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MBR 中胞外聚合物对膜污染影响的研究进展 * 仵海燕 1， 2 李开明 1， 3 陈中颖 1， 3 刘爱萍 1， 3 1． 环境保护部华南环境科学研究所， 广州 510655; 2． 中国环境科学研究院， 北京 100012; 3． 国家水环境模拟与污染控制重点实验室， 广州 510655 摘要 膜污染问题直接影响 MBR 工艺的稳定性和经济性， 是制约其发展的一个重要因素， 而胞外聚合物则被认为是 MBR 膜污染中的优先污染物。在分析胞外聚合物组成特征与生理功能的基础上， 阐述了底物、 pH、 温度、 DO、 SRT 和 污泥负荷等不同反应条件对胞外聚合物生成特性的影响及其膜污染机制， 并总结了优化操作条件、 调控混合液、 清洗 膜组件等减缓胞外聚合物所引起的膜污染的措施。 关键词 胞外聚合物; MBR;膜污染 THE EFFECT OF EXTRACELLULAR POLYMERIC SUBSTANCES EPSON MEMBRANE FOULING IN MEMBRANE BIOREACTOR MBR A REVIEW Wu Haiyan1， 2Li Kaiming1， 3Chen Zhongying1， 3Liu Aiping1， 3 1． South China Institute of Environmental Sciences MPE，Guangzhou 510655， China; 2． Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012， China;3． State Key Laboratory of Water Environmental Simulation and Pollution Control，Guangzhou 510655， China AbstractMembrane fouling in MBR directly affects the stability and economy of the process，which is an important factor that restricts the development of MBR． EPS are currently considered as the major cause of membrane fouling in MBR． Based on the analysis of composition characteristics and physiological functions of EPS， a review concerning the different reaction conditions， such as the substrate，pH，temperature，DO，SRT，and sludge loading， on the ation characteristics，and influencing on membrane fouling of EPS is given． The measures for membrane fouling control by EPS were summarized， optimized the operating conditions，regulation of the mixture，cleaning membrane，for example． KeywordsEPS; MBR; membrane fouling * 中央级公益性科研院所基本科研业务费专项资金项目 PM-ZX021- 201105- 126 ; 国家科技重大专项水体污染控制与治理 2009ZX07528- 001 。 自 1969 年 膜 生 物 反 应 器 Membrane Bio- Reactor， MBR ［1］问世以来， MBR 工艺以其明显的优 势在世界范围内引起广泛关注， 该工艺将现代膜分离 技术与传统生物处理技术有机结合， 以膜分离作用取 代了传统活性污泥法中的二次沉淀池， 具有设备集 中、 模块化， 分离效率高、 出水水质好、 活性污泥浓度 高和剩余污泥产量低等 ［2- 3］特点。 MBR 工艺在污水处理和再生水回用方面的优势 突出， 但其同时带来的膜污染问题， 严重影响了工艺 的稳定性与经济性， 已逐渐成为 MBR 进一步推广应 用的瓶颈 ［4］。因此， 对于 MBR 工艺， 要降低工艺运 行成本并获得长期稳定的运行效果， 必须研究膜污染 机理及其控制办法。在 MBR 的膜污染研究中， 大量 研究确认 EPS 是 MBR 膜污染中的优先污染物 ［5 － 8］， EPS 含量的增加会导致更严重的膜污染。