油溶性稠油降粘剂研究进展.pdf

第 2 6卷 第 2期 2 0 0 4年 4月 石 油 钻 采 工 艺 OI L DRI LL I NG PRODUCTI ON TECHNOLOGY Vo l _ 2 6 No ． 2 Ap r i l 2 0 0 4 油溶性稠油降粘剂研 究进展 陈 秋 芬 王 大 喜 刘 然 冰 石油大学化 工学 院， 北京1 0 2 2 4 9 摘要分析 了稠 油黏度 形成机理和油溶性降黏 剂的 降黏机 理 ， 对 降黏剂进 行 了分类 ， 介 绍 了各类降黏 卉 4 的合 成方法及 其在稠 油生产 中的应用 ； 探 讨 了油溶性稠 油降黏 剂研制开发 和应 用 中存在 的 问题 ， 指 出在 聚合物分 子骨 架上引入 具有极性 或表 面活性 的侧链 ， 利 用降黏剂和油 溶性 表面活性 剂、 含 氟表 面活性 剂等进行 复配是今后 油溶 性降黏 剂的发展 方向。 关键词稠油油溶性降黏剂研究 全世界 已发现的稠 油总地 质储 量为 7 0 0i 0 m ， 可采储量为 l 5 1 0 1 0 m ， 与常规原油可采储量 1 5 9 01 0 m 相当。稠油在许多国家已逐步成为原 油产量的重要组成部分⋯。我 国稠油储量很大 ， 主 要分布在辽河 、 新疆 、 胜利、 南 阳、 大港、 吉林 和华北 等油 田， 稠油的地质储量约 占总储量的 1 7 ％。稠油 中胶质、 沥青质和石蜡含量较高， 黏度很大， 流动性 差 ，因而其开采和集输 难度很 大 ， 需进行加热或稀 释处理。单独使用常规热采技术效果差 ， 成本高 ， 必 须采取一些物理或化学方法对稠油进行改质或改性 处理， 降低黏度 ， 提高流动性 ， 从而提高采收率。 对于陆上油田稠油乳化降黏剂是一种较好的稠 油开采技术 ， 成本低 ， 降黏效果 明显 ， 有些 已用于稠 油开采和输送 。但 不适用于低含水稠油 ， 特别是 含水量小于 1 5 ％时和海洋油 田。因此 ， 海上稠油和 低含水稠油的开采及管输 ， 需采 用油溶性降黏剂 。 笔者对国内外油溶性稠油降黏剂的降黏机理及降黏 剂的种类、 合成 、 研究现状和发展趋势进行了综述。 1 油溶性降黏剂降黏机理 1 ． 1 稠油 黏度形成 机 理 文献[ 3～5 ] 研究发现 ， 稠油中所含蜡易形成蜡 晶 ， 使原油的流动性降低 ； 胶质 、 沥青质 分子是原油 中分子量最大且极性最强 的组分 ， 具有烷基支链 和 含杂原子的多环芳核 和环烷芳核形成 的复杂结构 ， 含有大量的氧、 氮、 硫杂原子 ， 分别 以羟基 、 酯基 、 氨 基 、 羧基 、 硫羟基等基团存在， 可形成氢键 ， 产生很强 的内聚力 ， 使多个胶质、 沥青质分子聚集成层状堆积 状态， 当原油分子间发生相对位移时可产生很大的 内摩擦力 ， 从而表现 出原油高黏 度。朱军在石油大 学博士论文“ 石油沥青质化学组 成与结构特征 的研 究 ” 中认为沥青质在原油中是以三维缔合 网络结构 形式存在的， 是一种复杂的体型结构。 1 ． 2 油溶性降黏剂降黏机理 文献[ 4 、 6 ]研究认为 ， 降黏剂分子中含极性基 团侧链和高碳烷基 主链 ， 其 主碳链使降黏剂分子能 溶于油中， 侧链的极性基 团与胶质、 沥青质中的极性 基形成更强的氢键 ， 渗透、 分散进入胶质和沥青质片 状分子之间， 部分拆散平面重叠堆砌而成的聚集体 ， 形成片状分子无规则堆砌 ， 使结构变松散 ， 并减少聚 集体中包含的胶质、 沥青质分子数 目， 降低原油的内 聚力 ， 起降黏作用 。 