燃煤可吸入颗粒的物理化学特性及形成机理.pdf

书书书第５７卷第７期化工学报Ｖｏｌ．５７Ｎｏ．７２００６年７月ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＩｎｄｕｓｔｒｙａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ（Ｃｈｉｎａ）Ｊｕｌｙ２００６檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭殐殐殐殐研究论文燃煤可吸入颗粒的物理化学特性及形成机理隋建才，徐明厚，丘纪华，俞云，夏勇俊，高翔鹏（华中科技大学煤燃烧国家重点实验室，湖北武汉４３００７４）摘要应用低压撞击器分别对某１００ＭＷ和５０ＭＷ燃煤机组锅炉的除尘器前后飞灰颗粒进行采样，研究了除尘器前后ＰＭ１０的物理化学特性，探讨了颗粒物可能的形成机理．结果表明，两台锅炉产生ＰＭ１０的质量粒径均呈双峰分布，峰值分别在０．１μｍ和４μｍ左右．粒径小于０．３７７μｍ的颗粒可能为气化凝结机理形成，超微米颗粒则可能是通过亚微米颗粒凝聚、聚结和矿物质熔融、破碎、聚结形成．亚微米颗粒中碱金属和碱土金属的氧化物或硫化物为其主要成分，而超微米颗粒中主要成分为难熔性氧化物．关键词煤燃烧；颗粒物；形成机理中图分类号ＴＫ１６文献标识码Ａ文章编号０４３８－１１５７（２００６）０７－１６６４－０７犘犺狔狊犻狅犮犺犲犿犻犮犪犾犮犺犪狉犪犮狋犲狉犻狊狋犻犮狊犪狀犱犳狅狉犿犪狋犻狅狀犿犲犮犺犪狀犻狊犿狅犳犻狀犺犪犾犪犫犾犲狆犪狉狋犻犮狌犾犪狋犲犿犪狋狋犲狉犻狀犮狅犪犾犮狅犿犫狌狊狋犻狅狀狆狉狅犮犲狊狊犛犝犐犑犻犪狀犮犪犻，犡犝犕犻狀犵犺狅狌，犙犐犝犑犻犺狌犪，犢犝犢狌狀，犡犐犃犢狅狀犵犼狌狀，犌犃犗犡犻犪狀犵狆犲狀犵（犛狋犪狋犲犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犆狅犪犾犆狅犿犫狌狊狋犻狅狀，犎狌犪狕犺狅狀犵犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲＆犜犲犮犺狀狅犾狅犵狔，犠狌犺犪狀４３００７４，犎狌犫犲犻，犆犺犻狀犪）犃犫狊狋狉犪犮狋Ｂｙｕｓｉｎｇｌｏｗｐｒｅｓｓｕｒｅｉｍｐａｃｔｏｒ，ｆｌｙａｓｈｗａｓｓａｍｐｌｅｄａｔｔｈｅｉｎｌｅｔａｎｄｏｕｔｌｅｔｏｆＥＳＰｉｎ５０ＭＷａｎｄ１００ＭＷｕｔｉｌｉｔｙｂｏｉｌｅｒｓｓｅｐａｒａｔｅｌｙ．Ｔｈｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ，ｍａｓｓｓｉｚｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎａｎｄｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆｆｌｙａｓｈｗｅｒｅｍｅａｓｕｒｅｄｂｙｕｓｉｎｇＸ  ｒａｙｆｌｕｏｒｅｓｃｅｎｃｅ，０．００１ｍｇｐｒｅｃｉｓｉｏｎｍｉｃｒｏｂａｌａｎｃｅａｎｄｓｃａｎｎｉｎｇｅｌｅｃｔｒｏｎｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ（ＳＥＭ）．ＡｓｉｍｉｌａｒｂｉｍｏｄａｌｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＰＭ１０ｗａｓｏｂｔａｉｎｅｄｉｎｂｏｔｈｂｏｉｌｅｒｓｓｔｕｄｉｅｄ，ｔｈｅｓｍａｌｌａｎｄｌａｒｇｅｍｏｄｅｓｗｅｒｅｆｏｒｍｅｄａｔ０．