富氧侧吹炉再生粗铅冶炼过程铅物质流分析.pdf

富氧侧吹炉再生粗铅冶炼过程铅物质流分析 ① 夏 海１， 邱亚群１， 石 竹２， 刘婉蓉３， 李益华１ （１．湖南省环境保护科学研究院 水污染控制技术湖南省重点实验室，湖南 长沙 ４１０００４； ２．湖南省生态环境事务中心，湖南 长沙 ４１００１４； ３．生态环境 部 固体废物与化学品管理技术中心， 北京 １０００２９） 摘 要 为掌握再生铅冶炼过程中铅的流向及其环境风险，采用物质流分析方法，以含铅废物为原料、富氧侧吹还原工艺再生粗铅 系统为研究对象，对富氧侧吹炉配料、产物、“三废”等检测数据及企业生产台账进行了系统分析。 结果表明富氧侧吹炉再生粗铅 系统铅的平衡系数、回收率、直收率分别为 ９９．９３％、９９．０７％、８７．９５％；含铅烟尘循环率为 ９８．５０％，铅外排率为１．５０％，其中无组织排 放占比高达 ４１．４１％。 针对再生粗铅冶炼生产过程中存在的问题，提出了减少无组织粉尘散逸等建议。 关键词 铅废料； 富氧侧吹炉； 再生铅； 物质流； 铅污染 中图分类号 ＴＦ８０３文献标识码 Ａｄｏｉ１０．３９６９／ ｊ．ｉｓｓｎ．０２５３－６０９９．２０２０．０５．０２２ 文章编号 ０２５３－６０９９（２０２０）０５－００８８－０３ Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｆｌｏｗ Ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ Ｌｅａｄ ｉｎ Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ Ｌｅａｄ Ｂｕｌｌｉｏｎ Ｓｍｅｌｔｉｎｇ Ｓｙｓｔｅｍ ｗｉｔｈ Ｏｘｙｇｅｎ⁃ｅｎｒｉｃｈｅｄ Ｓｉｄｅ Ｂｌｏｗｉｎｇ Ｆｕｒｎａｃｅ ＸＩＡ Ｈａｉ１， ＱＩＵ Ｙａ⁃ｑｕｎ１， ＳＨＩ Ｚｈｕ２， ＬＩＵ Ｗａｎ⁃ｒｏｎｇ３， ＬＩ Ｙｉ⁃ｈｕａ１ （１．Ｈｕｎａｎ Ｐｒｏｖｉｎｃｉａｌ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｗａｔｅｒ Ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ Ｃｏｎｔｒｏｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ， Ｈｕｎａｎ Ａｃａｄｅｍｙ ｏｆ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ Ｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎ Ｓｃｉｅｎｃｅｓ， Ｃｈａｎｇｓｈａ ４１０００４， Ｈｕｎａｎ， Ｃｈｉｎａ； ２． Ｈｕｎａｎ Ｅｃｏｌｏｇｉｃａｌ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ Ａｆｆａｉｒｓ Ｃｅｎｔｅｒ， Ｃｈａｎｇｓｈａ ４１００１４， Ｈｕｎａｎ， Ｃｈｉｎａ； ３．