｅａｃｈｉｎｇ ｏｆ Ｇａｌｌｉｕｍ ｆｒｏｍ Ｆｌｙ Ａｓｈ Ａｃｔｉｖａｔｅｄ ｂｙ Ｃａｌｃｉｎａｔｉｏｎ ＬＩ Ｔｉｎｇ， ＸＩＮ Ｚｈｉ⁃ｆｅｎｇ， ＸＵ Ｍｅｎｇ， ＢＡＩ Ｌｉｎ⁃ｓｈａｎ， ＤＯＮＧ Ｙｏｎｇ⁃ｐｉｎｇ， ＣＨＵ Ｘｉａｎｇ⁃ｆｅｎｇ （Ｓｃｈｏｏｌ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ， Ａｎｈｕｉ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ， Ｍａａｎｓｈａｎ ２４３０００， Ａｎｈｕｉ， Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ Ｗｉｔｈ ｈｉｇｈ⁃ａｌｕｍｉｎｕｍ ｃｏａｌ ｆｌｙ ａｓｈ ａｓ ｒａｗ ｍａｔｅｒｉａｌ， ａ ｇａｌｌｉｕｍ⁃ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ ｓｏｌｕｔｉｏｎ ｗａｓ ｐｒｅｐａｒｅｄ ｗｉｔｈ ａ ｐｒｏｃｅｓｓ ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ ｆｌｙ ａｓｈ ａｃｔｉｖａｔｅｄ ｂｙ ｃａｌｃｉｎａｔｉｏｎ， ａｌｋａｌｉ ｄｉｓｓｏｌｕｔｉｏｎ， ｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ ａｎｄ ｗａｓｈｉｎｇ． Ｔｈｅ ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｎ ｇａｌｌｉｕｍ ｌｅａｃｈｉｎｇ ｂｙ ｆａｃｔｏｒｓ， ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ ｔｙｐｅｓ ｏｆ ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ ａｄｄｉｔｉｖｅｓ， ｋｉｎｄｓ ｏｆ ａｌｋａｌｉｎｅ ｓｏｌｕｔｉｏｎ， ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ ｏｆ ａｌｋａｌｉｎｅ ｓｏｌｕｔｉｏｎ， ｌｉｑｕｉｄ⁃ｓｏｌｉｄ ｒａｔｉｏ， ｌｅａｃｈｉｎｇ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ａｎｄ ｌｅａｃｈｉｎｇ ｔｉｍｅ， ｗｅｒｅ ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄ． Ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗｅｄ ｔｈａｔ ｗｉｔｈ ｓｏｄｉｕｍ ｃａｒｂｏｎａｔｅ ａｓ ｓｉｎｔｅｒｉｎｇ ａｄｄｉｔｉｖｅ ａｎｄ ｓｏｄｉｕｍ ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ ａｓ ｌｅａｃｈｉｎｇ ｓｏｌｖｅｎｔ， ａｌｋａｌｉｎｅ ｓｏｌｕｔｉｏｎ ａｔ ｔｈｅ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ ｏｆ ２００ ｇ／ Ｌ， ｌｉｑｕｉｄ⁃ｓｏｌｉｄ ｒａｔｉｏ ａｔ ４０∶１， ｌｅａｃｈｉｎｇ ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ ａｔ ６０ ℃ ａｎｄ ｌｅａｃｈｉｎｇ ｔｉｍｅ ｏｆ ６ ｈ， ｔｈｅ ｃｏｎｔｅｎｔ ｏｆ ｇａｌｌｉｕｍ ｉｎ ｔｈｅ ｌｅａｃｈｉｎｇ ｓｏｌｕｔｉｏｎ ｒｅａｃｈｅｄ ４１．