文献[ 7 ] 研究了表面活性剂和溶剂对聚合物型 降黏剂降黏效果的影响， 发现表 面活性剂分子可增 强聚合物降黏剂分子在原油 中的分散性 、 溶解性和 渗透性 ， 使降黏剂分子在原油中更好地溶解和分散 ， 并认为其良好 的接触状态是发挥降黏降凝作用的关 键 。溶剂可使聚合 物更好地溶于原油 中， 使基团间 充分接触并发生作用。各物质间配伍性好则可产生 良好的协同效应 ， 增强降黏效果 。 2 油溶性降黏剂的种类 2 ． 1 缩合物型 有氯化石蜡和萘的缩聚产物 P a r a fl o w以及氯化 作者简介 陈秋 芬， 1 9 9 6年毕 业于石 油大学 华 东 炼制 系应 用化 学专业 ， 现 为 2 0 0 1级硕 士研 究生。电话 0 1 0 8 9 7 3 3 7 3 3 。 维普资讯 石油钻采工艺2 0 0 4年 4月 第 2 6卷 第 2期 石蜡和酚的缩聚产物 山驼普 尔 等类型。这类化 合物是最早的降凝降黏剂 ， 主要用于润滑油降凝。 2 ． 2 不饱和单体的均聚物或共聚物 主要是烯烃 、 不饱 和酸 酯 的均 聚物或共聚 物。 合成降黏剂的典型单体主要有 乙烯、 苯乙烯、 一烯 烃 、 醋酸乙烯酯、 马来酸酐 、 甲基 丙烯酸酯 、 丙烯 酰胺等。在组成上主要是各类二元或多元共聚物。 均聚物主要是聚丙烯酸酯类和聚丙烯酸高碳醇 类 。文献 [ 9～1 1 ] 报道 了聚丙烯酸高碳醇酯用作原 油管输降凝剂的合成及应用 。认 为酯基碳 数低于 C 的聚甲基丙烯酸酯对原 油降凝降黏作用不 明显 ； 当酯基碳数或主链碳数与原油中蜡的平均碳数接近 时 ， 才可能取得较好 的降凝降黏效果 ； 降凝降黏剂 的 极性要合适 ， 既要能与原油中极性基 团作用形成氢 键 ， 又要能有效溶于原油中。文献 [ 1 2 ] 还发现分子 量为4 0 0 0～1 0 0 0 0 0的聚合 物才具有降凝作用 ， 混 合酯的降凝降黏作用优于使用单一聚丙烯酸酯 。 二元共聚物主要有 乙烯 一醋酸乙烯酯共聚物、 烷基苯 乙烯 一丙烯 酸高级酯共聚物 、 丙烯酸高级酯 一 丙烯酸 十八胺等 3 、 H J 。这种类型 的聚合物降凝 效果 比较明显 ， 多用于原油 的管输过程。以乙烯 一 醋酸 乙烯酯共聚物应用最为广泛。 三元共聚物有苯乙烯 一马来酸酐 一丙烯酸高级 酯聚合物 、 乙烯 一O r． 一烯基酯 一O r． 一烯基酰胺共聚物 等。三元共 聚物是稠油开采方 面研究最 多的共 聚 物。文献[ 1 5 ] 合成了一种三元共聚物型降黏剂 乙 烯 一甲基丙烯酸甲酯 一 丙烯酰胺共聚物与十八醇的 酯交换产物梳状聚合 物降黏剂 ， 室内测试发 现 该降黏剂用量 达 4 0 0 m g ／ L时， 降黏率 可达 7 0 ％ 。 但未见有关的现场应用报道。 2 ． 3 高分子表面活性剂型 这类化合物是 由烯烃、 不饱 和酸酯与乙烯醇聚 醚 、 烯基磺酸盐等具有表面活性基 团的单体聚合 而 成。代表性的聚合物有乙烯 一醋酸乙烯酯 一乙烯醇 聚醚三元共聚高分子表面活性剂。其结构式为 c 一c c 一 H 南 c H 广 H O ．H O Rl O R2 0 一H I ’ ’ CO I CH3 式中， m5 5 0～ 7 0 0， R 1 为 C 2～C 5 的烷基 ； 凡 2 8 0～ 3 0 0 ， R 为次甲基或 C 一C ，的烷基 ， P 4 0～ 6 0， a 4 5 0～ 5 0 0 ， b 0～ 5 0。