Ｓｏｌｉｄ Ｗａｓｔｅ ａｎｄ Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ Ｍａｎａｇｅｍｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｃｅｎｔｅｒ， Ｍｉｎｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｅｃｏｌｏｇｙ ａｎｄ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ Ｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎ， Ｂｅｉｊｉｎｇ １０００２９， Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ Ｉｎ ｏｒｄｅｒ ｔｏ ｋｎｏｗ ｔｈｅ ｆｌｏｗ ｄｉｒｅｃｔｉｏｎ ｏｆ ｌｅａｄ ａｎｄ ｉｔｓ ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ ｒｉｓｋｓ ｉｎ ｔｈｅ ｐｒｏｃｅｓｓ ｏｆ ｓｅｃｏｎｄａｒｙ ｌｅａｄ ｓｍｅｌｔｉｎｇ， ｌｅａｄ⁃ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ ｗａｓｔｅ ａｓ ｔｈｅ ｒａｗ ｍａｔｅｒｉａｌ ｗａｓ ｔｅｓｔｅｄ ｉｎ ｔｈｅ ｌｅａｄ ｂｕｌｌｉｏｎ ｒｅｃｙｃｌｉｎｇ ｓｙｓｔｅｍ ｂｙ ｕｓｉｎｇ ｔｈｅ ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ ｐｒｏｃｅｓｓ ｗｉｔｈ ｓｉｄｅ ｂｌｏｗｉｎｇ ｏｆ ｅｎｒｉｃｈｅｄ ｏｘｙｇｅｎ， ａｎｄ ｔｈｅ ｄａｔａ ａｂｏｕｔ ｉｎｇｒｅｄｉｅｎｔｓ， ｐｒｏｄｕｃｔ ａｎｄ “ｔｈｒｅｅ ｗａｓｔｅｓ” ｉｎ ｔｈｅ ｅｎｒｉｃｈｅｄ⁃ｏｘｙｇｅｎ ｓｉｄｅ ｂｌｏｗｉｎｇ ｆｕｒｎａｃｅ， ａｓ ｗｅｌｌ ａｓ ａｎｄ ｔｈｅ ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｌｅｄｇｅｒ ｏｆ ｅｎｔｅｒｐｒｉｓｅ ｗｅｒｅ ｓｙｓｔｅｍａｔｉｃａｌｌｙ ａｎａｌｙｚｅｄ ｂｙ ａｄｏｐｔｉｎｇ ｍａｔｅｒｉａｌ ｆｌｏｗ ａｎａｌｙｓｉｓ ｍｅｔｈｏｄ． Ｒｅｓｕｌｔｓ ｓｈｏｗ ｔｈａｔ ｔｈｅ ｂａｌａｎｃｅ ｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ， ｒｅｃｏｖｅｒｙ ｒａｔｅ ａｎｄ ｄｉｒｅｃｔ ｙｉｅｌｄ ｏｆ ｌｅａｄ ｉｎ ｔｈｅ ｓｅｃｏｎｄａｒｙ ｌｅａｄ ｂｕｌｌｉｏｎ ｓｍｅｌｔｉｎｇ ｗｉｔｈ ａｎ ｅｎｒｉｃｈｅｄ⁃ｏｘｙｇｅｎ ｓｉｄｅ⁃ｂｌｏｗｉｎｇ ｆｕｒｎａｃｅ ａｒｅ ９９．９３％， ９９．０７％， ａｎｄ ８７．９５％， ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ； ｔｈｅ ｌｅａｄ⁃ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ ｓｏｏｔ ｒｅｃｙｃｌｉｎｇ ｒａｔｅ ｉｓ ９８．