４３８ ｇ／ ｔ． Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ ｈｉｇｈ⁃ａｌｕｍｉｎａ ｃｏａｌ ｆｌｙ ａｓｈ； ｃａｌｃｉｎａｔｉｏｎ； ａｌｋａｌｉｎｅ ｌｅａｃｈｉｎｇ； ｇａｌｌｉｕｍ； ａｌｕｍｉｎａ ｏｘｉｄｅ 粉煤灰是燃煤电厂排放的一种工业固体废渣，是 目前世界上排放量最大的工业固体废弃物之一，但同 时又是巨大的可再生资源［１－２］。 高铝粉煤灰中氧化铝 的含量可高达 ４０％，相当于我国中低品位铝土矿 Ａｌ２Ｏ３的含量［３］，高铝粉煤灰已成为一种重要的非传 统的氧化铝资源［３－５］。 自然界中不存在独立的镓矿 物，由于镓和铝的化学性质相似，常以类质同象形式存 在于铝土矿中［６］。 在煤的燃烧过程镓可以在粉煤灰 中富集［７］，高铝粉煤灰中，镓含量高达 ４０～５０ ｇ／ ｔ，部 分品种粉煤灰中镓含量达到 １００ ｇ／ ｔ 以上，远大于镓工 业矿品位 ３０ ｇ／ ｔ［８］。 因此，高铝粉煤灰是提取铝镓的 好原料。 从粉煤灰中提取氧化铝或者浸出镓的报道很多， 而同时提取氧化铝和氧化镓混合物的报道较少。 本文 旨在从高铝粉煤灰中提取含量可控的氧化镓和氧化铝 的混合物，进而作为制氢的铝镓合金的原料。 镓在粉 煤灰中的赋存状态有两种一是留在原矿里，二是在通 过燃烧之后转化进入 Ａｌ⁃Ｓｉ 玻璃体的晶格中［７］。 高铝 粉煤灰铝硅玻璃体化学活性较低［９］，必须先对粉煤灰 中的惰性组分进行活化［１０］，而最常见的活化方法是高 温烧结法［９－１０］。 烧结产物的浸出分为酸性浸出和碱性 浸出，多数人对烧结产物的酸浸氧化铝进行了研究，而 本文采用碱性浸出法对镓的浸出效果进行研究，得到 碱性浸出镓的最佳工艺。 １ 试验部分 １．１ 试验原料及仪器 试验原料主要为高铝粉煤灰、碳酸钠（ＡＲ）、碳酸 钙（ＡＲ）、氧化钙（ＡＲ）、三氯化钛（ＡＲ）、氢氧化钠 （ＡＲ）。 其中粉煤灰来自内蒙古某发电厂，主要化学组 成见表 １。 由表 １ 可以看出，高铝粉煤灰中的主要成 分是氧化铝和氧化硅，两者含量将近 ９０％；氧化镓的 ①收稿日期 ２０１６－０３－０８ 基金项目 国家自然科学基金煤炭联合基金（Ｕ１３６１１２３） 作者简介 李 婷（１９８８－），女，河北石家庄人，硕士研究生，主要研究方向为从高铝粉煤灰中提取含量可控的氧化镓和氧化铝的混合物。 通讯作者 储向峰（１９６４－），男，安徽马鞍山人，教授，博士后，主要研究方向为从高铝粉煤灰中提取含量可控的氧化镓和氧化铝的混合物、 气敏材料及其传感器的研究、化学机械平坦化（ＣＭＰ）研究。 第 ３６ 卷第 ５ 期 ２０１６ 年 １０ 月 矿矿 冶冶 工工 程程 ＭＩＮＩＮＧ ＡＮＤ ＭＥＴＡＬＬＵＲＧＩＣＡＬ ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ Ｖｏｌ．３６ №５ Ｏｃｔｏｂｅｒ ２０１６ 万方数据 含量为 ０．００６８％ （由半定量分析可知，该粉煤灰镓的 含量为 ５５ ｇ／ ｔ）。 粉煤灰的 Ｘ 衍射图像如图 １ 所示，可 见粉煤灰的主要物相组成为莫来石和石英。 表 １ 高铝粉煤灰的主要化学组成（质量分数） ／ ％ Ａｌ２Ｏ３ＳｉＯ２ＣａＯＦｅ２Ｏ３Ｇａ２Ｏ３ ４９．０４４０．５９２．４７１．６４０．００６８ 203040 63; ;A 506070 2 / θ                    图 １ 高铝粉煤灰的 ＸＲＤ 图谱 主要仪器马弗炉（ＫＳＬ－１７００Ｘ），ＨＨ－４ 型数显恒 温水浴锅，电子分析天平（ＪＦ１００４），循环水式多用真 空泵，Ｘ⁃射线衍射仪（Ｂｒｕｋｅｒ Ｄ８ Ａｄｖａｎｃｅ，辐射管电压 ４０ ｋＶ，管电流 ４０ ｍＡ），Ｘ⁃射线荧光光谱仪（３６００ 型）， 电感耦合等离子发射光谱 ＩＣＰＳ－７５１０。 １．２ 试验方法 １．２．１ 粉煤灰的煅烧活化 将粉煤灰与碳酸钠、碳酸钙和氧化钙以质量比为 １∶１分别进行混合，在研钵内研磨使其混合均匀，放入 坩埚中，在马弗炉中程序升温到预定温度，恒温一段时 间，待程序降温结束取出焙烧物，冷却至室温，得到烧 结熟料。 １．２．２ 粉煤灰的碱浸 将烧结熟料用一定浓度的碱性溶液进行碱性浸 出，可以将熟料中的镓元素以镓酸根离子的形式浸出。 可选择的碱性溶液为氢氧化钠溶液和碳酸钠溶液，碱 性浸出需选择合适的碱性溶液浓度、液固比、浸出温 度、浸出时间。 １．２．３ 酸化及测定 用碱性溶液浸出的镓以镓酸根离子的形式存在， 向浸出液中加入一定量的盐酸溶液进行酸化，使镓酸 根转化为镓离子，以备进行 ＩＣＰＳ 测定浓度。 ２ 结果与讨论 ２．１ 烧结助剂种类及烧结温度对镓碱浸效果的影响 将粉煤灰与碳酸钠、碳酸钙和氧化钙以质量比为 １ ∶１分别混合，分别在 ７５０，８５０ 和 ９５０ ℃下烧结 ２ ｈ，控 制浸出条件为浸出液为氢氧化钠溶液，浓度为 ２００ ｇ／ Ｌ， 液固比为 ４０ ∶ １，浸出温度为 ６０ ℃，浸出时间为 ６ ｈ。 在此条件下考察烧结助剂和烧结温度对镓浸出效果的 影响，结果见图 ２。 1, 50 40 30 20 10 0 750850950 1*A/V4g t-1 Na2CO3 CaCO3 CaO 图 ２ ３ 种助剂在不同烧结温度下对镓碱性浸出效果的影响 由图 ２ 可见，３ 种烧结助剂对镓的浸出量有很大 影响，其中碳酸钠作烧结助剂时，镓的碱性浸出含量明 显高于另外两种助剂，因此选择烧结助剂为碳酸钠。 碳酸钠作助剂时，在 ７５０～８５０ ℃ 范围内，活化粉煤灰 的效果逐渐变好；达到 ８５０ ℃时，镓的浸出量最高，为 ４１．４３８ ｇ／ Ｌ；但温度过高，活化效果会有所下降。 有文 献报道［１１］，当温度低于 ７００ ℃时，粉煤灰中的莫来石分 解，其中的铝硅元素形成了硅酸铝钠；当温度在 ７００～ ９００ ℃之间时，形成的主要物相为可溶性的 ＮａＡｌＳｉＯ４ （霞石），霞石的形成有利于金属铝镓的浸出。 因此选 择烧结温度为 ８５０ ℃。 ２．２ 碱性浸出液种类对镓碱浸效果的影响 将碳酸钠与粉煤灰以质量比为 １∶１混合，控制烧结 温度为 ８５０ ℃，烧结时间为 ２ ｈ，分别在浓度为 ２００ ｇ／ Ｌ 的氢氧化钠溶液和饱和的碳酸钠溶液中进行浸出，液 固比为 ４０∶１，浸出温度为 ６０ ℃，浸出时间为 ６ ｈ，考察 浸出液种类对镓碱性浸出效果的影响，结果见表 ２。 表 ２ 浸出液种类对镓碱浸效果的影响 浸出液种类镓浸出量／ （ｇｔ －１ ） 饱和碳酸钠溶液３８．４６０ ２００ ｇ／ Ｌ 氢氧化钠溶液４１．４３８ 由表 ２ 可以看出，采用 ２００ ｇ／ Ｌ 的氢氧化钠作为 浸出液时，从高铝粉煤灰中浸出的镓的量明显高于饱 和碳酸钠作浸出液的结果。 因此，选择氢氧化钠作为 浸出液。 ２．３ 氢氧化钠浓度对镓碱浸效果的影响 将粉煤灰与碳酸钠按照质量比为 １ ∶１混合，控制 ５８第 ５ 期李 婷等 烧结⁃碱溶法从高铝粉煤灰中浸出镓的研究 万方数据 烧结温度为 ８５０ ℃，烧结时间为 ２ ｈ，分别在不同浓度 的氢氧化钠溶液中浸出，液固比为 ４０ ∶１，浸出温度为 ６０ ℃，浸出时间为 ６ ｈ，结果见图 ３。 NaOH g L-1      45 40 35 30 100150200250300 1*ADV/4g t-1 ρ 图 ３ 氢氧化钠浓度对镓碱浸效果的影响 由图 ３ 可以看出，随着氢氧化钠溶液浓度提高，镓 浸出量也随之提高，最高可达 ４２．