１μｍａｎｄ４μｍ，ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ．Ｔｈｅｃｈｅｍｉｃａｌｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｆｔｈｅｓｉｚｅ  ｓｅｇｒｅｇａｔｅｄａｓｈｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅａｓｈｐａｒｔｉｃｌｅｓｓｍａｌｌｅｒｔｈａｎ０．３７７μｍｗｅｒｅｆｏｒｍｅｄ狏犻犪ｎｕｃｌｅａｔｉｏｎｏｆｖａｐｏｒｉｚｅｄａｓｈｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓ，ａｎｄｔｈｅｐｒｉｍａｒｙｃｈｅｍｉｃａｌｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓｗｅｒｅｔｈｅｏｘｉｄｅｓａｎｄｓｕｌｆａｔｅｓｏｆａｌｋａｌｉｍｅｔａｌａｎｄａｌｋａｌｉｅａｒｔｈｍｅｔａｌｉｎｓｕｂｍｉｃｒｏｎ  ｓｉｚｅａｓｈ．Ｔｈｅｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅｓｕｐｅｒｍｉｃｒｏｎ  ｓｉｚｅａｓｈｗａｓｆｏｒｍｅｄｂｙｃｏａｇｕｌａｔｉｏｎａｎｄｃｏａｌｅｓｃｅｎｃｅｏｆｔｈｅｓｕｂｍｉｃｒｏｎ  ｓｉｚｅａｓｈ，ａｎｄｆｒａｇｍｅｎｔａｔｉｏｎａｎｄｃｏａｌｅｓｃｅｎｃｅｏｆｍｉｎｅｒａｌｍａｔｔｅｒ．Ｒｅｆｒａｃｔｏｒｙｏｘｉｄｅｓｗｅｒｅｔｈｅｍａｊｏｒｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｏｆｓｕｐｅｒｍｉｃｒｏｎ  ｓｉｚｅａｓｈ．犓犲狔狑狅狉犱狊ｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ；ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅｍａｔｔｅｒ；ｆｏｒｍａｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍ２００５－０６－０６收到初稿，２００５－０８－１９收到修改稿．联系人徐明厚．第一作者隋建才（１９７５），男，博士研究生．基金项目国家重点基础研究发展计划项目（２００２ＣＢ２１１６０２）；国家自然科学基金项目（５０３２５６２１）．引言煤粉燃烧是中国目前及今后相当长一段时期内燃煤电站的主体，煤粉燃烧为人们提供必需的热源和电力资源的同时，会带来严重的颗粒物污染．据犚犲犮犲犻狏犲犱犱犪狋犲２００５－０６－０６．犆狅狉狉犲狊狆狅狀犱犻狀犵犪狌狋犺狅狉Ｐｒｏｆ．ＸＵＭｉｎｇｈｏｕ．犈－犿犪犻犾ｍｈｘｕ＠ｍａｉｌ．ｈｕｓｔ．ｅｄｕ．ｃｎ犉狅狌狀犱犪狋犻狅狀犻狋犲犿ｓｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙｔｈｅＮａｔｉｏｎａｌＢａｓｉｃＲｅｓｅａｒｃｈＰｒｏｇｒａｍｏｆＣｈｉｎａ（２００２ＣＢ２１１６０２）ａｎｄｔｈｅＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａ（５０３２５６２１）．资料显示，２００３年全国燃煤电站的颗粒物排放量占工业排放的３３％［１］，燃煤飞灰颗粒已经成为我国大气颗粒物的主要来源之一．