这种原油降凝降黏剂既具有 聚合物的特点 ， 又有一定 的表面活性 ， 在加药量为 4 0 m g ／ L时， 对鲁 宁线原油 3 0 c 【 的降黏 幅度可达 2 5． 2％ 1 。文献 [ 1 7 ] 还提 出了一种烯烃 一O r． 一烯 基酯 一O r． 一烯基磺酸盐共聚物 ， 将其与轻质油 、 重芳 烃和非离子表面活性剂复配后 ， 添加量为 2 0 0～5 0 0 mg ／ L时 ， 可使黏度为 5 7 5～3 1 5 0 mP a s 的几种稠 油的黏度降低 7 0 ％ ～ 9 0 ％。 3 油溶性降黏 剂的合成 降黏剂 的合 成主要是根据 自由基聚合反应机 理 ， 在一定的原料 配 比、 反应 温度 、 反应时间以及适 当的催化剂或引发剂作用下进行的。主要的合成路 线有 2种 一步法和两步法 。 3 ． 1 一步法反应 文献[ 1 8 ] 报道 了一种三元共聚物马来酸酐 一 苯乙烯 一丙烯酸高级酯 MS A 的合成方法 ， COOR BPO ， 。 ⋯ 七 c 一 七 c b 一 彳 H 文献 [ 1 7 ] 采用乙烯、 仅 烯基酯和 仅 烯基磺 酸盐合成了一种三元共聚物型降黏剂 RI I I 明 伽 一 宁 CR 2 S O-t R 3 c H2 一c c 一 H tc 一 H 甲 O-- C--R2 SO3 M 其中 R 、 R 、 R ， 为 H或 C ～C 的烷基 ， 三者可相同 或不同； M为 N a 、 C a 。 。 维普资讯 陈秋芬等 油溶性稠油降粘剂研究进展 4 7 3 ． 2两步法反应 具代表性的两步法 反应 是文献 [ 2 O ] 提 出的聚 苯乙烯 一丙烯酰胺 一丙烯酸高级酯降黏剂的合成。 第 1步是聚合反应 ， ． ． ． ． 一 。 c H H2 十 ， l C Hr _ C H C H H H - cH rNH 1 占 c H 七 H C H 2 - H 一 H c H 2 --C H 南 呱 C O N H 第 2步用高级醇进行酯交换 七 H_c H2 H一 H Hz H oH一 ’ ⋯ C O N i t 七 H_C H2 H_C H- - C H2 一 H H ’ 删 C O ， N H2 此外 ， 文献 [ 7 ] 也采用两步法制备了丙烯 酸二 十二酯 一马来酸酐 一苯 乙烯三元共聚物型降黏剂。 4 油溶性 降黏剂应 用现状 表 1 列出了 1 9 9 8年 以来国内外油溶性降黏剂 的应用现状 J J 。 目前 油溶性降黏降凝 剂 主要用于稠油输送 ， 而在稠油开采 中的应用刚起 步 ， 大多仅限于室内研究和现场试验阶段 ， 且降黏效 果不显著 。 张毅等 利用 自制 的丙烯酸高级酯单体与其 它单体共聚合成一种新型油溶性聚合物降黏剂马来 酸酐 一 苯 乙烯 一丙烯酸高级酯三元共聚物。研究发 现降黏剂的单体配 比、 加量、 加入温度 、 相对分子量 等都对其降黏效果有较大影响。用该降黏剂对吐玉 克稠油进行降黏试验， 以2 0 ％稀油为携带液， 加降 黏剂 1 0 0～ 2 0 0 mg ／ L ， 可使稠油黏度下降 9 0 ％以上， 使吐玉克稠油泵上掺稀油举升工艺在稀油掺人量降 低 5 0 ％以上时仍能维持正常生产 ， 降黏效果较好。 表 1 国内外主要研究和应用的油溶性降黏剂 文献 [ 2 1 ] 首次报道了一种油溶性降黏剂 HC在 稠油生产井中的工业应用。