不同煤气化过程的ft 合成油电多联产模拟计算.pdf

第 9 卷第 3 期 过 程 工 程 学 报 Vol.9 No.3 2009 年 6 月 The Chinese Journal of Process Engineering June 2009 收稿日期2008−12−26，修回日期2009−03−11 基金项目国家自然科学基金资助项目编号20590361；国家科技部 973 计划前期研究专项基金资助项目编号2007CB216401；国家杰出青年科学 基金资助项目编号20625620 作者简介于戈文1971−，男，内蒙古包头市人，博士研究生，研究方向为煤基液体燃料−电力多联产，E-mail yugw0214；徐元源，通讯联系 人，Tel 0351-7560668, E-mail xyy. 不同煤气化过程的 FT 合成油−电多联产模拟计算 于戈文 1,2， 徐元源1， 郝 栩1， 李永旺1 1. 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山西 太原 030001；2. 中国科学院研究生院，北京 100049 摘 要 设计并模拟了以 Shell, GSP, Texaco 煤气化为气头的 FT 合成油−电多联产系统， 考察了三者的系统特性. 结果 表明，在入炉煤量为 1000 t/h 的条件下，其合成油包括柴油、石脑油和 LPG产量分别为 318.56, 318.42 和 285.79 t/h， 但 FT 合成 96的 CO 转化率使其发电量均不足以满足系统自身的用电，尾气发电仅相当于回收了原料煤热值近 2 的能量. 以 Shell 技术为气头的多联产系统具有最高的系统热效率47.65，Texaco 技术为气头的多联产系统具有最 低的系统热效率， 比前者低 6.5左右. 3 种方案捕获的 CO2分别相当于回收了进入系统全部碳含量的 58.69, 58.65, 59.55. 关键词煤气化；FT 合成；联合循环；多联产；模拟 中图分类号TQ015 文献标识码A 文章编号1009−606X200903−0545−07 1 前 言 以煤气化为核心的多联产系统是资源、 能源和环境 一体化的系统，它将多种煤炭转化技术优化集成在一 起，进行跨行业、跨部门的联合生产，得到多种具有高 附加值的化工产品、液体燃料、氢气，能充分利用工艺 过程产生的热并进行发电， 不仅有利于实现污染物的集 中综合治理，大大降低环保费用，而且易于做到资源和 副产品综合利用，从而实现总体效益最优和与环境友好 的效果[1,2]. 目前我国 50以上的石油需求依赖进口， 对国家的 能源安全构成挑战， 而煤转油技术则是缓解这一矛盾的 有效措施. FT 合成Fischer−Tropsch synthesis是煤转油 的核心技术之一，它是利用煤、石油焦、生物质等碳质 材料经气化生成合成气有效成分为 COH2，经催化生 成各种直链烃， 再经加氢饱和后精馏分离出汽油、 柴油、 石脑油等产品. 经过多年的技术研究与开发， FT 合成技 术已经成熟. 国外以 Sasol 公司为代表的企业无论是研 发还是工业化运作都已取得成功[3,4]， 国内中国科学院山 西煤炭化学研究所重点实验室在 FT 合成的关键技术⎯ 催化剂和浆态床反应器的自主研发方面已经取得了突 破性进展，研发出了两种廉价、高效的 Fe 系催化剂， 并在此基础上进行了拓展性研究[5−10]，为工业化打下了 良好基础. 目前， 年产 16 万 t 的示范厂项目即将在内蒙 古的鄂尔多斯运行. FT 合成的原料气和联合循环发电IGCC的燃料气 都可取自煤气化，这就为 FT 合成与 IGCC 耦合、优化， 联产油品和电提供了可能. 煤气化技术中的 Shell, GSP 和 Texaco 工艺均属气流床气化工艺，是目前世界上较 为先进的第二代煤气化技术，可在高温、高压下进行， 具有 CH4含量少、气化效率高Shell 和 GSP 在 80∼ 83，Texaco 在 70以上的特点[11,12]. 本工作设计并模拟了以上 3 种煤气化工艺为气头 的 FT 合成和电的多联产系统，并对系统特性进行了比 较. 应用 Aspen Plus 对各子系统的工艺过程进行建模和 计算，物料平衡和能量衡算则通过构建 Excel 模型进行 计算和评估， 有关化学组成的物理、 化学参数取自 Aspen Plus 数据库， 蒸汽和水的物化参数则取自相关工具书[13]. Aspen Plus 是大型通用流程模拟系统，源于美国能源部 20 世纪 70 年代后期在麻省理工学院MIT组织的会战， 开发新型第三代流程模拟软件. 该项目称为“过程工程 的先进系统”Advanced System for Process Engineering, ASPEN，具有最适用于工业且最完备的物性系统. Aspen Plus 提供了单元操作模型及流程模拟，其可靠性 和增强功能已经过 20 多年验证和数以百万计例子证实. 