由于这些颗粒通常富集着有机污染物和各种有毒金属元素，而且在大气中可以长时间停留及远距离飘浮，会对气候、空气质量、生态环境、历史文物及人体健康产生更严重的危害［２  ３］．因此，研究燃煤过程中颗粒物的生成与控制已成了一项非常紧迫的任务．伴随着煤粉的燃烧，煤中无机组分在锅炉内高温热动力条件下，经过一系列复杂的物理化学变化形成煤灰颗粒．国外２０世纪８０年代初就开始了煤灰颗粒形成机理方面的研究，并认为主要有以下途径（１）内在矿物质聚结；（２）焦炭破碎；（３）外在矿物质破碎；（４）无机矿物质的气化凝结，通过这些机理形成的颗粒质量粒径分布呈双峰分布，即亚微米和超微米模式．通常将前３个机理形成的颗粒称为超微米颗粒，将气化凝结机理形成的颗粒称为亚微米颗粒［４  ６］．在我国，燃煤过程中矿物质转化机理、金属元素在不同粒径飞灰上的分布特性及颗粒形貌特征等研究已有相当积累［７  １０］，燃煤过程中不同工况对颗粒物排放的影响也有一定研究［１１］，而对燃煤过程中煤灰颗粒形成的研究却尚鲜见报道．本文应用低压撞击器（ＬＰＩ）对某１００ＭＷ和５０ＭＷ燃煤机组锅炉除尘器前后的飞灰进行取样，并对不同粒径范围的飞灰进行质量、形貌及成分测定，获得除尘器前后ＰＭ１０（空气动力学直径≤１０ μｍ的颗粒）的质量粒径分布、不同粒径颗粒的物理化学特性，进而对燃煤过程中颗粒物形成机理进行探讨，为其抑制提供理论基础．１实验１  １锅炉特性及实验工况实验分别在某１００ＭＷ和５０ＭＷ燃煤机组锅炉上进行，两锅炉分别燃用四川烟煤和河南烟煤，煤的工业分析和元素分析见表１，其灰的化学成分分析见表２．１００ＭＷ锅炉系武汉锅炉厂设计制造的ＷＧ４１０／９．８  ６型单汽包自然循环、固态排渣锅炉，呈Π型布置，采用水平浓淡稳燃腔煤粉燃烧器，四角切圆布置，制粉系统采用中间储仓热风送粉系统，除尘装置采用三电场静电除尘器．５０ＭＷ锅炉系哈尔滨锅炉厂设计制造的３２１  ２３０  １００型单汽包自然循环、固态排渣锅炉，呈Π型布置，采用轴向可调旋流燃烧器，Π型布置，即侧墙各布置３个、前墙布置２个，制粉系统采用中间储仓热风送粉系统，除尘装置采用麻石文丘里水膜式除尘器．整个实验过程基本在恒定负荷下进行，实验过程中一些运行参数见表３．犜犪犫犾犲１犘狉狅狓犻犿犪狋犲犪狀犪犾狔狊犻狊犪狀犱狌犾狋犻犿犪狋犲犪狀犪犾狔狊犻狊狅犳狊狋狌犱犻犲犱犮狅犪犾ＢｏｉｌｅｒｓＰｒｏｘｉｍａｔｅａｎａｌｙｓｉｓ／％（ｍａｓｓ，ａｓｒｅｃｅｉｖｅｄ）ｍｏｉｓｔｕｒｅａｓｈｖｏｌａｔｉｌｅｍａｔｔｅｒｆｉｘｅｄｃａｒｂｏｎＵｌｔｉｍａｔｅａｎａｌｙｓｉｓ／％（ｍａｓｓ，ａｄ）ＣＨＮＳ５０ＭＷ１．１２３８．１６１９．５０４２．３４５１．０６２．２６０．７７２．４６１００ＭＷ０．７０５１．５６１２．４８３５．９７４０．１５２．５２０．９６１．７２犜犪犫犾犲２犃狊犺犮狅犿狆狅狊犻狋犻狅狀／％ＢｏｉｌｅｒｓＳｉＯ２Ａｌ２Ｏ３Ｆｅ２Ｏ３ＣａＯＭｇＯＮａ２ＯＫ２ＯＳＯ３５０ＭＷ５６．０６３２．８９２．２２２．０５１．２５１．１５２．０６２．１０１００ＭＷ５７．６８２７．１４２．３７３．９６２．２５１．２１２．５４２．