Bt毒素在矿物和土壤胶体上的吸附和残留.doc

Bt毒素在矿物和土壤胶体上的吸附和残留 转Bt基因作物发展迅速,其释放的毒素可能在土壤中积累,影响土壤生态系统的功能和生物多样性,引发环境安全问题。本文研究了Bt毒素在矿物蒙脱石、高岭石、针铁矿和二氧化硅和土壤红壤、砖红壤、黄棕壤和黄褐土胶体表面的吸附特性,用动力学和热力学方法探讨了Bt毒素的吸附规律和时间、温度、pH、低分子量有机酸盐、无机配体等因素对吸附的影响,并用红外光谱、圆二色谱和荧光光谱等观察了供试胶体吸附对Bt毒素结构的影响,剖析了被吸附Bt毒素的解吸规律,还研究了在有或无外源微生物条件下土壤中外加Bt毒素的残留特性。本研究将土壤化学与现代生物技术相融合,为转Bt基因植物代谢产物的环境效应及生态安全评价提供参考。主要结果如下1Bt毒素在供试胶体表面的等温吸附曲线为L型,可用Langmuir和Freundlich方程拟合,且Freundlich方程拟合效果更好。在Bt毒素初始浓度为0-1 000 mg L-1时,其在矿物胶体表面的吸附量随温度升高而减少,在供试胶体表面吸附的标准自由能Δ_rG_mθ为负值,表明该吸附是自发反应。Bt毒素除在蒙脱石表面吸附的标准焓变Δ_rH_mθ为正值是吸热反应外,在其它供试胶体表面吸附的标准焓变均为负值,是放热反应;且所有吸附的标准焓变值均小于40 kJ mol-1,说明该吸附主要是物理吸附。2Bt毒素在供试胶体表面能快速吸附,0.25 h的吸附量约占平衡吸附量的64-80,1-2 h基本达平衡。该吸附可用粒子内扩散模型拟合,常数C值不为0,表明粒子内扩散速度不是Bt毒素在供试胶体表面吸附快慢的唯一控制因素。此外,其吸附动力学也符合一级方程、二级方程和Elovich方程,以二级动力学方程的拟合程度最好,说明该吸附主要受表面吸附控制。3针铁矿、蒙脱石、高岭石、黄棕壤和黄褐土等胶体在pH 6时对Bt毒素的吸附量最大,二氧化硅、红壤和砖红壤等胶体在pH 7时吸附量最大,其吸附量一般随pH的升高而降低,这主要与Bt毒素的等电点及供试胶体的电荷零点有关。4低分子量有机酸盐和无机配体对Bt毒素在供试胶体表面的吸附受的影响。对Bt毒素的吸附低浓度NO_3-,NH_4K。5吸附态Bt毒素很难被解吸。用0.1 mmol L-1 NaCl作解吸剂时,供试胶体表面吸附态Bt毒素的解吸率柠檬酸盐乙酸盐。6荧光光谱显示Bt毒素在282 nm激发光的作用下有酪氨酸314.5 nm和色氨酸338 nm荧光峰,其与高岭石、蒙脱石及土壤等胶体作用后色氨酸荧光峰红移了5-9.5 nm,酪氨酸荧光峰没有变化;与针铁矿和二氧化硅胶体作用后色氨酸和酪氨酸的荧光峰蓝移了0.5-1 nm,变化不明显。荧光峰的红移表明Bt毒素的吸附导致其内源荧光基团所处的分子环境极性增强。圆二色光谱表明吸附导致Bt毒素的二级结构改变,α螺旋和β折叠含量增加,而β转角和无规则卷曲含量降低。红外光谱显示,吸附后Bt毒素的酰胺Ⅰ带1653 cm-1和酰胺Ⅱ带1543 cm-1等特征光谱峰未发生明显位移,只是1055,1240和2362 cm-1处的峰消失,表明C-N残基在供试胶体吸附Bt毒素中起重要作用,且吸附后毒素的二级结构变化不明显。