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A1-A2-O 生物法处理焦化废水 * 蒙小俊1， 3于广民2张家利2李海波3张玉秀1曹宏斌3 1. 中国矿业大学 北京 化学与环境工程学院， 北京 100083; 2. 鞍钢股份有限公司技术改造部， 辽宁 鞍山 114021; 3. 中国科学院过程工程研究所 过程污染控制环境工程研究中心， 北京 100080 摘要 焦化废水属于高毒物质， 其中的大部分多环芳烃都具有 “三致作用” 。为保护生态环境， 焦化废水必须进行无害 化处理。阐述了焦化废水的生物危害性及生态毒性效应， 分析了处理焦化废水的 A1- A2- O 生物法， 并分别对焦化废 水中有机污染物的生物去除规律， 难降解持久性有机污染物在生物污泥相中的吸附累积效应， 焦化废水生物处理技术 的生物学原理进行了归纳和总结。 关键词 焦化废水; 生态毒害; A1- A2- O 生物处理; 生物学原理 DOI 10. 13205/j． hjgc． 201407004 A1- A2- O BIOCHEMICAL TＲEATMENT FOＲ COKING WASTEWATEＲ Meng Xiaojun1， 3Yu Guangmin2Zhang Jiali2Li Haibo3Zhang Yuxiu1Cao Hongbin3 1. School of Chemical and Environmental Engineering，China University of Mining ＆ Technology Beijing ，Beijing 100083，China; 2. Angang Steel Company Limited Transation Department，Anshan 114021，China; 3. Institute of Process Engineering，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100080，China AbstractCoking wastewater had a high concentration toxic substance，such as PAHs，and which had three- induced effects． To protect the ecological environment，wastewater must be disposed． The toxic effects of coking wastewater on biological and ecological dangers were elaborated． The A1- A2- O biological treatment ，biological removal laws of organic pollutants， the adsorption effects of refractory persistent organic pollutions in the sludge phase，the biological treatment technology principle of coking wastewater were conducted and summarized respectively． Keywordscoking wastewater;ecological toxic;A1- A2- O biological treatment;biological principle * 国家 “863 计划” 2009AA06Z320 ; 中央高校基本科研业务费专项资 金 2010YH05 ; 中国矿业大学 北京 教学建设项目 t120301 ; 国家科 技支撑项目 2011BAC06B09 ; 国家重大水专项 2012ZX07202006 。 收稿日期 2013 －11 －27 0引言 焦化废水是一种典型的高浓度难降解有毒工业 有机废水， 主要含有酚类、 苯系物、 喹啉、 吡啶和胺类 等难降解有机物以及氨、 硫化物、 氰化物和多种重金 属 Cd、 Pb、 Zn 和 Mn 离子等无机物 ［1 ］。已报道的焦 化废水中的化合物种类超过 300 种 ［2 ］， 对环境产生危 害的主要组分有 COD、 氨氮、 挥发酚、 氰化物、 硫化 物、 氟化物及油分等， 重点是有机污染物 ［3 ］。任源等 人 ［4 ］采用 GC/MS 对 A/O2 工艺处理焦化废水中的有 机污染物转化规律进行分析， 水中有机物种类达到 88 种。