拌煤黏土对昭通地区燃煤氟污染的影响.pdf

第37卷 第6期 中国矿业大学学报 Vol. 37No. 6 2008年11月 Journal of China University of Mining 西部重点基金项目90202017 作者简介李会杰19792 , 男,河南省新郑县人,博士研究生,从事地质环境与人体健康关系方面的研究. E2mail lihj. 05b igsnrr. Tel 010264888993 拌煤黏土对昭通地区燃煤氟污染的影响 李会杰1 ,2,雒昆利1,吴学志3,毕世贵3,黎 伟3 1. 中国科学院 地理科学与资源研究所,北京 100101 ; 2.中国科学院 研究生院,北京 100049 ; 3.云南省昭通市科技局,云南 昭通 857000 摘要运用离子选择电极ISE法和固相平衡法对昭通地区农户常用煤炭、 拌煤黏土、 煤泥等物 质的氟含量、 燃烧时的氟释放率、 以及它们与燃煤氟污染间的关系进行了研究.结果表明“煤泥” 燃烧氟释放率、 氟释放量都要大于块煤.制作煤泥的拌煤黏土是昭通地区 “燃煤” 氟污染的一个重 要污染源.氟质量分数为64010 - 6左右的拌煤黏土 ,对昭通氟中毒区 “燃煤” 氟污染物排放的 “贡献率” 介于40 ～60 之间.单纯使用氟质量分数为5010 - 6左右的低氟块煤 ,仍会对烘烤 粮食造成超过卫生标准的氟污染,但这种污染程度已大大小于块煤和 “煤泥” 联用烘烤对粮食的 氟污染. 关键词块煤;煤泥;黏土;氟源;氟中毒区;昭通 中图分类号 P 594文献标识码 A文章编号10002196420080620802206 Effect of Clay on Coal2Combustion Fluorine Pollution in Zhaotong LI Hui2jie1 ,2, LUO Kun2li1, WU Xue2zhi3, BI Shi2gui3, LI Wei3 1. Institute of Geographical Sciences and Natural Resources Research , Chinese Academy of Sciences , Beijing 100101 , China ; 2. Graduate University of Chinese Academy of Sciences , Beijing 100049 , China ; 3. Zhaotong Science and Technology Bureau , Zhaotong , Yunnan 857000 , China Abstract The fluorine content , emission rate of coal , clay , mixed coal and clay used by peas2 ant households , and the relation between them and fluorine pollution in Zhaotong of Yunnan province have been studied by using an ion selective electrode ISE and solidoid balance meth2 ods. The results show that the fluorine emission rate , capacity of mixed coal and clay are high2 er than that of block coal ; the clay as a binder for fine coal is one important source of fluorine pollution caused by coal2combustion in Zhaotong. When the fluorine content of the clay is a2 bout 640 mg/ kg , it’s fluorine emission amount is about 40 - 60 percent of all the fluorine emis2 sion amount generated by coal2combustion. Only using the block coal which fluorine content is about 50 mg/ kg to dry corn , it also could