2 子系统设计和模拟 2.1 煤种的选择和分析 煤种采用山西省潞安煤， 其煤质分析结果见表 1 和 2. 从表 1 可见，所选煤样的灰熔点高于 1500℃. 为满 足 3 种气化炉液态排渣的要求，在原料煤中加入 10.07ω的 CaCO3作助熔剂，可使煤的灰熔点降至 1350℃ 以下. 3 种气化炉的进煤量相同，均为 1000 t/h. 546 过 程 工 程 学 报 第 9 卷 表 1 潞安煤的工业分析、低热值和灰熔点 Table 1 Proximate analysis, low heat value LHV and softening temperature ST of Luan coal Parameter Fixed carbon1 Volatile member1 Ash1 Moisture2 LHV kJ/kg ST ℃ Value , ω 72.323 11.647 16.029 1.194 28708 1500 Note 1 Dryness based; 2 Air dryness based. 表 2 潞安煤的元素分析 Table 2 Ultimate analysis of Luan coal Component C H O N S Ash Content , ω 74.712 3.400 4.655 0.961 0.24316.029 Note Dryness based. 2.2 煤气化系统 2.2.1 Shell 气化工艺 Shell 气化炉模拟时气化压力设为 4.0 MPa， 气化温 度设为1400. ℃ 用CO2将经粉碎、 烘干水含量小于2, ω的粉煤吹送入气化炉，同时将作为气化介质的 5.2 MPa水蒸汽以120 t/h的速度和来自空分装置的5.2 MPa 的氧气99.6以 835.54 t/h 的速度一并通入气化炉内. 出气化炉的煤气先在气化炉顶部被激冷压缩机送来的 冷煤气激冷至 900℃，然后经过废热锅炉降至 350℃， 再经过滤器后分为 2 股，1 股进入激冷压缩机后作为激 冷气返回气化炉上的气体返回室； 另 1 股进入文丘里洗 涤器和洗涤塔，经高压工艺水除灰并将温度降至 154℃ 左右，再预热至 200℃进入水煤气变换工序. 在废锅等 换热器中产生 5.2 MPa 饱和蒸汽进入蒸汽总管. 2.2.2 GSP 气化工艺 模拟时的气化温度和压力、进料包括 O2、水蒸汽 和吹送气 CO2与 Shell 气化炉一致，采用水激冷，将粗 合成气温度降至 210℃的同时，水蒸汽达到饱和，再经 过文丘里洗涤器将合成气中的飞灰除掉，温度降至 200℃左右. 2.2.3 Texaco 气化工艺 水煤浆进料浓度 65.7ω，气化压力 5.0 MPa，气 化温度 1360℃，进氧量为 958.49 t/h. 出气化炉的气体 经水激冷降至 706℃后，再经废热锅炉与水换热降至 380℃，同时副产 4.0 MPa 饱和水蒸汽去联合循环单元 的余热锅炉过热后通入蒸汽轮机发电. 换热后的粗合成 气进入碳洗塔进一步被水冷却到200℃左右进入水煤气 变换WGS单元. 3 种气化工艺的模拟流程如图 1∼3 所示，应用所建 工艺模型对美国 Illinois 6煤和中国淮南煤进行气化模 拟并与工厂实际值比较，具有较高的准确性[14]. 潞安煤 的气化结果如表 3 所示. Decomposition Q-decomp Slag Q-loss Compressor Steam Carbon dioxide Oxygen Coal Gasifier Quenching Syngas cooler Waste water Scrubber Syngas Washing water 图 1 Shell 气化工艺的 Aspen Plus 模拟流程图 Fig.1 The Aspen Plus implementation for Shell coal gasification process Decomposition Slag Q-loss Quencher Coal Steam Oxygen Carbon dioxide Syngas Quenching water Washing water Waste water Gasifier Removal Q-decomp Q 图 2 GSP 气化工艺的 Aspen Plus 模拟流程图 Fig.2 The Aspen Plus implementation for GSP coal gasification process 第 3 期 于戈文等不同煤气化过程的 FT 合成油−电多联产模拟计算 547 Q Quenching water Q-decomp Coal Decomposition