２９８ ｇ／ ｔ，说明溶液碱 度对于霞石的溶解起着重要的作用［５］。 当碱浓度达 到 ２００ ｇ／ Ｌ 后，继续增加氢氧化钠浓度，镓的浸出量只 有很小增加，而且碱浓度太大，对抽滤操作造成不便。 因此，考虑到成本及后续处理过程，选择氢氧化钠浓度 为 ２００ ｇ／ Ｌ。 ２．４ 浸出时间对镓碱浸效果的影响 将粉煤灰与碳酸钠按照质量比为 １ ∶１混合，控制 烧结温度为 ８５０ ℃，烧结时间为 ２ ｈ，氢氧化钠浸出液浓 度为 ２００ ｇ／ Ｌ，液固比为 ４０ ∶１，浸出温度为 ６０ ℃，浸出 时间对镓浸出效果的影响见图 ４。 1*;0 h      42 39 36 45678 1*ADV/4g t-1 图 ４ 浸出时间对镓碱浸效果的影响 如图 ４ 所示，随着浸出时间延长，浸出镓的量也随 之提高，但当浸出时间达到 ６ ｈ 后，再继续延长浸出时 间，镓浸出量只有少量增加，最高达到 ４１．７９１５ ｇ／ ｔ。 考虑 到反应充分性和反应能耗，选择最佳浸出时间为６ ｈ。 ２．５ 液固比对镓碱浸效果的影响 将粉煤灰与碳酸钠按照质量比为 １ ∶１混合，控制 烧结温度为 ８５０ ℃，烧结时间为 ２ ｈ，氢氧化钠浸出液 浓度为２００ ｇ／ Ｌ，浸出温度为６０ ℃，浸出时间为６ ｈ，液 固比对浸出效果的影响见图 ５。 L/S      45 40 35 30 2030405060 1*ADV/4 g t-1 图５ 液固比（氢氧化钠溶液∶粉煤灰原料）对镓碱浸效果的影响 如图 ５ 所示，液固比对镓碱浸效果有显著影响。 镓浸出量随着液固比提高而增大，当液固比达到 ４０ ∶１ 时，镓浸出量也趋于稳定，达到约 ４１ ｇ／ ｔ。 这是因为粉 煤灰活化后，其中的惰性组分莫来石转化成了霞石，霞 石可以溶解于氢氧化钠溶液中，氢氧化钠溶液体积越 大，浸出反应进行得越充分。 但是氢氧化钠过多就会 造成资源浪费，且受后续定容操作的限制，选择液固比 ４０∶１为宜。 ２．６ 浸出温度对镓碱浸效果的影响 将粉煤灰与碳酸钠按照质量比为 １ ∶１混合，控制 烧结温度为 ８５０ ℃，烧结时间为 ２ ｈ，氢氧化钠浸出液 浓度为 ２００ ｇ／ Ｌ，浸出时间为 ６ ｈ，液固比为４０∶１，浸出 温度对浸出镓的影响见图 ６。 1*,      45 40 35 30 25 4050607080 1*ADV/4g t-1 图 ６ 浸出温度对镓碱浸效果的影响 如图 ６ 所示，浸出温度对从粉煤灰中碱性浸出镓 的效果有显著影响。 随着浸出温度升高，镓浸出量逐 渐增加；达到 ６０ ℃时，镓浸出量达到 ４１．４３８ ｇ／ ｔ超过 ６０ ℃后，继续升高浸出温度，镓浸出量趋于平衡。 考 虑到能耗，选择浸出温度 ６０ ℃为宜。 ３ 结 论 １） 分别利用 ３ 种助剂（碳酸钠、碳酸钙、氧化钙） （下转第 ９１ 页） ６８矿 冶 工 程第 ３６ 卷 万方数据 表 ５ 赤泥沉降性能测试结果 絮凝剂 ν１ ／ （ｍｈ －１ ） ν２ ／ （ｍｈ －１ ） Ψ１） ／ ％ 上清液 吸光度 自制产品１２．１５１０．４６２８．１０．９０２ 国产产品１１．３３９．３４２８．８１．１８４ Ｎａｌｃｏ ９７７９１３．８１２．３２７０．７３５ １） Ψ 为沉降 ５ ｍｉｎ 后赤泥沉淀高度占总高度的比例。 ３ 结 论 １） Ｇｅｍｉｎｉ 乳化剂能在分散相和连续相之间提供 多个相互作用点，提高乳液的固含量及稳定性。 ２） 聚丙烯酸铵乳液合成的最佳条件为单体质量 分数４５％， ＨＬＢ 值为８，引发剂（Ｖ５０）浓度占单体浓度 的 ０．１５％，ＥＤＴＡ 浓度为 ０．３％，聚合温度 ５０ ℃，聚合时 间 ６ ｈ。 在最佳条件下，乳液的油水比达到 １ ∶３，单体 转化率达到 ９７．４４％，特性粘度为 ８８５．４５ ｍＬ／ ｇ，且赤泥 沉降效果良好。 