result in the fluorine pollution to corn , and the fluo2 rine content of the corn after dried is beyond the tolerance limits of fluorine in food. But the fluorine pollution to the corn caused by only using block coal to dry corn is less than that caused by using block coal , mixed coal and clay to dry corn. Key words block coal ; mixed coal and clay ; clay ; fluorine source ; fluorosis areas; Zhaotong 在我国西南 “燃煤型氟中毒” 区,煤泥粉煤拌煤黏土的使用非常普遍.文献[123 ]分析认为, 第6期 李会杰等拌煤黏土对昭通地区燃煤氟污染的影响 高氟煤是西南地区地氟病的主要氟源.但许多研究 又认为,拌煤黏土才是 “燃煤型氟中毒” 的一个重要 氟源.如文献[427]认为造成黔西 “燃煤型氟中毒” 的 “元凶” 是黏土而不是煤炭,文献[8]认为拌煤黏 土是贵州省 “燃煤型氟中毒” 的主要氟源,文献[9] 认为拌煤黏土是昭通地区 “燃煤型氟中毒” 的主要 氟源,文献[10]认为拌煤黏土中氟是威信地区地方 病氟中毒的主要氟源等.然而这些研究多是根据煤 炭、 黏土的氟含量而做出的一种定性推断,煤与拌 煤黏土对这些地区的 “燃煤” 氟污染分别有多大程 度的影响,还不是十分清晰. 位于云南省东北部的昭通市是我国著名的 “燃 煤污染型” 氟中毒区[11],在这一地区,农户用煤有 两部分组成块煤和 “煤泥”.其中 “煤泥” 为粉煤中 掺入拌煤黏土,并用水混匀而成.农户之所以既用 块煤,又用 “煤泥”,一方面粉煤价格便宜,约为块煤 的1/ 2～1/ 4 ,而使用粉煤,就需要用拌煤黏土将粉 煤黏结成块来保证粉煤的充分燃烧[12];另一方面, 尽管粉煤便宜,但用粉煤掺拌煤黏土制成的 “煤泥” 其易燃性要比块煤差,农户单纯使用 “煤泥” 也比较 困难,需要利用块煤良好的易燃性来保证 “煤泥” 的 充分燃烧,这在烘烤粮食时尤为明显. 本文根据昭通氟中毒区农户用煤的特点,分析 了煤炭和拌煤黏土各自对昭通氟中毒区 “燃煤氟污 染” 的影响程度,以期对昭通氟中毒区“燃煤氟污 染” 的氟源有一个更清晰的认识,并为昭通地区农 户更科学、 更合理的用煤,以及当地燃煤型氟中毒 的防治提供参考和依据. 1材料和方法 111实验设计与样品采集 2006年10月,在昭通镇雄县芒部镇余清村选 取8个农户进行了实验,分为A ,B两组,每组4 户. A组农户使用块煤和 “煤泥” 烘烤玉米,也即选 用传统的方式烘烤玉米;B组农户仅使用块煤烘烤 玉米.其中,A组所有农户使用相同的拌煤黏土,并 且所用 “煤泥” 中粉煤与拌煤黏土的比例为7∶3. 实验从点燃炉子烘烤玉米开始,到玉米烘干结束. 在玉米烘烤过程中,采集块煤、 拌煤黏土、“煤泥” 粉煤拌煤黏土、 块煤渣、 煤泥渣等样品,而到实 验结束时,也即玉米刚烘干,立即采集烘干后玉米 样品. 112样品处理与分析 所有实验样品采集完毕后迅速送实验室进行 前期处理和元素含量分析. 1 煤、“煤泥” 、 煤渣等样品自然晾干后,用玛 瑙研磨机粉碎至74μm测试; 2 玉米样品先用自来水清洗干净,然后用去 离子水冲洗5遍,放烘箱内60℃ 下烘干,最后粉碎 至149μm测试; 3 所有样品氟含量的测定采用高温燃烧水解 -氟离子选择电极法[11]; 4 煤、“煤泥” 等样品灰分的测定采用GB/ T 21222001煤的工业分析方法中煤灰分的测定方 法; 5 采 用 平 行 样 品 及国 家 一 级 标 准 物 质 GBW10012玉米样, GBW11121 , GBW11122煤 样,GBW07403 ,GBW07406土壤样,GBW 11103e , GBW11104d煤样进行质量控制. 113实验用材料 实验中,A ,B两组农户使用的煤炭为昭通地 区绝大部分农户日常生产、 生活中使用最普遍、 最 广泛的煤炭. A组农户所用拌煤黏土为昭通地区典 型的中、 低氟拌煤黏土.实验农户所用煤炭、 拌煤黏 土、 煤泥等样品的氟含量见表1 ,表2为参加实验 农户从烘烤玉米开始,至玉米烘干整个过程中所用 粉煤、 块煤的总量. 