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膜组合技术在垃圾渗滤液处理中的应用 * 周英杰1徐颖2程蒙召2林向宇2 1. 中山市环境保护技术中心， 广东 中山 528402; 2. 中国科学院城市环境研究所 城市环境与健康重点实验室， 福建 厦门 361021 摘要 简要介绍了目前垃圾填埋场渗滤液的处理工艺， 讨论了几种典型膜分离技术的分离机理和优缺点， 评价了膜组 合技术在垃圾渗滤液处理的可行性， 并结合国内外的工程实例对其进行分析。最后， 阐述了膜组合技术处理垃圾填埋 场渗滤液的研究进展和应用前景。 关键词 膜组合技术; 垃圾渗滤液; 处理工艺; 综述 DOI 10. 13205/j． hjgc． 201410004 THE APPLICATION OF MEMBＲANE COMBINATION TECHNOLOGY IN THE TＲEATMENT OF LANDFILL LEACHATE Zhou Yingjie1Xu Ying2Cheng Mengzhao2Lin Xiangyu2 1. Zhongshan Environmental Protection Technology Center， Zhongshan 528402， China; 2. Key Laboratory of Urban Environment and Health， Institute of Urban Environment， Chinese Academy of Sciences，Xiamen 361021，China AbstractThe processes of landfill leachate treatment are introduced． The advantages and disadvantages of several typical membrane separation processes are discussed． The feasibility of membrane combination technology to treat landfill leachate is analyzed by studying some full- scale case studies of at home and abroad． Finally，the research and application prospects of membrane combination technology in the treatment of landfill leachate are expounded． Keywordsmembrane combination technology;landfill leachate;treatment process;review * 广东省中国科学院全面战略合作项目 2012B090400003 。 收稿日期 2014 －01 －22 0引言 目前， 国内对垃圾渗滤液的常用处理方法为回灌 法、 生化法和物化法 ［1 ］。回灌法不能彻底处理垃圾 渗滤液， 只能用于处理产生量很少的垃圾渗滤液， 而 且长期回灌渗滤液中的污染物始终得不到彻底的处 理， 反而会不断累积 ［2 ］。而生化法经常发生功能微 生物被抑制甚至死亡的现象［3 ］。物化法处理成本一 般较高， 不适于大量垃圾渗滤液的直接处理， 国内外 的研究和应用多集中在预处理和深度处理两个方面。 随着膜技术的发展与推广， 反渗透和纳滤已成为处理 垃圾渗滤液深度处理的主流工艺， 这是由于反渗透和 纳滤具有高效截污能力。但是在不断应用过程中， 两 者的缺点日益显露， 主要表现在能耗较高， 设备损 耗大 ［4 ］。 为克服上述缺点， 各国研究者相继把目光转向了 膜组合技术的研究， 对组合膜技术处理渗滤液的可行 性进行了一系列验证。实践经验证明， 采用单独一种 方法处理垃圾渗滤液很难达到日趋严格的水质要求， 必须将两种或两种以上的方法组合起来才能有明显 效果。 1膜组合技术 膜组合技术最初用于饮用水净化［5- 7 ］。垃圾渗滤 液有着特殊的水质特性， 其中有机物可分为低分子量 的脂肪酸类、 中等分子量的黄腐酸类物质和高分子量 的腐殖质类。对于早期的垃圾渗滤液， 其可生化性较 好， 可采用生化法去除部分 COD， 但高分子有机物的 中间降解产物和长直链烷烃很难通过生化法继续去 除。