H C由丙烯 酸高级混合 酯 C E和由混苯 、 裂解 油、 轻质油、 表面活性剂等复 配的有机混合溶剂 H G按 1 9的体积比混合而成。 在含水量 6 o ％ 以下的稠油井 ， 按产油 量的 5 ％左右 从井 口固定装置上连续加入 H E， 可使高凝高黏、 高 凝低黏、 高黏低凝三类稠油 3 O℃时的表观黏度下降 率大于 8 0 ％。该技术仍属于掺溶剂降黏。 5 存在的问题及发展趋势 5 ． 1 存在的问题 国内外有关油溶性降黏剂的研制和应用进展缓 慢 ， 主要是这类降黏剂 的研究还存在 降黏剂 的作用 机理 、 降黏效果以及生产成本等几个方面的问题。 由于稠油中烷烃碳数分布的多元性和胶质沥青 质结构的复杂性 ， 稠油对降黏剂具有很强的选择性， 要找到适 用 于所 有稠 油 的 降黏剂 几 乎是 不可 能 的 。不同地区稠油组成和结构性质不同， 降黏剂 的作用机理有异 ， 因此 ， 降黏剂机理的研究是急待解 决的首要问题 。因降黏剂机理不清， 如何设计适用 于不同组成稠油的降黏剂又成为合成中的又一难 题 。还 由于降黏剂的用量大 ， 如何研究 效果好且成 本低的降黏剂也是一大难题 。在应用中如何使降黏 剂很好地与地层稠油作用发挥其本来的效力 ， 还存 在应用工艺技术问题。 5 ． 2 发展趋势 近几年来降黏剂研发趋势是在分子骨架上引入 具有极性或表面活性的侧链 ， 利用极性基团和表面 维普资讯 石 油钻采工艺 2 0 0 4年 4月 第 2 6卷 第2期 活性剂基 团的空 间效应 和降低 固液界 面张力 的能 力 ， 提高对蜡晶、 胶质、 沥青质 的分散作 用以降低黏 度 。 引。将降黏剂与油溶性表面活性剂或含氟表 面活性剂等复配来增强降黏效果 ， 也是今后降黏剂 的发展趋势 。 许多学者还提出了一些新的研究思路和方法 ， 例如用具有特定表面活性的乳化剂将油溶性降黏剂 配成乳状液 ， 将这种乳状液注入井中， 乳状液破乳后 油溶性降黏剂与稠油作用 ， 降低稠油黏度 ， 黏度降低 的稠油易被乳化 ， 因而可望达到很 高 的降黏效率。 该复合降黏的作用机理既不同于油溶性降黏机理 ， 又有别于乳化降黏机理 ， 其基本特征是乳化剂加量 极少 ， 水外相比例低 ， 油溶性降黏剂加量影响内相黏 度 ， 形成的乳状液既非 O ／ W 型 ， 也非 W／ O型 ， 而是 介于二者之间的过渡型， 既类乳液 。 利用胶体流变学、 胶体化学 、 非电解质理论进行 综合作用改变原油均相分布 ， 使原油形成非匀相胶 体 ， 形成轻质馏分油包 围蜡 晶和胶质聚集体 以降低 黏度也是值得关注的一个新构想 。 6 结束语 1 国内外对油溶性降 黏剂的研究进展缓慢。 目前主要用于稠油输送。而用于稠油开采的降黏剂 多数处于试验阶段 ， 仅有个别降黏剂用于工业生产。 2 油溶性降黏剂 的研发趋势是在分子骨架上 引人具有极性或表面活性 的侧链 ， 利用极性基团和 表面活性剂基团的空间效应 和降低 固液界面张力 的 能力 ， 提高对蜡晶、 胶质 、 沥青质的分散作用以降低 黏度。有些研究思路和方法是值得关注的新动态。 3 具 有极性官 能 团侧链 和 长烷基 主链的二 元、 三元共聚物是 目前油溶性降黏剂的主要成分， 高 分子表面活性剂或高表面活性的表面活性剂与之复 配增效和降低成本 ， 是油溶性降黏剂的发展趋势。 4 深人研究探索 稠油降黏机理 ， 是成功设计 新型油溶性稠油降黏剂的关键 。 