吴高明等人 ［5 ］采用 GC/MS 对国内某焦化厂 的主要工艺废水及生化外排水中的有机污染物进行 系统检测。结果表明， 含有难降解的含氮杂环类和多 环芳烃类有机物占生化外排水中所有有机物提供的 总 COD 的 72. 64。多环芳烃多具有致癌、 致突变、 致畸性 ［6 ］， 为保护生态环境对焦化废水必须进行无 害化处理。生物处理法是我国焦化废水的主要处理 方法， A1/A2/O 工艺是生物法处理焦化废水应用较 多且行之有效的方法 ［7 ］， 在国内焦化废水生物处理 工程中的应用约占 25［8 ］。 本文就焦化废水的生物危害性及生态毒性效应 进行分析， 阐述了 A1/A2/O 生物工艺对焦化废水中 有机污染物的生物去除规律， 并对难降解持久性有机 污染物在生物污泥相中的吸附累积效应进行探讨， 同 时对焦化废水处理的生物学原理进行分析。 1焦化废水生物危害性及生态毒性效应 对焦化废水进行无害化处理， 首先要对焦化废水 的生物危害性及生态毒性效应进行研究和评价， 这样 61 环境工程 Environmental Engineering 才能明确如何降低或者减少焦化废水对于生态环境 的危害。焦化废水是较难降解的有毒有害高浓度有 机工业废水， 未经处理， 即使是达标排放也会对土壤 和水体生态环境造成严重污染。焦化废水含有苯酚 及其衍生物、 多环芳烃、 杂环类有机物， 此类物质大多 都具有 “三致作用” ， 可以通过食物链进入生物圈， 从 而对环境造成严重污染， 直接威胁人类健康［9 ］。人 长期饮用被酚污染的水会引起头昏、 贫血及各种神经 系统疾病 ［10 ］。焦化废水中 NH 3－N 是一种不稳定的 物质， 在微生物作用下生成 NO － 2 和 NO － 3 ， 消耗水中 的溶解氧， 破坏水生生物生存环境的平衡， 同时 NO － 2 是一种致癌物质 ［11 ］。经处理达标后的废水长时间作 用于蚕豆时， 蚕豆幼芽和幼根质量会受到影响， 焦化 废水会引起蚕豆细胞的遗传损伤［12 ］。马正学等 人 ［13 ］对陕西省耀县受焦化废水污染的土壤及对照土 壤中的原生动物群落特征进行研究。结果表明， 焦化 废水污染对土壤原生动物群落有很大影响， 主要体现 在群落结构发生较大变化， 群落物种多样性明显 下降。 2A1- A2- O 生物法处理焦化废水 A1- A2- O 生物法 ［14- 15 ］将预处理后的废水依次经 过厌氧、 缺氧和好氧三个过程， 其特点是在一般 A- O 工艺的基础上增加厌氧段， 厌氧段能较好的对污水进 行水解酸化， 以便提高缺氧/好氧的处理效率。A1- A2- O 工艺是目前国内处理焦化废水较先进的生物脱 氮工艺。Zhang 等 ［16- 17 ］均对 A1- A2- O 工艺与 A- O 工 艺做对比实验， 结果显示 A1- A2- O 工艺在 NH 4 －N 的 去除和反硝化方面均优于 A- O 工艺， A1- A2- O 工艺 的反硝化率是 A- O 工艺的 2 倍。采用 A1- A2- O 工 艺， 可以优化去除 COD、 有效去除氨氮， 生化出水氨 氮一般可满足国家一级排放标准， 但出水 ρ COD 仍 很高 ［18 ］。李咏梅等人［19 ］对上海焦化厂各个反应阶 段的进出水采用 GC/MS 技术进行分析， 结果显示原 水中共检出 22 种有机物， 各类物质质量分数分别为 酚类 物 质 51. 19;喹 啉 类 物 质 25. 75;吲 哚 10. 88。有毒且难降解物质是焦化废水出水 COD 高的主要原因［20- 21 ］。要使焦化废水中 COD 达标排 放， 有必要对 A1- A2- O 处理焦化废水中典型污染物 PAHs 的生物去除规律进行深入研究和剖析。 3焦化废水中有机污染物的生物去除规律 从物质本身结构出发影响生物降解的因素有溶 解性、 分子大小、 疏水性能、 电荷分布、 空间排列等参 数。影响生物降解性能的参数可分为电性参数、 空间 参数及疏水性参数［22 ］。污染物质组成及分子结构决 定了其在环境中的生物降解程度和过程。一般规律 是 ［23 ］ 结构简单的物质易降解， 分子量小的物质易降 解， 聚合物和复合物难生物降解。烃类化合物一般 是 链烃比环烃易降解， 不饱和烃比饱和烃易降解， 直 链烃比支链烃易降解， 支链烷基愈多愈难降解， 碳原 子上的氢都被烷基或芳基取代时， 会形成生物阻抗 物质。 李咏梅等人 ［24 ］在对焦化废水中有机物在 A1- A2- O 生物膜系统中降解转化规律进行分析的基础 上， 选取焦化废水中 6 种主要的含氮杂环化合物 吡 啶、 吲哚、 喹啉、 异喹啉、 2- 甲基喹啉、 8- 羟基喹啉， 与 苯酚共同配制成溶液， 在 A1- A2- O 生物膜系统中运 行， 结果表明上述几种含氮杂环有机物在 A1- A2- O 系统中都可得到较完全的去除。