725℃条件下,初始浓度为0.3μg g-1的游离态Bt毒素随时间增加残留量逐渐减少,10天时残留量小于原始加入量的55,培养40天后约降解了80,表明游离态Bt毒素降解速率较快。有外源微生物存在,其降解速率更快,表明微生物能利用游离态Bt毒素;双指数模型拟合结果表明,微生物存在下其降解速率更快,且从种植非转Bt植物上壤中提取的微生物对游离态Bt毒素的利用更快。Bt毒素在供试灭菌土壤砖红壤、黄褐土和黄棕壤中的残留量随着培养时间的推移先增加1-2天后逐步减少,降解50的时间DT_50为10天左右,外源微生物对土壤中Bt毒素的降解速率影响不明显。初始阶段Bt毒素在3种土壤中降解速度的差异不明显,而后期在黄棕壤和黄褐土中的降解速率比在砖红壤中的慢。 同主题文章 【相关博士论文】 [1]. 魏永锋. 荧光分析法在生命科学研究中的应用 [D]. 西北大学. 2000 [2]. 王东香. 工业硫酸盐木素用作土壤改良剂的研究 [D]. 东北林业大学. 2001 [3]. 刘金萍. 酸性紫色土钙、锌、硼的复合效应及机理研究 [D]. 西南农业大学. 2001 [4]. 苏玲. 水稻土淹水过程中铁化学行为变化对磷有效性影响研究 [D]. 浙江大学. 2001 [5]. 刘新. 抑前胸腺肽及其类似多肽结构和功能关系的研究 [D]. 浙江大学. 2002 [6]. 刘方. 黄壤旱坡地磷积累、迁移及其环境影响评价 [D]. 浙江大学. 2002 [7]. 谭文峰. 我国几种土壤中铁锰结核的物质组成与表面化学性质 [D]. 华中农业大学. 2000 [8]. 魏俊峰. 重要沉积矿物界面反应研究及其环境意义 [D]. 中国科学院研究生院（广州地球化学研究所）. 2000 [9]. 范秀山. 三维图像处理方法在固液吸附研究中的应用 [D]. 四川大学. 2000 [10]. 祁超. 具有加卤过氧化物酶活性含卟啉辅基的抗体酶研究 [D]. 中国人民解放军军需大学. 2002 【相关硕士论文】 [1]. 朱林. 有机物料减轻黄瓜连作障碍作用及其机理研究 [D]. 南京农业大学. 2000 [2]. 沈星灿. I～-、Ni（Ⅱ）、Pd（Ⅱ）与血清白蛋白的结合平衡研究及血清白蛋白的光化学反应的初步探讨 [D]. 广西师范大学. 2000 [3]. 杨春. 不同水稻土中铁的微生物还原特征 [D]. 西北农林科技大学. 2001 [4]. 彭忠利. HSA的分频荧光及DNA和HSA的共振散射光谱研究 [D]. 广西师范大学. 2001 [5]. 任永明. 抗膀胱癌免疫毒素在大肠杆菌及烟草中的表达研究 [D]. 河北农业大学. 2002 [6]. 李自刚. 微生物发酵过程控制分析 [D]. 郑州大学. 2002 [7]. 李原芳. 生物染色素与生物大分子受体体外作用的光散射表征及其分析应用 [D]. 西南师范大学. 2002 [8]. 石少明. 三类具有抑菌活性配合物的合成、晶体结构及生物活性的研究 [D]. 广西师范大学. 2002 [9]. 陈秀奇. 新型生物农药氨苷霉素的分离工艺及其结构鉴定 [D]. 浙江大学. 2003 [10]. 李士杏. 重庆市紫色土酸化现状及机理研究 [D]. 西南农业大学. 2003 【关键词相关文档搜索】 土壤学; Bt毒素; 矿物胶体; 土壤胶体; 吸附; 解吸; 残效 【作者相关信息搜索】 华中农业大学; 土壤学; 胡红青; 付庆灵;