研究 EPS 对膜污染的影响将有助于进一步揭示膜污染机理， 有 助于 MBR 技术的推广应用。 1胞外聚合物概述 1. 1胞外聚合物的组成特征与生理功能 胞外聚合物是在一定环境条件下由微生物 主 要是细菌 分泌于体外的一些高分子聚合物， 普遍存 在于活性污泥絮体内部及表面。EPS 在细胞之间构 成一种架桥作用， 形成紧密的细胞菌落， 细胞可通过 EPS 进行物质交换和能量传递， EPS 还可以作为细胞 抵抗外界环境的保护层和营养吸收层 ［9］， 是微生物 74 环境工程 2012 年 12 月第 30 卷第 6 期 饥饿期间重要的碳源和能源储备 ［10］， 具有重要的生 理功能。 EPS 可分为紧密粘附 EPS tightly bound EPS， TB 和松散附着 EPS loosely bound EPS，LB 。TB 位于内层， 与细胞表面结合较紧密， 稳定地附着于细 胞壁外， 具有一定外形; LB 位于 TB 外层， 具有比较松 散的结构， 是可向周围环境扩展、 无明显边缘的黏液 层。EPS 的主要成分为多糖和蛋白质， 约占 EPS 总量 的 70 ～ 80 ， 而腐殖质、 核酸、 糖醛酸、 脂类和氨基 酸等含量较低， 其相对分子质量大于 10000［11］。不同 MBR 系统中 EPS 组分的浓度见表 1。 表 1不同 MBR 系统中 EPS 组分的浓度 mg/g 蛋白质多糖其他详细情况 25 ～ 30 60 7 ～ 8 17 腐殖质 12 ～ 13实际污水， SRT 10 d［12 ］ 实际污水， 不排泥［13 ］ 120 101 ～116 31 ～ 116 20 11 ～ 46 25 40 22 ～ 24 6 ～ 15 14 12 ～ 40 9 TOC 37 ～ 65 TOC 44 ～ 47 TOC 42 合成污水， 不排泥［14 ］ 合成污水， SRT 20 d［15 ］ 中试装置， 城市污水［16 ］ 中试装置， 工业废水［16 ］ 生产性装置， 城市污水［16 ］ 生产性装置， 工业废水［16 ］ EPS 可形成三维的、 类似凝胶的、 高度水化及带 电的絮体基质， 将微生物包埋在絮体里面， 并维持絮 体结构和功能的完整性 ［17］。 1. 2EPS 的提取方法 EPS 的提取方法较多， 一般分为物理方法、 化学 方法和物理化学方法 3 大类 ［18- 19］。物理方法有离心、 超声波、 热处理等; 化学方法有硫酸提取法、 氢氧化钠 提取法、 EDTA 提取法、 离子交换树脂法、 戊二醛提取 法等; 物理化学方法有甲醛 － 超声波法、 甲醛离心法 和超声波 － 阳离子树脂法等。EPS 的有效提取方法 应是在促使絮体解体的同时又能够保持细胞的完整 性， 使 EPS 免遭破坏 ［20］。李莹［21］分别采用了七种方 法对 MBR 中活性污泥的 EPS 进行提取， 研究了这些 方法对于污泥 EPS 的最佳提取条件。综合考虑提取 总量、 细胞破坏程度以及操作的难易度， 认为 EDTA 二钠和热提取是最简便有效的两种提取方法。 2EPS 生成的主要影响因素 EPS 中的核酸和酸性多糖组分很不稳定， 使得 EPS 也易于发生转变， 出现高度的动态性。通常条件 下 EPS 产量较多， 但在内源呼吸期 EPS 成为细胞的 营养物质被消耗 ［22］。因此， EPS 的成分和含量受合 成与消耗两个动态过程的共同调控。不同的底物、 pH 值、 温度、 溶解氧 DO 、 污泥停留时间 SRT 和有 机负 荷 率 F/M对 EPS 的 组 成 和 含 量 有 很 大 的 影响。 EPS 的含量随有机物浓度降低而逐渐下降 ［23］。 以不同底物培养的活性污泥其 EPS 含量及 EPS 中多 糖与蛋白质的比值也不相同， 这主要与各种微生物复 杂的生理活动有关。合成 EPS 的最佳 pH 值为中性 或偏碱性; 通过改变 pH 值可改变活性污泥中 EPS 组 分、 浓度以及其种的基团组成， 从而改变 EPS 的表面 特性， 最终可导致污泥状态改变; 酸性条件使活性污 泥中微生物细胞更易于破碎 ［24］。就活性污泥 EPS 的 保存而言，－ 20℃ 下储存组分保持最稳定， 室温下储 存效果最差， 4℃ 储存情况介于前二者之间 ［25］。 SRT 直接影响剩余污泥的产量、 组成、 生物特性 和浓度。SRT 延长会引起 EPS 含量降低， 但 SRT 大 于 30d 时， 其影响可以忽略不计 ［16］。SRT 的延长会 使蛋白质含量增加， 但多糖含量基本不变。与 TB- EPS 相比， SRT 对 LB-EPS 的组分与表面性质的影响 较大; 不同污泥龄下， TB 的疏水性较 LB 要强 ［26］。