５０％， ａｎｄ ｔｈｅ ｌｅａｄ ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｒａｔｅ ｉｓ １．５０％， ａｍｏｎｇ ｗｈｉｃｈ ｔｈｅ ｆｕｇｉｔｉｖｅ ｅｍｉｓｓｉｏｎ ａｃｃｏｕｎｔｓ ｆｏｒ ａｓ ｈｉｇｈ ａｓ ４１．４１％． Ｉｎ ｖｉｅｗ ｏｆ ｔｈｅ ｐｒｏｂｌｅｍｓ ｉｎ ｔｈｅ ｓｍｅｌｔｉｎｇ ｏｆ ｓｅｃｏｎｄａｒｙ ｌｅａｄ ｂｕｌｌｉｏｎ， ｓｏｍｅ ｓｕｇｇｅｓｔｉｏｎｓ ａｒｅ ｐｒｏｐｏｓｅｄ ｆｏｒ ｒｅｄｕｃｉｎｇ ｆｕｇｉｔｉｖｅ ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｏｆ ｄｕｓｔ． Ｋｅｙ ｗｏｒｄｓ ｌｅａｄ ｗａｓｔｅ； ｏｘｙｇｅｎ⁃ｅｎｒｉｃｈｅｄ ｓｉｄｅ ｂｌｏｗｉｎｇ ｆｕｒｎａｃｅ； ｒｅｃｙｃｌｅｄ ｌｅａｄ； ｍａｔｅｒｉａｌ ｆｌｏｗ； ｌｅａｄ ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ 随着汽车工业的发展，再生铅产量快速增长。 据 统计，２０１８ 年全球再生铅产量约占铅总产量的 ５６％， 我国再生铅产量 （约 ２２５ 万吨） 约占铅总产量的 ４４％［１］。 ８５％以上的再生铅原料为废铅酸蓄电池［２］， 再生铅的主流工艺为火法工艺，生产过程中产生的含 铅烟尘、含铅废水等对周边区域环境带来显著影 响［３－５］，因此铅在再生过程中的物质流向备受关注。 有研究者对我国再生铅生产过程中铅元素多级流动、 库存、损失进行了核算，揭示了铅元素的物质流规 律［２，６－７］，不同铅冶炼工艺的重金属排放特征存在较大 差异［８－９］。 本文以某富氧侧吹炉再生粗铅系统为研究 对象，开展铅物质流分析，以期为资源利用最大化和环 ①收稿日期 ２０２０－０５－０５ 基金项目 湖南省重点研发计划社会发展领域重点研发项目（２０１８ＳＫ２０４１） 作者简介 夏 海（１９８４－），男，湖南沅江人，工程师，硕士，主要研究方向为冶金与环境损害鉴定。 通讯作者 邱亚群（１９８６－），男，湖南祁东人，助理研究员，博士，主要从事固体废物资源化处理与管理技术研究。 第 ４０ 卷第 ５ 期 ２０２０ 年 １０ 月 矿矿 冶冶 工工 程程 ＭＩＮＩＮＧ ＡＮＤ ＭＥＴＡＬＬＵＲＧＩＣＡＬ ＥＮＧＩＮＥＥＲＩＮＧ Ｖｏｌ．４０ №５ Ｏｃｔｏｂｅｒ ２０２０ 万方数据 境管理提供支撑。 １ 研究方法 １．１ 分析框架与方法 基于某富氧侧吹还原熔炼再生粗铅系统，运用物 质流分析方法，以原料输入、产品及向环境系统排放的 废弃物为研究边界，对铅产品流、铅循环流及“三废” 排放中铅的排放流等进行系统分析，分析框架见图 １。 B4/1/;/19*3/1 84 8/4 87,4 D8 /; 8B; -8 AED ,8 ED 7, 图 １ 富氧侧吹还原工艺再生粗铅系统铅物质流分析框架 对富氧侧吹还原熔炼工艺过程铅的流向、流量进 行分析。 