参考文献 [ 1 ] 杨服民， 王惠敏， 底 国彬． H R V一2稠油降黏剂的研制 及评价． 石油钻采 工艺， 1 9 9 6 ， 1 8 3 9 3～ 9 6 [ 2 ] 王云峰 ， 张春光， 侯万国、 表面活性剂及其在油气田中 的应用．北京 石 油工业 出版社 ． 1 9 9 5 1 5 51 6 9 [ 3 ] 王启军， 陈建渝． 油气地球化 学． 湖北武汉 中国地质 大学出版社 ， 1 9 8 8 2 0 1 ～ 2 0 7 [ 4 ] 张付生， 王彪． 几种原油降凝降黏剂作用机理的红外 光谱舍 X射线衍射研究． 油田化学， 1 9 9 5 ， 1 2 4 3 4 5 ～3 52 [ 5 ] 陈艳玲 ， 胡江， 张巧莲． 垦西特稠油化学降黏机理的研 究 ． 地球科学一中国地质大学学报， 1 9 9 8 ， 2 3 6 6 0 5 ～ 6 O9 [ 6 ] 刘青林， 张冬敏 ， 高艳清． 降凝剂在含蜡原油中作用规 律 的研 究、 油气储运 ， 1 9 9 3 ， 1 2 3 1～ 5 [ 7 ] 赵秉臣， 李栋林， 于萍． 一种复合型高黏原油降黏降凝 剂．沈阳化工学院学报 ， 1 9 9 9 ， 1 3 3 2 2 72 3 0 [ 8 ] [ 日] 桉井俊男． 石油产品添加剂． 北京 石油工业出版 社 ， 1 9 8 0 3 5 5～3 7 6 [ 9 ] 杨云松， 戚国荣， 彭红云， 高建厂． 聚丙烯酸二十二酯 的合成及 其 降 凝 降 黏 作 用． 石 油 学报 石 油加 工 ， 2 0 0 1 ， 1 7 5 6 0～ 6 5 [ 1 0 ] 章国林， 戚 国荣， 吴国光． 聚丙烯酸高碳醇酯合成及 其对油品降凝作用． 油田化学， 2 0 0 0 ， 1 7 4 3 7 4～ 37 7 [ 1 1 ] E LC a r n a l M， G h u i b a F M、E LB a t a n o n e y M H， G o ． b i e l S ． S y n t h e s i s ma d E v alu a t i o n o f A c r y l a t e P o l y me r s f o r I mp r o v i n g F l o w P r o p e r t i e s o f Wa x y c r u d e Oi l s ． J o u r n al o f A p p l i e d P o l y me r S c i e n c e ， 1 9 9 4 ， 5 2 1 9 1 9 [ 1 2 ] 郭意厚． 聚丙烯酸酯的合成及其降凝效果的研究． 石 油炼制 ， 1 9 9 1 ， 6 - 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1 2 - 1 2 [ 编辑姚晓喻] 基 金项 目 国家资源与环境技 术领域 8 6 3项 目资助课题部 分成果 课题 编号 2 0 0 1 A A 6 0 2 0 1 41 。 作者简介 唐孝芬， 1 9 6 3年生。1 9 8 7年毕业于西南石 油学院采油工程 专业 。现任 中国石 油勘探 开发研 究院采 油所堵水调剖研 究室主任 中国地质 大学能源系在读博 士生 ， 高级工程师。电话 1 0 1 6 2 0 9 7 7 0 3 。 刘玉章 、 向问陶、 刘戈辉 、 李红艳 、 胡频分别为第 2 , 3 、 4 、 5 、 6作者 。 维普资讯