参考文献 ［１］ 卢红梅，钟 宏． 赤泥沉降用新型高分子絮凝剂的结构表征及分 析［Ｊ］． 矿冶工程， ２００３，２３（４）３５－３８． ［２］ 谭江月． 高分子絮凝剂 ＣＰＦ 的合成和用于生活污水处理［Ｊ］． 环 境工程学报， ２００７（５）５１－５４． ［３］ 刘有才，刘文虎，朱忠泗，等． 云南某煤泥及其浮选产品的性能研 究［Ｊ］． 矿冶工程， ２０１５，３５（２）６３－６７． ［４］ Ｎｅｇｒｏ Ｃ， Ｓａｎｃｈｅｚ Ｌ Ｍ， Ｆｕｅｎｔｅ Ｅ， ｅｔ ａｌ． Ｐｏｌｙａｃｒｙｌａｍｉｄｅ ｉｎｄｕｃｅｄ ｆｌｏｃｃｕｌａｔｉｏｎ ｏｆ ａ ｃｅｍｅｎｔ ｓｕｓｐｅｎｓｉｏｎ［Ｊ］． Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｓｃｉｅｎｃｅ， ２００６，６１（８）２５２２－２５３２． ［５］ 常 青，傅金镒，郦兆龙． 絮凝原理［Ｍ］． 兰州兰州大学出版社， １９９３． ［６］ Ｃｌａｕｓｓ Ｃ Ｒ． Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ ｆｌｏｃｃｕｌａｔｉｏｎ ｏｆ ｃａｓｓｉｔｅｒｉｔｅ ｉｎ ｍｉｘｔｕｒｅｓ ｗｉｔｈ ｑｕａｒｔｚ ｕｓｉｎｇ ａ ｍｏｄｉｆｉｅｄ ｐｏｌｙａｃｒｙｌａｍｉｄｅ ｆｌｏｃｃｕｌａｎｔ［Ｊ］． Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｍｉｎｅｒａｌ ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ， １９７６，３（１）２７－３４． ［７］ 梁高杰． 氧肟酸型聚丙烯酰胺絮凝剂的合成与应用［Ｄ］． 长沙中 南大学冶金与环境学院， ２０１３． ［８］ 林 波．丙烯酸铵水溶液聚合与反相微乳液聚合研究［Ｄ］． 长沙 中南大学冶金与环境学院， ２０１４． ［９］ Ｖａｎｄｅｒｈｏｆｆ Ｊ Ｗ． Ｔｈｅ ｕｓｅ ｏｆ ｈｉｇｈ⁃ｅｎｅｒｇｙ ｉｒｒａｄｉａｔｉｏｎ ｉｎ ａｎ ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ ｏｆ ｔｈｅ ｍｅｃｈａｎｉｓｍ ａｎｄ ｋｉｎｅｔｉｃｓ ｏｆ ｅｍｕｌｓｉｏｎ ｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ［Ｊ］． Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ， １９６１，５０（１５４）２６５－２８６． ［１０］ 曹同玉，刘庆普，胡金生． 聚合物乳液合成原理性能及应用［Ｍ］． 北京化学工业出版社， １９９７． ［１１］ 庄玉伟，王 颖，赵根锁，等． 反相乳液聚合法合成聚丙烯酸铵的 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Ｆａｎｇｑｉｎ Ｃｈｅｎｇ， ｅｔ ａｌ． Ｒｏｌｅ ｏｆ ａｄｄｉｔｉｖｅｓ ｉｎ ｉｍｐｒｏｖｅｄ ｔｈｅｒｍａｌ ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ ｏｆ ｃｏａｌ ｆｌｙ ａｓｈ ｆｏｒ ａｌｕｍｉｎａ ｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ［Ｊ］． Ｆｕｅｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ， ２０１３，１１０１１４－１２１． １９第 ５ 期乐发垫等 赤泥沉降用聚丙烯酸铵的反相乳液聚合及其性能研究 万方数据