定义 Ｕｉ为物质 ｉ 中铅的质量，Ｗｉ为物质 ｉ 的 质量，Ｐｉ为单位物质 ｉ 的含铅量，则有 Ｕｉ ＝ Ｗ ｉ Ｐ ｉ （１） 根据质量守恒，输入物料的含铅质量与输出物料 的含铅质量相等，则有 ∑ ｎ ｉ ＝ １ Ｕｉ（输入） ＝∑ ｎ ｉ ＝ １ Ｕｉ（输出）（２） １．２ 样品采集与分析 对富氧侧吹还原熔炼粗铅系统输入和输出的含铅 物质进行取样分析，并结合企业自我监测样品数据，取 平均值。 主要采样点位及检测方法如下 １） 固体监测按照工业固体废物采样制样技术 规范（ＨＪ／ Ｔ ２０１９９８） ［１０］，在富氧侧吹炉入料口、粗 铅、粗铅冶炼水淬渣、粗铅冶炼烟灰、烟气脱硫石膏等 采样点位，连续采样 ３ ｄ，每天 １ 次。 采用固体废物 铅、锌和镉的测定 火焰原子吸收分光光度法 （ＨＪ ７８６２０１６） ［１１］测定含铅量，利用企业台账核算相应的 固体废物量。 ２） 大气监测根据企业在线监测数据台账，分析粗 铅冶炼烟气排放烟囱的烟气量和铅含量；无组织排放废 气中 Ｐｂ 量采用石墨炉原子吸收光谱法测定［１２］。 按照 大气污染物无组织排放监测技术导则（ＨＪ／ Ｔ ５５ ２０００） ［１３］对原辅料配置输送车间、粗铅锭冷却车间、水 淬渣冷却车间的无组织排放废气进行采样检测。 ３） 废水监测对烟气脱硫后废水进行采样，监测 废水量和铅浓度。 ２ 结果与讨论 根据企业生产报表和实测结果，对富氧侧吹还原 熔炼粗铅各工序含铅物料量的输入及输出节点进行平 衡计算，以生产 １．０００ ｔ 粗铅锭（按铅计，下同）为最终 产品进行铅物质流分析，结果见图 ２。 780.00000221 t 84 -*94;* 44 39 39* 8 5B *8 *8,1.000 t 4;-0.00001286 t ED7,,8 ED7,,8 0.000794 t ;*B 0.001109 t D4B;; /8B4 1.137 t ,;/AA84 ,;/AA84 /80.126 t 图 ２ 粗铅冶炼生产过程中的铅物质流图 富氧侧吹还原熔炼粗铅系统中投入的铅主要有废 旧铅酸蓄电池拆解后制成的铅膏、蓄电池生产产生的 含铅废料、铅浮渣（精炼段返料）、含铅烟灰、石灰石、 焦炭、铁屑，共计 １．１３７ ｔ。 铅的主要去向为粗铅锭 （产品）、粗铅再生烟气烟尘、水淬渣、脱硫石膏、烟囱 排放废气、损失及无组织排放，其中生产粗铅锭 １．０００ ｔ 占输出铅量的 ８７．９５％，产生的粗铅再生烟气烟尘等内 循环利用物质中的铅量占输出铅量的 １１．０８％，水淬 渣、脱硫石膏、烟囱排放废气、损失及无组织排放等外 排物质中铅含量占输出铅量的 ０．１７％。 ２．１ 铅产品流分析 该富氧侧吹炉还原熔炼粗铅系统的铅物质流评价 指标主要包括铅元素的平衡系数 μ、铅直收率 α、铅回 收率 β、循环率 η 等［１４］。 μ ＝１ － ｍ１ ｍ２ １００％（３） α ＝ ｍ３ ｍ２ １００％ （４） β ＝ ｍ３ ＋ ｍ ４ ｍ２ １００％（５） 式中 ｍ１，ｍ２，ｍ３，ｍ４分别为损失及无组织排放、含铅原 材料、粗铅锭及粗铅再生烟气烟尘的质量，ｔ。 根据质量平衡定理，该粗铅冶炼系统铅元素的平 衡系数为 ９９．９３％，误差为 ０．０７％，在可接受的范围之 内。 粗铅冶炼系统铅的直收率为 ８７．