Convective cooler Slag Water Oxygen Gasifier Q-loss Radiant cooler Washing water Syngas Waste water 图 3 Texaco 气化工艺的 Aspen Plus 模拟流程图 Fig.3 The Aspen Plus implementation for Texaco coal gasification process 表 3 煤气化工艺结果比较 Table 3 The result comparison of coal gasification processes Shell GSP Texaco Component and parameter Gasifier Washing towerGasifier Washing towerGasifier Washing tower CO , ω 69.00 60.86 69.03 36.72 42.4 31.55 H2 , ω 22.88 20.18 22.89 12.18 25.18 18.73 CO2 , ω 3.43 3.02 3.43 1.81 13.71 10.12 H2O , ω 3.50 15.49 3.5 49.03 16.87 39.07 CH4 , ω 0.05 0.04 0.04 0.02 0.22 0.16 N2 , ω 0.37 0.33 0.37 0.2 0.37 0.27 H2SCOS , ω 0.08 0.07 0.08 0.04 0.07 0.05 Else , ω 0.69 0.01 0.66 0.00 1.18 0.05 Average molecular weight 22.22 21.7 22.15 20.24 21.78 20.84 Mole flow rate kmol/h 90343 102428 90349 169731 108838 146125 Temperature ℃ 1400 153.7 1400 203 1360 200 Pressure MPa 4.0 3.65 4.0 3.65 5.0 4.4 O2/coal kg/1000 kg 835.54 835.62 958.49 Steam/coal kg/1000 kg 120 120 − CO2/coal kg/1000 kg 157.18 157.18 − Coal slurry , ω − 65.7 Steam output t/h 1244.7 − 1484.44 Cool gas efficiency 80.07 80.03 70.14 Shell 和 GSP 气化工艺在气化压力和温度上是一致 的，又由于都采用水冷壁使热损失也相同，所以二者气 化炉出口的煤气组成、流量及冷煤气效率相近. Texaco 气化炉的炉体内壁铺设耐火砖，热损失较小. 模拟结果 显示，与 Shell 和 GSP 干法进料相比，Texaco 炉气化产 物中含有更多的 CO2和 H2及更少的 CO，这是由于 Texaco 炉水煤浆进料使气化炉内水蒸汽分压较高， 促进 了水煤气变换反应；另一方面，煤浆中的水气化需要消 耗额外的热量， 从而增大了氧耗并使更多的碳变为 CO2. 由于水激冷的原因，GSP 和 Texaco 炉的合成气中含大 量水蒸汽，比 Shell 炉更有利于后面的水煤气变换反应. 2.3 水煤气变换和酸性气体脱除 因气化后 H2/CO1摩尔比，为满足 FT 合成的要 求设计了耐硫变换工艺，变换后 H2/CO 为 1.5[3,9]，然后 降温至 35℃进入低温甲醇洗工段进行硫化物和 CO2脱 除， 模拟时假设净化后合成气中硫化物 100脱除， CO2 的含量为 1[15]. 2.4 FT 合成及油品加工 FT 合成及油品加工的模拟流程、工艺参数及计算 所得产品分布均来自中国科学院山西煤炭化学研究所 的煤转油中试平台 FT 合成工艺包. FT 合成采用低温合 成工艺LTFT， Fe 基催化剂， 反应器为浆态床反应器[3,16]. FT 合成工艺流程如图 4 所示. FT 合成反应生成 C1∼C56 的烃类和含氧化合物，其中液体蜡需连续从反应器中排 出以保持液面稳定，气态产物分别在 160 和 35℃下分 离出重质馏分油和轻质馏分油，与液体蜡一起送去油品 加工工序. 合成尾气首先脱除 CO2，脱碳后的气体再分 离出 C3和 C4馏分LPG，剩余气体再进一步通过变压 吸附PSA分离出纯度为 99.99的纯氢用于油品加工. 最后的剩余尾气作为发电燃料气使用. FT合成的转化率 为 96，尾气循环比 2.471摩尔比. 油品加工主要包括以下 3 部分 不饱和烃和含氧化 合物加氢、长链饱和烃裂解成短链烃以增加柴油产量、 油品分离. 548 过 程 工 程 学 报 第 9 卷 2.5 联合循环发电的设计 燃气轮机的模拟计算首先参照通用公司的 GE PG9351FA型燃气轮机[17]的典型工况确定流程参数， 如 表 4 所示. 