表1 A组农户所用粉煤、 拌煤黏土的氟含量 Table 1Fluorine content of the fine coal , clay in A groupw氟 / 10 - 6 农户A1A2A3A4平均值 粉煤9917791105105176111133101198 黏土638142704174650182583193644148 表2 实验农户烘烤粮食的块煤与粉煤用量 Table 2Weight of the coal used to dry the cornkg 农户块煤用量粉煤用量 折算后煤泥用量农户块煤用量 A1650500714129 A2750600857114 A3750400571143 A4650500714129 平均值700500714129 B11 750 B22 000 B32 000 B42 000 平均值1 93715 114数据处理与计算 1 煤、“煤泥” 燃烧时氟的释放率、 释放量采用 下式计算 S F 1- w1m1 w0m0 100 ,1 F w0m0S F ,2 式中SF为氟释放率,; m0为样品燃烧前的质 量,kg; m1为样品燃烧后残余物的质量,kg; w0为 样品燃烧前的氟质量分数,10 -6 ; w1为样品燃烧后 残余物的氟质量分数,10 -6 ; F为样品燃烧时的氟 释放量,mg. 308 中国矿业大学学报 第37卷 2 农户烘烤粮食所用块煤及煤泥燃烧释放总 氟量按下式计算 F总 F块煤m块煤 F煤泥m煤泥,3 式中F总为块煤与煤泥燃烧时总的氟释放量, mg; F块煤为单位质量块煤燃烧时的氟释放量, mg/ kg; m块煤为所用块煤总量,kg; F煤泥为单位质 量煤泥燃烧时的氟释放量mg/ kg; m煤泥为所用煤 泥总量,kg. 由于A组农户所用煤泥中,粉煤与拌煤黏土 的重量配比为7∶3 ,因此,式3中,m煤泥 m粉煤/017, m粉煤为所用粉煤总量. 3 拌煤黏土释放氟量占释放总氟量的比例按 下式计算 V 1- F块煤m块煤 F粉煤m粉煤 F总 100 . 4 2结果与讨论 211块煤、 煤泥、 拌煤黏土燃烧时氟的释放 煤炭、 拌煤黏土对 “燃煤” 氟污染影响程度的大 小,除与它们氟含量有关外,还受其燃烧时氟释放 率高低的影响. 表3 ,4是按式1 ,2计算的实验农户所用块 煤、 煤泥燃烧时的氟释放率和氟释放量.显然,从表 3可以看出,A ,B两组农户所用块煤为典型低氟 煤,其氟的平均质量分数约是世界煤炭氟平均质量 分数8010 - 6[13] ,以及我国煤炭氟平均质量分数 8210 - 6[14]的二分之一. 相比之下,A组农户所用 粉煤氟的平均质量分数为10119810 - 6 ,要显著 高于块煤的氟含量,并高于我国煤炭及世界煤炭的 氟含量. 表3 实验农户所用块煤燃烧氟释放量 Table 3Fluorine emission amount of block coal when it burnt 农户 样品 性质 样品氟质量 分数/ 10 - 6 样品灰分/ 样品渣氟质量 分数/ 10 - 6 样品氟释放率/ 单位质量样品 氟释放量/ mgkg- 1 A1块煤5619426136961515513231150 A2块煤4110721191861575318222111 A3块煤3618112197891276815425123 A4块煤43157111451131547011630157 平均值441606119627135 B1块煤3218236123461134910816111 B2块煤3911521198881655012319166 B3块煤90128301561111236213556129 B4块煤35132101561421385714320128 平均值491395417728108 表4 A组实验农户所用煤泥燃烧氟释放量 Table 4Fluorine emission amount of block coal in A group when they burnt 农户 样品 性质 样品氟质量 分数/ 10 - 6 样品灰分/ 样品渣氟质量 分数/ 10 - 6 样品氟释放率/ 单位质量样品 氟释放量/ mgkg- 1 A1煤泥185180381259710980101148166 A2煤泥134137371277513579110106129 A3煤泥221101321577514088189196145 A4煤泥163163401637913980129131137 平均值17612082107145169 通过表3对比后还可以发现,A ,B两组农户 所用块煤的氟含量,以及单位块煤燃烧时的氟释放 量都相差不大,但都显著低于A组农户所用煤泥 的氟含量及其燃烧时的氟释放量. A组农户所用煤 泥的氟含量、 单位质量煤泥燃烧时的平均氟释放 量,分别约是A组农户所用块煤的氟含量、 单位质 量块煤燃烧时平均氟释放量的4倍和5倍.