这些物质在厌氧段 的降解速率从大到小依次为 吲哚 ＞ 2- 甲基喹啉 ＞8- 羟基喹啉 ＞ 异喹啉 ＞ 喹啉 ＞ 吡啶。在厌氧条件 下， 吲哚和喹啉存在拮抗作用， 而吡啶对喹啉有协同 作用; 吡啶的加入有利于改善喹啉和吲哚之间产生的 拮抗作用。仇雁翎等人 ［25 ］在厌氧酸化 － 缺氧 － 好氧 A1- A2- O 生物膜系统小试装置中处理焦化废水， 以 探讨有机物在各阶段的降解与转化情况。通过 UV 吸收光谱及 GC/MS 分析发现， 废水中有机组分主要 为 甲酚、 苯酚、 二甲酚等酚类化合物， 及以喹啉、 吲哚 为代表的含氮杂环化合物， 约占有机物总量的 90。 经 A1- A2- O 生物膜系统处理后， 大部分有毒有害难 降解有机物得到了降解和转化。厌氧段中原有物质 浓度的增加和新物质的生成， 是厌氧酸化部分有机物 降解产生中间产物而造成; 缺氧段使大部分有机物被 完全降解或转化， 而产生一些新的简单有机物， 如卤 代烃、 醋类、 醛类等; 经好氧段反应后， 有机物进一步 降解和转化， 部分被完全去除， 在降解转化过程中又 产生了一些中间产物和衍生物， 如苯酚、 羟基喹啉等。 Moz 等人 ［26 ］利用序批式活性污泥法处理废水中 芳香族化合物， 毒性物质去除率均在 90 以上。研 究发现毒性物质主要吸附在胶体颗粒上， 随后转移至 污泥相。焦化废水中存在的持久性有机污染物如长 链烷烃和多环芳烃在生物污泥中以吸附态存在 ［27 ］， 多环芳烃的水溶解度随着分子量的增大而降低， 水相 迁移能力也随之变差， 即多环芳烃会更容易被悬浮物 和沉积物吸附 ［28 ］。 71 水污染防治 Water Pollution Control 4难降解持久性有机污染物在生物污泥相中吸附效应 吸附作用是焦化废水中 POPs 与生物污泥固相 之间相互作用的主要过程， 直接或者间接影响其他的 转化过程 ［29 ］。生物污泥吸附通常包括活性污泥、 厌 氧污泥、 膜污泥、 不同方法失活的污泥等的吸附［30 ］， 是生物污泥中的微生物表面物质与水中污染物通过 分子力、 静电力、 离子交换、 络合、 螯合、 微沉淀等物 理、 化学过程将污染物累积或密集在微生物表面的 现象 ［31 ］。 实验研究表明 ［32 ］， 在生物反应器中多环芳烃迁 移转化的可能途径主要是生物污泥的吸附， 其次是缓 慢的生物降解。徐宏英等人 ［33 ］研究厌氧颗粒污泥对 废水中有机污染物的初期吸附机制， 结果表明 厌氧 颗粒污泥对废水中有机污染物的初期吸附是一个复 杂的综合过程， 初期吸附作用主要表现为物理吸附， 占总吸附去除 COD 的 70 以上， 其次为生物吸附， 占总吸附去除 COD 的 20～35。 5污泥生物相吸附有机物的机理分析 污泥生物相吸附有机物的机理分析以活性污泥 为例说明。活性污泥具有较大的比表面积， 是一种有 多孔结构和胞外聚合物的絮体 ［34 ］。因此， 它对有机 物有很好的表面吸附能力。可以采用 Langmuir 公式 和 Freudlich 公式来描述， 但后者更适宜于描述沉积 物对有机物的表面吸附 ［35 ］。刘艳等人［30 ］对报道的 生物污泥吸附难降解有机物的吸附量与平衡质量浓 度关系的 70 个研究结果的统计表明， 有 57 个符合 Freundlich 模型， 16 个符合 Langmuir 模型， 且符合 Langmuir 模型的吸附都同时符合 Freundlich 模型。 生物吸附过程分为 4 步 ［36 ］ 主体溶液内迁移、 膜扩散 迁移 外扩散 、 孔隙内迁移 内扩散 和吸附。常用 来描述吸附动力学的模型主要有 拟一级和拟二级吸 附动力学模型等 ［37- 38 ］。 杨清玉 ［39 ］等人基于生物体组织具有对水体中低 浓度有机污染物进行高倍富集， 以一种微生物细胞内 广泛合成的聚羟基丁酸酯 PHB 为吸附剂， 对水溶液 中微量的多环芳烃进行仿生吸附研究。实验选取萘、 菲和芘为模型污染物， 结果表明 PHB 对微量的萘、 菲和芘具有较高的吸附速率， 吸附动力学符合拟二级 动力学模型; 3 种多环芳烃的等温吸附曲线用 Henry、 Langmuir 和 Freundlich 方程进行拟合， 线性关系良 好。低温有利于吸附， PHB 对菲和芘的吸附为自发 过程， 而对萘的吸附为非自发过程。 6焦化废水生物处理技术的生物学原理分析 各种生物处理技术的主体和核心都是各种细菌、 真菌、 藻类和原生动物等构成的一个复杂的微生物生 态系统。