表 4 GE PG9351FA型燃气轮机模拟参数 Table 4 The simulation parameters of GE PG9351FA gas turbine Parameter Value Air temperature ℃ 15 Relative humidity 60 Pressure ratio 15.4 Efficiency of combusting chamber 99 Inlet temperature of gas turbine ℃ 1327 Outlet temperature of gas turbine ℃ 609.4 Vent temperature ℃ 83 HRSG efficiency 98 为了验证所建模型的准确性，以含甲烷 97.6的天 然气作为燃料气进行模拟计算，得到 36.76的热效率， 与通用公司宣称的 36.9非常接近， 证明所建模型可靠. 再根据本工作的具体燃气组成进行模拟计算. 2.6 全系统设计 整个多联产系统由气化单元、 水煤气变换与净化单 元、制硫单元、FT 合成与油品加工单元及联合循环单 元组成，如图 5 所示. 其中，气化单元的 CO2/H2O 流股 表示 Shell 和 GSP 气化工艺所需的原料煤吹送气CO2 和 Texaco 炉水煤浆中的水. 图中蒸汽a作为气化介质 用于 Shell 和 GSP 气化炉，蒸汽b只用于 Shell 技术为 气头的变换补充蒸汽. 制硫工段Sulfur recovery采用 Clause 制硫工艺和 SCOT 尾气净化装置的组合设计， 尽 可能减少驰放气中硫含量，降低空气污染[18]. 整个系统 采用串联模式，以生产 FT 油品为主，发电为辅. Fischer Tropsch synthesis Heating Separation 1 hot trap Separation 2 cold trap removal Pressure swing adsorption Compressor Heavy oilLight oilwater H2 LPGCO2 Wax 16035 Tail gas Shifted syngas 40, 0.2 MPa 60 Separation 3 oC , 3.05 MPa oC CO2 - oC oC 250, 2.5 MPaC o 图 4 FT 合成流程图 Fig.4 Simple flowsheet of Fischer−Tropsch synthesis a b steam Water Sulfur recovery Air To gas turbine Waste water Waste water Shell GSP Texaco Gas turbine Fischer-Tropsch synthesis Primary product upgrading Tail gas processing Water-gas shift and purification Coal, limestone Naphtha, dieselWaste water H2 Mixed fuel gas Slag Syngas ASU LPG CO2 captured Tail gas Tail gas Tail gasSulfur CO2captured Electricity Air Scrubbing water /H2O Boilers, heating devices HRSGSteam turbineVent CO2 图 5 FT−电联产工艺流程 Fig.5 Flow sheet of FT−electricity polygeneration system technology 第 3 期 于戈文等不同煤气化过程的 FT 合成油−电多联产模拟计算 549 3 结果和讨论 3.1 多联产投入、产出与系统热效率的比较 投入产出总的计算结果如表 5 所示，负数代表输 入，正数代表输出. 总效率是综合考虑系统输入输出、 公用工程等因素的结果. 从计算结果可以看出，Shell 和 GSP 技术为气头的 FT 油品产量相近，且高于以 Texaco 炉为气头的合成油 产量，这主要是由于 Shell 和 GSP 气化合成气中有效组 分 COH2的产量相近，比 Texaco 气化合成气中有效气 体含量高 10以上. 从发电量来看， 由于 3 个方案的 FT 合成工艺相同，尾气中可燃组分的组成和流量相近，使 燃气发电量也相近， 但由于气化工艺不同导致蒸汽产出 存在较大差异，使蒸汽发电量明显不同，GSP 气头的副 产蒸汽发电量明显低于另外 2 个系统. 