４６犜犪犫犾犲３犗狆犲狉犪狋犻狅狀犪犾狆犪狉犪犿犲狋犲狉狅犳犫狅犻犾犲狉狊Ｄｅｓｉｇｎｌｏａｄ／ＭＷＯｐｅｒａｔｉｏｎａｌｌｏａｄ／ＭＷＣｏａｌｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ／ｔｈ－１Ｓｔｅａｍｆｌｏｗ／ｔｈ－１Ｃｏｋｅ  ｏｖｅｎｇａｓ／ｍ３ｈ－１Ｅｘｈａｕｓｔｇａｓｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ／℃ Ｆｉｎｅｎｅｓｓｏｆｃｏａｌ／％Ｆｌｕｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｏｆｂｏｉｌｅｒｏｕｔｌｅｔ／℃ Ｏｘｙｇｅｎｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆｂｏｉｌｅｒｏｕｔｌｅｔ／％１００９０６５３２００１８０犚１００＝１１．２犚２００＝１．３０１１００４．４５０４０２８１８２６０００１５８犚１００＝８．１２犚２００＝１．２８１０９５５．５５６６１第７期隋建才等燃煤可吸入颗粒的物理化学特性及形成机理１  ２样品采集飞灰取样位置分别设在除尘器入口和出口烟道，实验过程中在每处取样位置各取样２次．取样系统主要由取样枪、旋风分离器、低压撞击器及真空泵组成，如图１所示．为防止烟气中的水蒸气在取样系统内凝结，沿取样管路缠上电加热带，并控制其温度在１５０℃左右．飞灰随着烟气流经取样枪进入切割粒径为１０μｍ的旋风分离器，分离器的主要作用是除掉粒径大于１０μｍ的颗粒，防止后面低压撞击器每一级膜片上的颗粒超重；然后，飞灰颗粒进入ＬＰＩ并将飞灰颗粒按空气动力学直径大小分成１３级，其切割粒径范围分别为０～０．０２８１、０．０２８１～０．０５６５、０．０５６５～０．０９４４、０．０９４４～０．１５４、０．１５４～０．２５８、０．２５８～０．３７７、０．３７７～０．６０５、０．６０５～０．９３６、０．９３６～１．５８、１．５８～２．３６、２．３６～３．９５、３．９５～６．６、６．６～９．８ μｍ．取样时末级膜片处压力维持１０ｋＰａ左右，真空泵抽气流量为１０Ｌｍｉｎ－１．取样之前，首先用皮托管测量烟道流速，根据真空泵流量及烟道流速选取取样枪喷嘴，以保证等速取样．Ｆｉｇ．１Ｓｃｈｅｍａｔｉｃｄｉａｇｒａｍｏｆｓａｍｐｌｉｎｇｓｙｓｔｅｍ１  ３分析方法实验中撞击器内的膜片采用有机膜，为了防止颗粒反弹，在有机膜上涂上用四氯化碳稀释后的阿匹松油（ＡｐｉｅｚｏｎＬｖａｃｕｕｍｇｒｅａｓｅ）．取样前的有机膜及取样后载有颗粒的有机膜置于烘箱中１０５℃ 烘干１ｈ，在干燥器中冷却至室温，在灵敏度为０．００１ｍｇ的分析天平上称重．称重后的样品在华中科技大学分析测试中心进行成分、形貌测定．本文采用美国伊达克斯有限公司生产的ＥＡＧＬＥ Ⅲ聚焦型扫描Ｘ射线荧光能谱仪（ＸＲＦ）对样品进行成分分析，应用ＦＥＩ公司生产的Ｓｉｒｉｏｎ２０００型场发射扫描电镜（ＳＥＭ／ＥＤＸ）对颗粒进行形貌和微区成分分析．２结果与讨论２  １除尘器入、出口犘犕１０的质量粒径分布对ＬＰＩ每一级膜片上的飞灰颗粒进行称重，根据真空泵的抽气流量计算出不同粒径颗粒的质量浓度，于是就可以得到除尘器前后ＰＭ１０的质量粒径分布，见图２和图３．从图中可以看出，１００ＭＷ锅炉和５０ＭＷ锅炉的除尘器入口和出口ＰＭ１０的质量粒径呈双峰分布，其峰值分别在０．１ μｍ和４μｍ左右．ＰＭ１０的双峰分布与许多文献报道非常一致［４  ６］，而且文献中认为燃煤过程形成ＰＭ１０的这种分布是通过不同机理形成，即细颗粒通过气化凝结机理形成，粗颗粒通过内在矿物质聚结、焦炭和外在矿物质破碎形成．从图中还可以看出，与粗颗粒质量浓度相比，细颗粒质量浓度要小很多，即０．１μｍ左右的峰值并不明显，只有在局部放大的小图中才能发现明显的峰值．这说明煤粉在燃烧过程中主要是通过聚结、破碎机理形成超Ｆｉｇ．２ＭａｓｓｓｉｚｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＰＭ１０ｉｎｄｕｓｔｃｌｅａｎｉｎｇｅｑｕｉｐｍｅｎｔｉｎｌｅｔＦｉｇ．３ＭａｓｓｓｉｚｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＰＭ１０ｉｎｄｕｓｔｃｌｅａｎｉｎｇｅｑｕｉｐｍｅｎｔｏｕｔｌｅｔ６６６１化工学报第５７卷犜犪犫犾犲４犆犺犲犿犻犮犪犾犮狅犿狆狅狊犻狋犻狅狀狅犳犪狊犺犮狅犾犾犲犮狋犲犱狅狀狆犾犪狋犲狊６犪狀犱７狅犳犔犘犐／％ＢｏｉｌｅｒｓＳｉｚｅ／μｍＳｉＯ２Ａｌ２Ｏ３Ｆｅ２Ｏ３ＣａＯＭｇＯＮａ２ＯＫ２ＯＳＯ３５０ＭＷ０．３７７４．３６５．８６１．９１．２５７．４７４３．２２８．５６２０．６００．６０５５２．７５２８．１１１．８３７．６００．８７２．３３１．０６３．８４１００ＭＷ０．３７７６．０９５．０５１．５３２．９８．８５４２．０９９．１６２１．９８０．６０５４８．８５２５．４０１．８３３．６０１．８８７．５０１．６９７．８２微米颗粒，而通过气化凝结机理形成的亚微米颗粒的量要少很多．２  ２颗粒物形成机理及化学组成通过ＸＲＦ对ＬＰＩ收集到的颗粒进行成分分析后发现，粒径小于０．３７７μｍ（ＬＰＩ第６级）的颗粒成分与大颗粒（ＬＰＩ第６级以后）的成分差别很大，表４给出了ＬＰＩ第６、７级膜片上颗粒（粒径分别为０．３７７和０．６０５μｍ）的化学组成分析结果．由表可见，粒径为０．３７７ μｍ左右的颗粒的化学组成与无机矿物质蒸气凝结、成核形成灰粒的组成特性非常一致，即颗粒中富集着较易气化元素，如Ｓ和Ｎａ等，而不易气化元素Ｓｉ和Ａｌ的含量很低；而粒径为０．６０５μｍ左右的颗粒与粒径为０．３７７μｍ左右的颗粒的化学组成差别很大，这一粒径范围颗粒与总灰的化学组成基本一致（见表２），它们之间稍许的差别可能是由于气化元素在小颗粒上的富集引起，这说明两种粒径的颗粒可能有不同的形成机理．Ｔａｙｌｏｒ和Ｆｌａｇａｎ［１２］对燃煤过程中生成颗粒的粒径分布和化学组成进行了实验研究，实验中发现颗粒的化学组成同样有类似的结果，他们认为粒径小于０．１μｍ的颗粒与大颗粒的形成机理不同，这些颗粒主要是通过气化、成核和凝结形成，大颗粒可能是通过破碎、聚结等机理形成．根据他们的结论，本文认为这两台锅炉产生的粒径小于０．３７７ μｍ左右的颗粒是通过气化 凝结机理形成．根据煤灰的成分特性，首先将煤灰中的成分分为４类（１）难熔性氧化物，包括ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｆｅ２Ｏ３和ＣａＯ；（２）碱金属氧化物，包括Ｋ２Ｏ和Ｎａ２Ｏ；（３）ＳＯ３，假定以碱金属和碱土金属形式存在；（４）其他，包括ＭｇＯ、Ｐ２Ｏ５．依据此分类，图４给出了两台锅炉产生的亚微米颗粒和超微米颗粒的化学组成．由图可见，５０ＭＷ锅炉产生的亚微米颗粒［见图４（ａ）］中，碱金属氧化物及硫化物占７０％左右，难熔性氧化物只占１４．５６％；而在超微米颗粒中［见图４（ｂ）］，难熔性氧化物为其主要成分，占９０％以上．１００ＭＷ锅炉产生的亚微米颗粒［见图４（ｃ）］及超微米颗粒［见图４（ｄ）］也有类似的结果．这说明亚微米颗粒中碱金属和碱土金属的氧化物或硫化物为其主要成分，是相应成分气化、成核和凝结的结果；而超微米颗粒的主要成分则为难熔性氧化物，可能是煤中的石英和硅铝酸盐等矿物质在高温下破碎、聚结的产物．２  ３元素在犘犕１０中的分布将ＬＰＩ收集到每一级颗粒物上的元素通过ＸＲＦ测量，获得不同粒径范围颗粒上元素质量分数，经过计算可以得到每级中元素的质量粒径分布．