焦化废水装置和系统的运行是以其中的微 生物种群为基础， 种群结构决定了其处理的功能， 调 节微生物群落使其对工业废水中的主要污染物和难 降解物进行有效降解和利用。尽管许多工业废水处 理的工程技术和工艺已被较好的发展起来， 但对其微 生物种群结构多样性及其功能相关性的认识目前依 然很有限， 这在很大程度上制约了废水处理系统效能 的提高 ［40 ］。对焦化废水污泥中的微生物进行分子生 态学研究， 有助于探讨焦化废水处理的反应机理、 工 艺改进、 动态监控和优化控制 ［41 ］。利用分子生物学 技术对焦化废水活性污泥中的微生物群落进行结构 与功能的研究， 了解菌群结构在有害物质降解中的功 能和作用， 揭示菌群结构与功能的关系， 从而为优化 焦化废水生物处理系统运行， 提高焦化废水处理效果 提供理论依据 ［42 ］。 严兴 ［43 ］将微生物群落空间演替的系统轨迹分析 应用于一个出现故障的焦化废水处理系统的生态修 复和功能恢复中。将系统中所有反应器群落的 16S rDNA V3 区 PCＲ- DGGE 指纹图谱结合主要成分 分析比对， 发现焦化废水生化处理系统缺氧池和曝气 池群落结构几乎完全一致， 分析认为生物膜没有充分 供氧是造成工业装置故障的主要原因， 通过改善曝气 条件可以使工业装置功能恢复。 7总结 对焦化废水的生物危害性及生态毒性效应进行 研究和评价， 可以更加明确如何减少焦化废水对于生 态环境的毒性和危害， 为焦化废水深度处理、 安全排 放及生物监控指标的确定提供理论依据。 微生物种群结构多样性及其功能相关性在很大 程度上制约了废水处理系统效能的提高， 对焦化废水 污泥中的微生物进行分子生态学研究， 有助于探讨焦 化废水处理的反应机理、 工艺改进、 动态监控和优化 控制。探索焦化废水中有机污染物， 特别是典型难降 解物质的生物降解去除规律， 可以最大程度地改善焦 化废水处理工艺对废水中难降解有机物的去除效果， 从而达到预测和研究污染物的生物毒性、 生物降解 性、 代谢和沉积物吸附等目的。 参考文献 ［1］张玉秀， 蒙小俊， 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PAC 之后， PAC 在水中 形成各种形态的水和络合物可以吸附带负电荷的胶 体粒子， 通过压缩双电层、 电荷中和、 羟基间的桥连等 作用， 使胶体脱稳。CPAM 的吸附架桥作用使已经脱 稳的胶体迅速形成大的絮体， 实现固液分离［10 ］。 4结论 1 在 PAC、 CPAM 对浓缩池污泥脱水效果实验 中， PAC 的最佳投加量为 3 ～3. 75 g/L， CPAM 的最佳 投加量为 50 g/L。比阻分别为 3. 46 1012， 0. 687 1012m/kg。PAC 加药后污泥离心含水率为 89. 02， 滤饼含水率为 77. 04。CPAM 加药后污泥离心含水 率为 84. 88， 滤饼含水率为 75. 24。二者相比较， CPAM 脱水效果远远好于 PAC。 2 在 PAC 和 CPAM 联合调理污泥的实验中， 污 泥的比阻值较不加混凝剂有了一定的改善。在 PAC、 CPAM 投加量分别为 3. 75 g/L、 40 mg/L， 比阻值减小 为 6. 007 1012m/kg。但污泥离心后含水率的结果 表明， 2 种混凝剂联合调理印染污泥效果不好， 原因 是印染污水在预处理混凝沉淀池时已加入了 PAC 用 于沉淀印染污水中悬浮颗粒。因此， 在污泥浓缩池再 加入 PAC 效果反而不好。 3 在实际生产中， 污水厂每天产生 2 000 m3的 污泥， 污泥进入压滤机之前每天 CPAM 的用量为 125 kg。通过实验得出 CPAM 最佳投加量为 50 g/L 时， 每天 CPAM 的用量减小为 100 kg， 可以减小 CPAM 的用量， 降低污水厂成本。 参考文献 ［1］韩月， 卢徐节， 陈方雨， 等． 印染废水处理技术现状研究［J］． 工业安全与环保， 2008， 34 7 12- 14. ［2］杨书铭， 黄长盾． 纺织印染工业废水治理技术［M］． 北京化 学工业出版社， 2002. ［3］张林生． 印染废水处理技术及典型工程［M］． 北京化学工业 出版社， 2005. ［4］陈世朋， 张景来． 污水处理中的污泥脱水技术研究进展［J］． 污染防治技术， 2006， 19 1 16- 19. ［5］HJ 5572010 固体废物浸出毒性浸出方法水平振荡法［S］ . ［6］陈泽堂． 水污染控制工程实验［M］． 北京化学工业出版社， 2003. ［7］刘秉涛， 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