由于本工作设计 的多联产系统的目标是以生产合成油为主，发电次之， 宝贵的合成气首先用于生产油品， 造成发电量不能满足 系统自身的用电消耗，需适当外购电. 从系统总效率来 看，Shell 工艺为气头的多联产系统具有最高的热效率， GSP 次之，Texaco 最低. 原因在于，与 GSP 相比，Shell 气化过程显热得到充分利用，副产 5.2 MPa 蒸汽，用于 发电提高了总效率， GSP 气化工艺中激冷工艺虽然使合 成气中水分含量升高满足变换反应对水蒸汽的需求而 不需要外注蒸汽，但气化显热的损失是得不偿失的；与 GSP 相比， Texaco 气化工艺较低的冷煤气效率使系统热 效率降低. 在低温甲醇洗涤脱碳阶段表 5，3 种方案分别有 1707.46, 1706.39, 1638.90 t/h 的 CO2被捕获，以碳单质 计算，捕获的碳分别占进入系统总碳量的 58.69, 58.65, 59.55. 从降低温室效应的角度考虑，这部分 浓缩的 CO2应进行合理处置，避免直接排入大气. 目前 有多种处理方法可供选择， 如深埋 800 m 以下的石灰石 岩层、废弃的煤矿、油气田深处等[19−21]. 系统中 CO2排 放主要集中在联合循环单元的余热锅炉出口处，3 种方 案 CO2排放量分别为 71.57, 71.54, 70.46 t/h，即排放的 碳单质分别占系统进碳总量的 2.46, 2.46, 2.56. 表 5 多联产案例的计算结果 Table 5 The simulation results of polygeneration cases Parameter Based on Shell Based on GSPBased on Texaco Coal t/h −1000 −1000 −1000 Primary stuff CaCO3 t/h −107 −107 −107 By gas MW 166.75 165.50 162.60 By steam MW 296.71 74.44 261.83 Total consumption MW−479.12 −508.22 −520.41 Electricity generation Net generation MW −15.66 −268.28 −95.98 Diesel t/h 205.20 205.11 184.09 Naphtha t/h 73.24 73.21 65.71 LPG t/h 40.12 40.10 35.99 Sulfur t/h 2.31 2.31 2.31 CO2 capture t/h 1707.46 1706.39 1638.90 Mass output CO2 emission t/h 71.57 71.54 70.46 System efficiency 47.65 43.61 41.16 Combined Synfuels Electricity e by fuel f by steam Syngas b Syngas a Coal 100 Water-gas and shift purification Sulfur 0.08 Tail gas d Fischer-Tropsch synthesis and oil upgrading cycle c Gsification unit 图 6 能量在多联产系统中的利用与分布示意图 Fig.6 Diagram of energy utilization and distribution in polygeneration systems 3.2 能量在各子系统间的转移与分布 以煤的能量为 100，考察了原料煤、主产品包括燃 料和电力，燃料能量按低热值计算在多联产系统内能 量的转移和分布状况，结果如图 6 和表 6 所示. 从表 6 可以看出，以 Shell 和 GSP 技术为气头的多 联产系统有相近的能量分布，这主要是因为二者的合成 550 过 程 工 程 学 报 第 9 卷 气组成相近. 但在蒸汽发电量f一项，GSP 气头明显偏 低，这是因为 GSP 气化工艺的水冷激流程减少了蒸汽 产量. 不同气化工艺合成气变换和净化后能量损失 2.56∼4.36，Texaco 合成气变换和净化耗能较低的原 因在于合成气中较高的 H2/CO 比， 使只需较低的 CO 转 化率就可达到 H2/CO1.5摩尔比的工艺要求，从而降 低了能耗. 在 FT 合成和油品加工工段，若以净化后合 成气为计算基准， 则因为3种方案采用相同的H2/CO比、 相同的操作条件，而得到相近的能量利用效率. 同时， 相近的尾气组成和尾气流率Texaco 气头的尾气摩尔流 率占 Shell 和 GSP 的 97左右得到相近的燃气发电效 率，达 56左右. 