限于文章篇幅，本文只对除尘器出口排入大气ＰＭ１０的元素分布及化学成分进行探讨．１００ＭＷ锅炉ＰＭ１０中次量元素Ｍｇ、Ｓ、Ｃａ、Ｆｅ、Ｎａ、Ｋ和Ａｌ、Ｓｉ的质量粒径分布分别见图５（ａ）、（ｂ）．从图中可以明显看出元素Ｍｇ、Ｓ、Ｃａ、Ｆｅ、Ｎａ和Ｋ的质量粒径分布与ＰＭ１０的分布类似，在亚微米和Ｆｉｇ．４ＣｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｓｏｆｓｕｂｍｉｃｒｏｎａｎｄｓｕｐｅｒｍｉｃｒｏｎＰＭｇｅｎｅｒａｔｅｄｆｒｏｍ５０ＭＷａｎｄ１００ＭＷｂｏｉｌｅｒｓ７６６１第７期隋建才等燃煤可吸入颗粒的物理化学特性及形成机理超微米粒径范围内均有一个峰值存在，但元素Ａｌ和Ｓｉ在亚微米颗粒处没有明显峰值，基本上呈单峰分布．５０ＭＷ锅炉ＰＭ１０的元素也有类似分布特性．（ａ）Ｍｇ，Ｓ，Ｃａ，Ｆｅ，ＮａａｎｄＫ（ｂ）ＡｌａｎｄＳｉＦｉｇ．５ＥｌｅｍｅｎｔａｌｓｉｚｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＰＭ１０ｇｅｎｅｒａｔｅｄｆｒｏｍ１００ＭＷｂｏｉｌｅｒ为了说明各元素在不同粒径颗粒上的分布特性，定义相对富集系数为某元素在犼粒径飞灰颗粒中的质量分数与在最大粒径颗粒中（ＬＰＩ第１３级）的质量分数的比值犚犻犼＝犆犻犼／犆犻１３（１）其目的就是为了说明随着颗粒粒径变化各元素的变化趋势，若该比值大于１，说明元素在犼粒径颗粒中富集；反之，则没有富集趋势．图６给出了１００ＭＷ锅炉ＰＭ１０上各元素的相对富集系数．由图可见，对于粒径小于１μｍ的颗粒，随着粒径的减小，元素Ｎａ、Ｍｇ、Ｓ和Ｋ的相对富集系数明显增加，元素Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ的相对富集系数明显减小，而元素Ｆｅ有稍许增加．这说明元素Ｎａ、Ｍｇ、Ｓ和Ｋ易于在小颗粒上富集，而Ａｌ、Ｓｉ、Ｃａ等元素则相反．Ｆｉｎｋｅｌｍａｎ［１３］认为，这主要与元素在煤中的赋存状态有关，煤中易气化元素通常与煤中的有机成分结合在一起，而Ａｌ、Ｓｉ等元素则以内在矿物质的形式分散在煤粒中，煤粉燃烧过程中，内在矿物质会聚结成复杂的玻璃体，抑制元素的气化，而其他元素会以很高的气化速率气化出来．（ａ）（ｂ）Ｆｉｇ．６ＥｌｅｍｅｎｔａｌｒｅｌａｔｉｖｅｅｎｒｉｃｈｍｅｎｔｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔｏｆＰＭ１０ｇｅｎｅｒａｔｅｄｆｒｏｍ１００ＭＷｂｏｉｌｅｒ２  ４犘犕１０的形貌特征利用场发射扫描电镜对ＬＰＩ收集到的煤灰颗粒进行形貌分析，并对颗粒微区进行能谱分析，限于篇幅，这里只对１００ＭＷ锅炉产生的ＰＭ１０进行讨论．研究发现亚微米颗粒主要由比较规则的球形颗粒组成［见图７（ａ）］，同时也有少量不规则含炭颗粒聚结在一起形成链状颗粒［见图７（ｂ）］，而超微米颗粒主要由球形颗粒组成［见图７（ｃ）］，但也有部分不规则颗粒，如矿物质熔融形成块状玻璃体［图７（ｃ）］和片状颗粒［图７（ｄ）］．通过形貌分析，认为超微米颗粒有以下形成途径亚微米颗粒凝聚成超微米颗粒；亚微米颗粒黏附在超微米颗粒上；超微米颗粒聚结成更大颗粒；矿物质破碎、熔融形成超微米颗粒．８６６１化工学报第５７卷（ａ）（ｂ）（ｃ）（ｄ）Ｆｉｇ．７ＴｙｐｉｃａｌｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙＰＭ１０ｇｅｎｅｒａｔｅｄｆｒｏｍ１００ＭＷｂｏｉｌｅｒ３结论本文采用ＬＰＩ在某１００ＭＷ和５０ＭＷ两台燃煤机组锅炉的静电除尘器入口、出口对飞灰颗粒进行取样，通过对每一级颗粒的质量、化学组成及形貌进行测量和分析，得到了以下一些结论（１）两台锅炉产生ＰＭ１０的质量粒径均呈双峰分布，峰值分别在０．