另外, 表3中,不同种类块煤燃烧时的氟释放率不同,块 煤与煤泥燃烧时的氟释放率明显不同.本研究中, 参与实验农户所用块煤的最低氟释放率仅有 49108 ,最高为70116 ,平均58137 ,而A组 农户所用煤泥燃烧时的平均氟释放率最低为 7911 ,最高88189 ,平均82107 .显然,煤泥燃 烧时的平均氟释放率要高出块煤约20个百分点, 即使煤泥燃烧时的最低氟释放率也要高出块煤燃 烧时的最高氟释放率10个百分点.如果粉煤与块 煤燃烧时的氟释放率相同,那么粉煤中掺拌黏土 后,所成煤泥燃烧时的氟释放率变大了. 相比块煤,粉煤掺拌黏土而成的煤泥不仅氟含 量高,而且燃烧时的氟释放率高,氟释放量大.因 此,无论是从氟含量,还是氟释放量分析,煤泥都是 昭通氟中毒区一个不容忽视的燃煤氟污染源.对比 408 第6期 李会杰等拌煤黏土对昭通地区燃煤氟污染的影响 表1和表4 ,A组农户所用煤泥燃烧时的单位氟释 放量要显著大于与煤泥对应粉煤的氟含量.这表 明,在煤泥燃烧时,煤泥中拌煤黏土中的氟也有释 放,拌煤粘土是昭通氟中毒区 “燃煤” 氟污染的一个 重要氟源. 212煤、 拌煤黏土对烘烤玉米氟污染的影响 许多研究早已表明,经燃煤烘烤干燥后的玉米 是导致昭通地区氟中毒的主要携氟介质.由于烘烤 后玉米中增加的氟主要来源于块煤和煤泥.因此, 昭通地区氟中毒的危害与煤炭、 拌煤黏土对烘烤玉 米氟污染影响程度的大小有着密不可分的关系.表 5是根据表2 ,3 ,4中的数据,按式3计算的实验 农户烘烤玉米所用煤炭和拌煤黏土释放氟总量,以 及分析的实验农户烘烤前后玉米的氟含量. 表5 烘烤粮食用煤燃烧释放氟量及 烘烤前后玉米氟含量 Table 5Fluorine emission amount of the coal used to dry corn and the fluorine content of the corn before and after they were dried 农户 煤及黏土燃烧 释放氟总量/ kg w氟 / 10 - 6 烘烤后 w氟 / 10 - 6 烘烤前 A112616681281172 A210716931361170 A313111891301183 A411317151422106 平均值1191816159217111830116 B12811931511113 B23913231420185 B311215831140173 B44015611861123 平均值551162198017601980123 从表5中可以看出,不论是使用块煤和煤泥烘 烤的玉米,还是单纯使用块煤烘烤的玉米,相比烘 烤前,烘烤后玉米氟含量都有显著增加,并且两组 实验农户烘烤后玉米氟的质量分数均超过了我国 “食品氟限量卫生标准” 中玉米氟的上限115 10 - 6 GB4809284 .尽管B组农户所用块煤氟的平 均质量分数仅有4913910 - 6 ,远远低于文献[15] 提出的煤炭安全阀值25010 - 6 ,但是单纯使用这 种低氟块煤烘烤粮食,仍会造成粮食超出卫生标准 的氟污染.这也直接证明了低氟煤炭也是昭通地区 燃煤氟污染的一个污染源. 不过,与其它烘烤方式相比,本研究中B组烘 烤后玉米氟的平均质量分数219810 - 6要高于文 献[16 ]的柴火熏烤 1 14610 - 6 、 日晒 1 162 10 - 6 、 烤烟房烘烤 1 17910 - 6 等方式干燥后玉 米的平均氟含量,但要明显优于降氟铁炉烘烤 6 19610 - 6 和敞烧煤火烘烤 52 1610 - 6 等方 式干燥后玉米的平均氟含量. 相比A组烘烤后玉米氟的平均质量分数6159 10 - 6 ,B组烘烤后玉米氟的平均质量分数仅有 219810 - 6 ,约是A组烘烤后玉米氟平均质量分 数的45 .因此,尽管单纯使用块煤也会造成烘烤 玉米的氟污染,但污染程度要远远小于使用块煤和 煤泥烘烤对玉米的氟污染程度.这提示煤泥、 拌煤 黏土的使用大大加重了烘烤后粮食的氟污染,拌煤 黏土对昭通地区的 “燃煤型氟中毒” 有着不容忽视 的影响. 213煤、 拌煤黏土对 “燃煤” 氟释放量的影响 以上分析已表明,单位质量的煤、 拌煤黏土 “燃 烧” 时氟释放量的多少与它们的氟含量和氟释放率 的大小直接相关.