９５％，与液态高铅 渣直接还原工艺铅的直收率（７４．３８％） ［７］相比，获得了 较好的结果。 究其原因，液态高铅渣直接还原工艺采 ９８第 ５ 期夏 海等 富氧侧吹炉再生粗铅冶炼过程铅物质流分析 万方数据 用的是底吹炉和还原炉二段熔炼的工艺。 相比之下， 本调研对象所采用的富氧侧吹炉粗铅冶炼工艺较为简 单，大部分冶炼废物中的铅包含在含铅烟尘中，被返回 到原始物料中冶炼，减少了铅损失。 ２．２ 铅循环流分析 富氧侧吹还原熔炼粗铅系统中循环的铅主要为含 铅烟尘，烟尘率为 １２．４８％，与液态高铅渣直接还原工 艺底吹炉的烟尘率（１５％）相比，具有较低的烟尘率。 回收的含铅烟尘（０．１２６ ｔ）进行循环利用，被返回到原 料中，不外排，循环率为 ９８．５０％。 冶炼废物中的铅元 素分配如图 ３ 所示。 由于富氧侧吹炉粗铅冶炼采用的 是侧吹熔炼，相比底吹能较好地控制底部烟尘的扬起， 降低烟尘率，对降低冶炼系统及收尘系统的负荷、减少 余热锅炉清灰、实现节能减排具有重要意义［１４］。 //8 98.50 ;*B;-B,80 ED7, 1.50 图 ３ 冶炼废物中的铅元素分配图 ２．３ 铅外排物质流分析 富氧侧吹还原熔炼粗铅系统的外排物质主要有水 淬渣、脱硫石膏渣、无组织排放废气、排放烟气，生产 １．０００ ｔ 粗铅会外排铅 ０．００１ ９２ ｔ。 外排铅元素的分配 情况如表 １ 所示。 表 １ 外排废物中的铅元素分配情况 类别分配比／ ％ 水淬渣５７．８０ 脱硫石膏渣０．６７ 无组织排放４１．４１ 外排烟气０．１２ 合计１００．００ ２．３．１ 有组织排放分析 有组织排放的污染物（以铅计，下同）为脱硫石膏 渣（１２．８６ ｇ）、水淬渣（１．１１ ｋｇ）及外排烟气（２．２１ ｇ）。 根据危险废物鉴别相关技术规范，水淬渣与脱硫石膏 均不属于危险废物，毒性浸出液中铅浓度远低于 ５ ｍｇ／ Ｌ，环境影响相对较小，且具有综合利用价值。 富氧侧吹还原熔炼烟气经重力除尘、旋风除尘、布 袋收尘及烟气脱硫后外排。 有研究表明，布袋收尘中 ＰＭ２．５占比为 ７３％，酸可提取态、氧化态及可还原态铅 占比总和为 ６７％［２］，外排烟尘细颗粒物铅占比较布袋 收尘增加［１５］，大部分为可吸入颗粒物，且酸可提取态、 氧化态及可还原态铅占比较大且易于释出［１６］。 因此， 外排烟气中铅尘强度较小，但因含铅烟尘活性较高，其 环境健康风险一直是铅冶炼行业重视的问题，应进一 步提高细烟尘的去除率，实现超低排放。 ２．３．２ 无组织排放分析 无组织排放的铅占外排铅总量的 ４１．４１％，主要是 原辅料制粒与输送、粗铅冷却、富氧侧吹熔炼炉渣水淬 等工序中铅以废气形式的无组织排放，其中粗铅冷却 工序无组织排放的铅占无组织排放铅总量的 ７３．５２％。 为降低铅的无组织排放，应在粗铅冷却车间、原辅料制 粒车间、富氧侧吹熔炼炉渣出料口增设无组织排放废 气捕集罩，同时采用密闭输送方式输送物料，减少无组 织废气的逸散。 ３ 结 论 １） 富氧侧吹还原熔炼工艺再生粗铅系统铅的平 衡系数为 ９９．９３％，铅回收率为 ９９．０７％，铅直收率为 ８７．９５％。 ２） 单位粗铅产品中脱硫石膏、水淬渣、有组织排 放烟气、无组织排放废气中的铅排放量分别为 １２．８６ ｇ／ ｔ、１．