表 6 能量在多联产系统中的利用与分布 Table 6 Energy utilization and distribution in polygeneration systems on the basis of 100 System a b c d e f Based on Shell 80.07 75.70 49.68 3.79 2.123.77 Based on GSP 80.03 75.67 49.65 3.79 2.100.91 Based on Texaco 70.14 67.58 44.57 3.69 2.063.53 3.3 多联产的应用意义 以煤炭为主且在相当长的时期内难以根本改变的 能源结构对中国实现可持续发展是一种严峻挑战[22]. 为此， 必须高效洁净利用煤炭资源， 优化终端能源结构. 煤基多联产系统正是满足这一需求的高效、经济、灵活 的煤炭综合利用技术. 将 FT 合成与 IGCC 相结合进行 油品与电力的联产，是煤基多联产的优选方案之一，该 系统通过其内部物质和能量的交换，充分利用 FT 合成 的洁净尾气和富产蒸汽所含能量进行发电，并且可以通 过调节 FT 合成过程中尾气循环比来调节油品和电力的 产能比例，以适应市场对产品需求的变化. 同时解决燃 料和电独立生产时效率低、产品制造成本高的问题，在 经济上达到充分的弹性结构，在市场竞争力方面具有非 常大的优势. 包括 FT 合成油品在内的其他煤基化学品 与电力的多联产在系统内部控制污染，大大降低各种污 染物排放，集中体现能源的洁净利用与煤炭下游能源产 品的多样化， 是实现煤基洁净能源与化石优质能源竞争 的重要途径. 与常规燃煤发电和煤基化工相比，煤基多 联产技术是一种跨越式发展，且与氢能利用、削减 CO2 排放的长远可持续发展目标相容. 随着国民经济的发展 和对环境保护的加强，以煤为原料的电、燃料及其他化 学品的多联产技术必将是 21 世纪洁净煤技术的最重要 发展方向. 4 结 论 通过对以Shell, GSP, Texaco技术为气头的FT油品 −电多联产系统进行设计和模拟计算研究，可以得到如 下结论 1 以 Shell 技术为气头的多联产系统具有最高的 总热效率47.65，Texaco 技术为气头的多联产系统具 有最低的总热效率41.16. 2 通过尾气发电能多回收相当于原料煤热值近 2的能量， 但所产电力不够系统自身消耗. 应考虑调节 FT 合成循环比或外购用电以取得平衡. 3 Shell 技术和 GSP 技术具有较高的冷煤气效率. 与 GSP 技术相比， Shell 气化过程能充分利用煤气显热， 蒸汽多发的电力可使总效率提高近 3. Texaco 炉的半 废锅流程既副产蒸汽又节省了水煤气变换的蒸汽注入 量，但水煤浆进料造成冷煤气效率最低约低 10，使 这一方案在热效率上最无优势. 4 与传统火力发电相比，以煤气化为气头的多联 产系统为温室气体减排创造了良好条件. 计算结果显示 3种方案捕获CO2分别为1707.46, 1706.39, 1638.90 t/h， 相当于回收了进入系统全部碳含量的 58.69, 58.65, 59.55，减排效果显著. 对 3 种方案的分析为多联产系统的进一步优化和 评价打下了很好的基础，应用时则要根据市场的需求和 技术的可靠性，经过详细的经济性、可行性、环保等综 合评价来确定. 参考文献 [1] 李政，倪维斗，潘克西. 以煤气化为核心的多联产及其在我国未 来能源中的战略意义 [J]. 发电设备, 2004, 3 117−120, 129. [2] Jackson R G. Polygeneration System for Power and Methanol Based on Coal Gasification [J]. Coal Conversion, 1989, 3 60−64. [3] Dry M E. The Fischer−Tropsch Process 1950∼2000 [J]. Catal. Today, 2002, 71 227−241. [4] Sie S T. Process Development and Scale up IV Case History of the Development of a Fischer−Tropsch Synthesis Process [J]. Rev. Chem., 1998, 14 109−157. [5] 梁鹏，程乐明，赵玉龙，等. 浆态床 FT 合成反应器中内部过滤操 作研究 [J]. 化学工程, 2004, 324 38−41. [6] 陈伟，李国辉，周敬来. Fe−Mn 超细粒子催化剂对 FT 合成反应的 研究 [J]. 燃料化学学报, 2004, 286 564−568. [7] Ji Y Y, Xiang H W, Yang J L, et al. 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