１μｍ和４μｍ左右．通过对ＬＰＩ第６、７级膜片上颗粒进行成分分析，认为粒径小于０．３７７μｍ的颗粒可能为气化凝结机理形成．（２）ＰＭ１０中元素的质量粒径分布与ＰＭ１０的分布类似，在亚微米和超微米粒径范围内均有一个峰值存在．亚微米颗粒中碱金属和碱土金属的氧化物或硫化物为其主要成分，而超微米颗粒中主要成分为难熔性氧化物．（３）燃煤产生的ＰＭ１０主要由球形颗粒组成，同时也有少量不规则颗粒，通过形貌分析，认为亚微米颗粒凝聚、聚结及矿物质熔融、破碎、聚结是形成超微米颗粒的主要途径．符号说明犆犻犼犻元素在犼粒径飞灰颗粒中的质量分数， μｇｇ－１犆犻１３犻元素在ＬＰＩ第１３级颗粒中的质量分数， μｇｇ－１犚犻犼犻元素在犼粒径飞灰颗粒中的相对富集系数犚犲犳犲狉犲狀犮犲狊［１］ＭｉＪｉａｎｈｕａ（米建华）．Ａｎａｌｙｓｉｓｏｎｒｅｓｏｕｒｃｅｕｓｅｉｎｔｈｅｒｍａｌｐｏｗｅｒｇｅｎｅｒａｔｉｏｎｉｎｄｕｓｔｒｙ．犆犺犻狀犪犘狅狑犲狉犈狀狋犲狉狆狉犻狊犲犕犪狀犪犵犲犿犲狀狋（中国电力企业管理），２００５（２）３２  ３４［２］ＤａｉＨａｉｘｉａ（戴海夏），ＳｏｎｇＷｅｉｍｉｎ（宋伟民）．ＨｅａｌｔｈｙｅｆｆｅｃｔｏｆＰＭ２．５ｉｎａｔｍｏｓｐｈｅｒｅ．犉狅狉犲犻犵狀犕犲犱犻犮犪犾犛犮犻犲狀犮犲狊犛犲犮狋犻狅狀犎狔犵犻犲狀犲（国外医学卫生学分册），２００１，２８（５）２９９  ３０３［３］ＡｒｔＦｅｒｍｅｎｄｅｚ，ＪｏｓｔＯＬＷｅｎｄｔ，ＫｌａｕｓＲＧＨｅｉｎ，ＷａｎｇＳｈｅｎｇｊｕｎ，ＭａｒｋＬＷｉｔｔｅｎ．Ｉｎｈａｌａｔｉｏｎｈｅａｌｔｈｅｆｆｅｃｔｓｏｆｆｉｎｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｆｒｏｍｔｈｅｃｏ  ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｏｆｃｏａｌａｎｄｒｅｆｕｓｅｄｅｒｉｖｅｄｆｕｅｌ．犆犺犲犿狅狊狆犺犲狉犲，２００３，５１１１２９  １１３７［４］ＹａｎＬ，ＧｕｐｔａＲ，ＷａｌｌＴＦ．Ｆｒａｇｍｅｎｔａｔｉｏｎｂｅｈａｖｉｏｒｏｆｐｙｒｉｔｅａｎｄｃａｌｃｉｔｅｄｕｒｉｎｇｈｉｇｈ  ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇａｎｄｍａｔｈｅｍａｔｉｃａｌｓｉｍｕｌａｔｉｏｎ．犈狀犲狉犵狔＆犉狌犲犾狊，２００１，１５３８９  ３９４［５］ＱｕａｎｎＲＪ，ＮｅｖｉｌｌｅＭ，ＪａｎｇｈｏｒｂａｎｌＭ，ＭｉｍｓＣＡ，ＳａｒｏｆｉｍＦ．Ｍｉｎｅｒａｌｍａｔｔｅｒａｎｄｔｒａｃｅ  ｅｌｅｍｅｎｔｖａｐｏｒｉｚａｔｉｏｎｉｎａｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  ｐｕｌｖｅｒｉｚｅｄｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｓｙｓｔｅｍ．９６６１第７期隋建才等燃煤可吸入颗粒的物理化学特性及形成机理犈狀狏犻狉狅狀犿犲狀狋犪犾犛犮犻犲狀犮犲犜犲犮犺狀狅犾狅犵狔，１９８２，１６７７６  ７８１［６］ＨｅｌｂｌｅＪＪ．