污 泥负荷对 EPS 合成的影响显著， 污泥负荷宜控制在 0. 6 kg/ kg d ; pH 值对 EPS 合成影响次之， pH 值宜 为 7. 1; DO 对 EPS 合成影响最小， DO 宜控制在 2. 1 mg/L; 污泥负荷降低、 DO 质量浓度升高和 pH 值偏碱 时有利于 EPS 的合成 ［27］。 3EPS 对膜污染的影响 MBR 中影响膜污染的因素很多， 主要可分为生 物絮体和原料液两大类，MBR 在恒定通量下运行的 污染机理 ［28］见图 1。早在 20 世纪 90 年代初期就已 经有 EPS 对 MBR 过滤影响的报道 ［29］， 近年来更是受 到广泛关注。EPS 在膜表面的沉积过程 ［30］见图 2。 膜污染过程中， EPS 和微生物细胞在膜表面沉积， 阻 塞细胞间孔隙， 在膜内表面形成一层凝胶层， 增加过 滤阻 力， 在 引 起 一 段 低 通 量、 低 跨 膜 压 力 trans- membrane pressure drop，TMP 后， TMP 的突然增加。 EPS 一方面使得污染物容易在膜表面沉积并形成致 密 的 滤 饼 层， 另 一 方 面 会 恶 化 污 泥 混 合 液 可 滤 性 ［31- 32］。EPS 是膜通量下降的主要原因， 故对 EPS 的研究有利于进一步揭示膜污染的机制。 3. 1EPS 浓度对膜污染的影响 MBR 中污泥沉降性能主要由反应器中累积的高 浓度 EPS 影响， 当 EPS 大于 100 mg/g 时， 污泥沉降性 能开始恶化 ［33］。MBR 中污泥浓度很高时， 黏度和溶 84 环境工程 2012 年 12 月第 30 卷第 6 期 图 1MBR 在恒定通量下运行的污染机理 图 2 EPS 在膜表面的沉积过程 解性物质就成为膜通量下降的主要因素， EPS 浓度增 高使得溶解性物质增多， 混合液黏度增大， 从而不利 于 DO 的扩散， 使污泥系统充氧困难， 影响菌胶团的 正常生理活动， 并使 TMP 极大地提高。EPS 的质量 浓度与膜污染呈线性关系， 即污泥中的 EPS 含量越 高， 污染阻力越大， 膜污染也越严重 ［34］。EPS 与膜污 染阻力的相关性见表 2。 表 2EPS 与膜污染阻力的相关性 相关性膜材料详细情况 R2 0. 8069 R2 0. 6826 PVDF PVDF 清洁膜组件， 短期运行［35 ］ 稳定运行时的膜组件［35 ］ rp 0. 898 R2 0. 7459 PE PP 模拟污水［36 ］ 不排泥长期运行［37 ］ 注 表中膜组件均为中空纤维膜。 3. 2EPS 种类和组分对膜污染的影响 EPS 的种类不同对于膜污染的贡献程度也不同。 膜污染阻力 Rf与 EPS 各组分相关性统计结果见表 3。 与 TB-EPS 相比， LB-EPS 与膜污染阻力呈现强显著相 关 ［38］， LB-EPS 是引起污泥混合液中 Zeta 电位、 污泥 黏度 μ 和 SVI 变化的主要原因， 而 Zeta 电位、 污泥黏 度 μ、 SVI 与膜污染阻力呈现良好的相关性。 表 3膜污染阻力 Rf与 EPS 各组分相关性统计结果 EPS/ mg g － 1 Rf与 EPS 相关性为 rp LB 蛋白质 LB 多糖 0. 915 0. 413 LB EPS TB 蛋白质 TB 多糖 TB EPS 蛋白质 多糖 0. 753 0. 451 0. 328 0. 441 0. 810 0. 626 EPS 中蛋白质和糖类的比值对膜污染有很大的 影响， 二者比值下降会造成污泥絮体疏水性能下降、 沉降性能变差， 从而使絮体与水难以分离， 最终加快 膜污染速率。蛋白质类 LB 是影响 MBR 膜污染的主 要物质， 膜通量随着蛋白质比例的减少而增加 ［39］。 蛋白质易在膜表面沉积和累积， 填充膜免污染物间的 微小空隙， 从而降低膜表面滤饼层的渗透性能。而滤 膜污染过程分析表明， 滤饼层的形成是控制膜污染的 决定性阶段， 因此， 蛋白质对膜污染的表征是了解膜 污染机制、 优化膜污染控制及清洗的关键 ［40］。 4减缓 EPS 膜污染的措施研究 EPS 是 MBR 膜污染中的主要污染物， 要减缓 EPS 对膜污染的影响， 主要措施有 优化操作条件、 调 控混合液、 定期清洗膜组件等。 4. 1优化操作条件 优化膜分离操作条件， 将反应器控制在次临界通 量下运行， 可以有效地防治膜污染。膜过滤有两种基 本模式， 即错流过滤和终端过滤。终端过滤能量利用 率高， 但易加快膜污染速率; 错流过滤虽是针对终端 过滤易污染的缺点而提出的， 但能量消耗大。对于过 滤活性污泥而言， 采用错流过滤可以降低膜污染; 另 外， 控制合理的曝气强度和抽吸时间可以有效地减少 颗粒物质在膜面的沉积， 减缓膜污染。间歇运行、 增 加曝气量等均可以减缓膜污染速率。