由于实际采样中,无法将煤泥渣 中的粉煤渣和黏土渣很好的区分开,因此无法判定 煤泥中的粉煤燃烧时的氟释放情况.表6 ,7分别为 假定煤泥燃烧时,其中粉煤中的氟全部逸出和只有 50 逸出时,拌煤黏土释放氟占总释放氟的比例. 表6 粉煤中氟全部逸出时拌煤黏土对昭通氟中毒区燃煤氟释放量的影响 Table 6Effect of the amount of fluorine released from“coal2combustion”generated by using clay when all the fluorine in pulverous coal released 农户 单位质量粉煤燃烧时的 氟释放量/ mgkg- 1 粉煤中氟全部逸出 单位质量煤泥燃烧时的 氟释放量/ mgkg- 1 煤炭燃烧释放氟占 总氟的比例/ 拌煤黏土燃烧释放氟占 总氟的比例/ A1991771481665515544145 A2911051061296611333187 A31051761961454616753133 A41111331311376614333157 平均值1011981451695817041130 表6中,若煤泥燃烧时,粉煤中氟全部逸出,那 么拌煤黏土释放氟平均仅占总释放氟的4113 , 最小为33157 ,低于块煤、 粉煤燃烧释放氟占总 释放氟的比例,此时,煤炭对昭通地区燃煤氟污染 的影响程度要大于拌煤黏土.表7中,当煤泥燃烧 时,粉煤中氟仅有50 逸出,那么拌煤黏土释放氟 占总 释 放 氟 的 比 例 平 均 为62172 ,最 大 为 69145 ,大于块煤、 粉煤释放氟占总氟的比例,此 时,拌煤黏土对昭通地区燃煤氟污染的影响程度要 大于煤炭.煤中氟属燃烧时极易挥发的元素[17218], 508 中国矿业大学学报 第37卷 参照本实验中A组块煤燃烧时的平均氟释放率 61196 , B组 块 煤 燃 烧 时 的 平 均 氟 释 放 率 54177 ,A组粉煤燃烧时的平均氟释放率应介于 50 ～100 之间,因此,氟质量分数为64010 - 6 左右的拌煤黏土其对昭通地区 “燃煤” 氟污染的影 响程度应介于33 ～70 之间,平均介于40 ～ 60 之间总的来看,尽管拌煤黏土氟含量要远大于 煤炭,但由于氟释放量和用量的差异,煤与拌煤粘 土对昭通地区 “燃煤” 氟污染均有较强的影响,至于 哪种对 “燃煤” 氟污染影响程度更大一点,这与煤和 拌煤黏土的用量的多少、 氟含量的高低等有较大关 系. 表7 粉煤中氟50 逸出时拌煤黏土对昭通氟中毒区燃煤氟释放量的影响 Table 7Effect of the amount of fluorine released from“coal2combustion”generated by using clay when 50 percent of the fluorine in pulverous coal released 农户 单位质量粉煤燃烧时的 氟释放量/ mgkg- 1 粉煤中氟50 逸出 单位质量煤泥燃烧时的 氟释放量/ mgkg- 1 煤炭燃烧释放氟占 总氟的比例/ 拌煤黏土燃烧释放氟占 总氟的比例/ A1491891481663518664114 A2451531061294017659124 A3521881961453015569145 A4551671311374119558105 平均值501991451693712862172 3结论 1 昭通氟中毒区 “煤泥”粉煤拌煤黏土燃 烧时其氟释放率大于块煤燃烧时的氟释放率; 2 单纯使用低氟块煤仍会造成烘烤后粮食超 出我国食品卫生标准的氟污染,但污染程度要远远 小于块煤和煤泥联用烘烤对粮食的氟污染; 3 煤、 拌煤黏土都是昭通地区 “燃煤” 氟污染 的重要氟源,它们对当地 “燃煤” 氟污染影响程度的 大小,与其实际用量,氟含量,燃烧时的氟释放率等 有关; 4 在昭通氟中毒区农村当前的用煤结构中, 氟质量分数为64010 - 6左右的拌煤黏土 ,其对昭 通地区 “燃煤氟污染” 的影响程度平均介于40 ～ 60 之间. 参考文献 [1]郑宝山,黄荣贵,王爱民.西南地区室内燃煤污染型 氟中毒的环境地球化学研究[J ].地方病通讯, 1985 3 49251. 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