１１ ｋｇ／ ｔ、２．２１ ｇ／ ｔ 和 ０．７９ ｋｇ／ ｔ，由于外排烟气中 铅烟尘活性高，脱硫过程对去除烟气中的铅有重要作 用，应采用高效脱硫除尘技术。 ３） 粗铅冷却工序无组织排放的铅占无组织排放 铅总量的 ７３．５２％，应重点控制该工序废气的无组织 排放。 参考文献 ［１］ 华经产业研究院． ２０２０～２０２５ 年中国再生铅行业市场运营现状及 投资规划研究建议报告［Ｒ］． ２０２０． ［２］ 万 斯． 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９５．６１％的指标。 参考文献 ［１］ 杨志终． 电解金属锰在不锈钢产业的应用与展望［Ｊ］． 中国锰业， ２０１３，３１（１）１－３． ［２］ 张 宏，赵 凯，陈飞宇，等． 电池级高纯一水硫酸锰的发展与应 用前景［Ｊ］． 中国锰业， ２０１４，３２（２）６－８． ［３］ 曾湘波． 中国电解金属锰行业的发展趋势［Ｊ］． 中国锰业， ２０１４， ３２（１）１－４． ［４］ 李同庆，李 慧，张丽云． ２０１７ 年电解二氧化锰市场回顾与展望［Ｊ］． 中国锰业， ２０１８，３６（３）１－４． ［５］ 蔡 林． 电解金属锰工业存在的问题与对策分析［Ｊ］． 低碳世界， ２０１５（３６）１０７－１０８． ［６］ 高昭伟，王海峰，王家伟，等． 以稻草为还原剂硫酸浸出软锰矿动 力学研究［Ｊ］． 矿冶工程， ２０１８，３８（４）８３－８６． ［７］ 李建国，李运姣，曹新龙，等． 天然氧化锰矿烟气脱硫机理研究［Ｊ］． 矿冶工程， ２０１８，３８（５）７９－８３． 引用本文 毛拥军，张 茂． 石油焦还原焙烧进口软锰矿的工艺研究［Ｊ］． 矿冶工程， ２０２０，４０（５）９１－９３． 􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎􀪎 （上接第 ９０ 页） ［７］ 钟琴道，乔 琦，李艳萍． 粗铅冶炼过程铅元素流分析［Ｊ］． 环境 科学研究， ２０１４，２７（１２）１５４９－１５５５． ［８］ Ｎｒｉａｇｕ Ｊ Ｏ， Ｐａｃｙｎａ Ｊ Ｍ． Ｑｕａｎｔｉｔａｔｉｖｅ ａｓｓｅｓｓｍｅｎｔ ｏｆ ｗｏｒｌｄｗｉｄｅ ｃｏｎ⁃ ｔａｍｉｎａｔｉｏｎ ｏｆ ａｉｒ， ｗａｔｅｒ ａｎｄ ｓｏｉｌｓ ｂｙ ｔｒａｃｅ ｍｅｔａｌｓ［Ｊ］． Ｎａｔｕｒｅ， １９８８， ３３３（６１６９）１３４－１３９． ［９］ Ｓｋｅａｆｆ Ｊ Ｍ， Ｄｕｂｒｅｕｉｌ Ａ Ａ． Ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ １９９３ ｅｍｉｓｓｉｏｎ ｆａｃｔｏｒｓ ｏｆ ｔｒａｃｅ ｍｅｔａｌｓ ｆｏｒ Ｃａｎａｄｉａｎ ｎｏｎ⁃ｆｅｒｒｏｕｓ ｓｍｅｌｔｅｒｓ［Ｊ］． Ａｔｍｏｓ Ｅｎｖｉｒｏｎ， １９９７， ３１（１０）１４４９－１４５７． ［１０］ ＨＪ／ Ｔ ２０１９９８． 工业固体废物采样制样技术规范［Ｓ］． ［１１］ ＨＪ ７８６２０１６． 固体废物 铅、锌和镉的测定 火焰原子吸收分光 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