以膜组件的堵 塞特征及曝气效率为依据调节 SRT， 亦可以控制膜 污染。 4. 2采用化学方法调控混合液 待处理液污泥浓度越高， 越容易在膜表面吸附沉 积， 导致污染， 因此应对其进行预处理， 如通过添加化 学试剂来改善混合液性质， 从而控制膜污染。但要注 意添加的物质不可对微生物产生毒性作用， 以免影响 94 环境工程 2012 年 12 月第 30 卷第 6 期 出水水质及污泥回收利用。这些化学试剂主要分为 絮凝剂和吸附剂。 絮凝剂可以絮凝游离的 EPS， 改善泥水分离性 能， 提高了混合液的可过滤性。添加絮凝剂后， EPS 堵塞和吸附在膜孔内的概率变小; 活性污泥在膜表面 的泥饼层比较疏松、 孔隙率高、 透水性好， 从而有利于 延缓 TMP 增长和维持膜通量 ［37］。即絮凝剂可显著 降低 EPS 浓度， 同时改善滤膜的水力学性能。常用 的絮凝剂主要有氯化铁和硫酸铝， 二者在饮用水处理 系统中应用广泛， 在 MBR 中也有应用。 吸附剂可以降低系统中的有机物含量。定量投 加粉末活性炭 PAC 可以形成生物活性碳 PAC ， 这 不仅使污染絮体的可压缩性减少， 而且使微生物絮体 中的 EPS 减少， 改变膜表面的凝胶层结构， 保持较高 的膜通量 ［41- 42］。投加 PAC 后， 主要对絮体尺寸分布 和污泥表观黏度产生影响， 从而降低滤饼阻力， 因此， 只有在 SRT 较短且定期投加 PAC 时， 其对膜污染的 抑制作用才会明显。 4. 3定期清洗膜组件 一旦膜孔堵塞及凝胶层形成后， 运行过程中的水 力作用很难将其去除， 必须进行膜清洗。定期清洗膜 组件可以去除沉积在膜表面的 EPS， 提高膜通量。常 用的清洗方法有机械清洗、 化学清洗、 电清洗以及超 声波清洗等。电清洗和超声波清洗效果最好， 但运行 费用太高。机械清洗效果不理想， 一些与膜结合紧密 的物质去除不掉。相比之下， 化学清洗最为经济有 效。一般最常用的清洗剂有硝酸、 柠檬酸、 盐酸， 氢氧 化钠、 氢氧化钾、 次氯酸钠等。对于不同的膜组件， 采 用的药剂不同， 但需要注意不能杀死微生物。 5结语 MBR 法治理水污染技术是极有发展前景的一项 技术， 但其真正推广还有待于进一步的研究。对于 MBR 膜污染的形成机理、 导致膜通透性能下降的因 素及控制方法今后还有待做进一步的研究。EPS 是 MBR 膜污染中的优先污染物， 故研究 EPS 对膜污染 的影响将有助于 进一步 揭 示 膜 污 染 机 理， 有 助 于 MBR 技术的推广应用。 目前， 还没有一套统一的 EPS 提取和评价方法， 对其作用机制没有一致的结论， 还需进一步完善相关 方面的研究1 建立一套标准的 EPS 提取和评价方 法。EPS 的有效提取方法应是在促使絮体解体的同 时又能够保持细胞的完整性， 使 EPS 免遭破坏， 保证 实验的重现性和可操作性。2关于混合液污泥中 EPS 对膜污染的作用机制研究较多， 对膜上污泥中 EPS 的研究较少， 且还没有一致的结论， 仍需进一步 研究， 尤其是 EPS 的量、 组分以及污泥特性对膜污染 的影响。 参考文献 ［1］Smith C V，Digregorio D， Talcott R M． The use of ultrafiltration membranes for activated sludge separation［C］/ /InProceedings of the24thIndustrialWasteConference， PurdueUniversity， Lafayette，Indiana，USA，1969 1300- 1310． ［2］刘强， 王晓昌， 刘永军． 膜生物反应器的研究进展［J］． 环境科 学与技术， 2009， 32 7 78- 81，93． ［3］刘爱萍， 李开明， 陈中颖， 等． 一体式膜生物反应器污水资源化 技术研究［J］． 环境科学与技术， 2006， 29 5- 8． ［4］于晓霞， 王锦． 一体式膜生物反应器中膜污染影响因素的研究 ［J］． 环境科学与管理，2007， 32 11 117- 121， 170． ［5］Ye Y， Clech P Le， Chen V，et al．Evolution of fouling during crossflow filtration of model EPS solution［J］． Journal of Membrane Science，2005，264 1 /2 190- 199． ［6］Cho B D， Fane A G． Fouling transients in nominally 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