Ｍｅｃｈａｎｉｓｍｓｏｆａｓｈｐａｒｔｉｃｌｅｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｇｒｏｗｔｈｄｕｒｉｎｇｐｕｌｖｅｒｉｚｅｄｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ［Ｄ］．Ｃａｍｂｒｉｄｇｅ，ＭＡＭａｓｓａｃｈｕｓｅｔｔｓＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，１９８７［７］ＱｉＬｉｑｉａｎｇ（齐立强），ＹｕａｎＹｏｎｇｔａｏ（原永涛），ＪｉＹｕａｎｘｕｎ（纪元勋）．Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｓｔｕｄｙｏｎｔｈｅｄｉｓｔｒｂｕｔｉｏｎｌａｗｏｆｃｈｅｍｉｃａｌｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｉｎｄｉｆｆｅｒｅｎｔｓｉｚｅｆｌｙａｓｈ．犆狅犪犾犆狅狀狏犲狉狊犻狅狀（煤炭转化），２００３，２６（２）８７  ９０［８］ＷａｎｇＱｕａｎｈａｉ（王泉海），ＱｉｕＪｉａｎｒｏｎｇ（邱建荣），ＬｉＦａｎ（李帆），ＬｉｕＹｉｎｇｈｕｉ（刘迎辉），ＺｈｅｎｇＣｈｕｇｕａｎｇ（郑楚光）．Ｃｏｎｆｏｒｍａｔｉｏｎｃｈａｎｃｅａｎｄｐｈａｓｅｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｆｍｉｎｅｒａｌｓｄｕｒｉｎｇｃｏａｌｂｌｅｎｄｓｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ．犑狅狌狉狀犪犾狅犳犆犺犲犿犻犮犪犾犐狀犱狌狊狋狉狔犪狀犱犈狀犵犻狀犲犲狉犻狀犵（犆犺犻狀犪）（化工学报），２０００，５１（６）８４０  ８４３［９］ＳｕｉＪｉａｎｃａｉ，ＸｕＭｉｎｇｈｏｕ，ＱｉｕＪｉｈｕａ，ＹｕＱｉａｏ，ＹｕＹｕｎ，ＬｉｕＸｉａｏｗｅｉ，ＧａｏＸｉａｎｇｐｅｎｇ．Ｎｕｍｅｒｉｃａｌｓｉｍｕｌａｔｉｏｎｏｆａｓｈｖａｐｏｒｉｚａｔｉｏｎｄｕｒｉｎｇｐｕｌｖｅｒｉｚｅｄｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｉｎｔｈｅｌａｂｏｒａｔｏｒｙ  ｓｃａｌｅｓｉｎｇｌｅ  ｂｕｒｎｅｒｆｕｒｎａｃｅ．犈狀犲狉犵狔＆犉狌犲犾狊，２００５，１９１５３６  １５４１［１０］ＺｈａｏＣｈｅｎｇｍｅｉ（赵承美），ＳｕｎＪｕｎｍｉｎ（孙俊民），ＤｅｎｇＹｉｎｓｈｅｎｇ（邓寅生），ＬｕＪｉｎｇ（鲁静）．Ｐｈｙｓｉｏｃｈｅｍｉｃａｌｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｏｆｆｉｎｅｐａｒｔｉｃｌｅ（ＰＭ２．５）ｉｎｆｌｙａｓｈｆｒｏｍｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ．犚犲狊犲犪狉犮犺狅犳犈狀狏犻狉狅狀犿犲狀狋犪犾犛犮犻犲狀犮犲狊（环境科学研究），２００４，１７（２）７１  ７３［１１］ＬｉｕＪｉａｎｚｈｏｎｇ（刘建忠），ＦａｎＨａｉｙａｎ（范海燕），ＺｈｏｕＪｕｎｈｕ（周俊虎），ＣａｏＸｉｎｙｕ（曹欣玉），ＣｅｎＫｅｆａ（岑可法）．ＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｓｔｕｄｉｅｓｏｎｔｈｅｅｍｉｓｓｉｏｎｏｆＰＭ１０ａｎｄＰＭ２．５ｆｒｏｍｃｏａｌ  ｆｉｒｅｄｂｏ

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