同时， 水溶性腐殖质具有与黄腐酸相同的溶解特 性， 其既难以被微生物降解， 也不能被微滤膜所截留。 因此， 需要对垃圾渗滤液进行深度处理。目前比较普 遍的处理方法是高级氧化法、 纳滤和反渗透处理技 术。但是垃圾渗沥液由于有机物质和氨氮负荷过高， 31 水污染防治 Water Pollution Control 如果单独使用纳滤或反渗透技术处理， 不仅运行成本 大幅度提高， 出水也无法保证长期稳定。因此， 要使 垃圾渗沥液处理出水水质达到高标准， 必须采用生化 处理和膜技术相结合的组合工艺。 1. 1MBＲ 1. 1. 1MBＲ 工艺 膜过滤法对难降解有机物的截留作用显著， 但需 要预处理， 否则会造成严重膜污染， 缩短膜寿命; 生物 法能有效处理易降解有机物， 但对难降解有机物的处 理效果差。另一方面膜对污泥的截留可延长污泥停 留时间， 会使系统中微生物种群发生变化， 有利于硝 化菌的生长， 驯化出具有去除难降解有机物能力的新 型微生物， 从而也能提高渗滤液的处理效果。因此， 将生物法和膜处理法结合起来， 可互相弥补各自的不 足， 发挥各自的长处， 使处理效果得到明显改善。Liu 等实验表明， 在 MBＲ 运行的前 200d 内， 单位 MLVSS 中异养细菌数量大大减少， 但是有机物去除性能仍保 持稳定［8 ］。 1. 1. 2以 MBＲ 为主的膜组合工艺 熊小京等 ［9 ］采用 A/O MBＲ 与 BAF 组合工艺处 理垃圾渗滤液， 在对接种污泥进行驯化后， 进水渗滤 液采取不同的稀释比， 研究结果表明， 对于 A/O MBＲ 处理单元， 当进水稀释比分别为9∶ 1和5∶ 1时， COD 与 氨氮去除率均可分别保持在 90 和 60 左右; 而当 稀释比减小到 2∶ 1时， COD 与氨氮去除率分别减小到 80和 35左右。对 BAF 处理单元， A/O MBＲ 出水 中剩余 COD 几乎不能被降解， 而剩余氨氮可被继续 降解， 其结果可使组合工艺的氨氮去除率提高到 75左右。实验表明 MBＲ 对 COD 降解有一定的优 势， 但 BAF 处理单元对 MBＲ 出水中剩余 COD 几乎 不能被降解， 说明 MBＲ 和 BAF 对难降解有机物的去 除有一定的局限性， 因此， 在使用 MBＲ 等生物工艺处 理垃圾渗滤液的同时， 要考虑在生物处理工艺的末端 增加深度处理工艺。 MBＲ 能有效处理易降解有机物， 但是对难降解 有机物的处理效果欠佳， 因此需要增加深度处理技 术， 与其形成组合工艺。李廷刚等采用电化学氧化和 厌氧生物组合工艺处理垃圾渗滤液获得了较好的处 理效果。渗滤液原水经过电化学氧化处理后， 挥发性 脂肪酸含量从原水中的 0. 68 增加到电化学出水中 的 16. 68。此组合工艺能够显著降低因渗滤液复 杂组分间的增效协同作用和拮抗作用而引起的毒性， 系统出水可生化性增强［10 ］。Fenton 工艺也有很好的 预处理效果。谢晓慧等采用 Fenton 工艺处理垃圾渗 滤液， 在 ρ H2O2为 2 150 mg/L、 ρ FeSO4 为 550 mg/L、 氧化阶段调节 pH 3、 混凝阶段调节 pH 4. 5 条件下， 渗滤液 ρ COD 从 800 mg/L 降低到 200 mg/L以下， 色度从 1 500 度降低到 30 度 ［11 ］。 Deng Y 等认为在垃圾渗滤液的处理研究中， 通过 Fenton 反应， 不仅提高了 COD 去除率， 而且还提高了 难降解有机物的可生化性， 为废水后续处理提供可靠 保证 ［12 ］。Shrawan K 等对 Fenton 氧化垃圾渗滤液参 数进行优化。结果表明， Fenton 氧化的最佳条件是氧 化阶段 pH 为 3. 0、 混凝阶段 pH 为 4. 2; ρ H2O2 / ρ Fe2 最佳相对剂量为 1. 8， 而 m H 2O2 /m COD 平均绝对剂量为1. 2 mg/mg 和 m Fe2 /m COD 为 0. 9 mg/mg［13 ］。不难发现， Fenton 预处理技术非常有 利于解决 MBＲ 存在的难降解有机物处理效果欠佳的 问题， 因此采用 Fenton 预处理技术和 MBＲ 组合工艺 可以有效处理垃圾渗滤液。 Schmid 等 ［14 ］在垃圾渗滤液处理实验中， 发现占 微生物群落20左右的微生物有很好的 Anammox 活 性， 并能通过羟胺产生联氨， 因此认定为 Anammox 菌。通过 FISH 和 16S rDNA 分析发现， 有两种同属 的 Anammox 菌共存。而 Wang 等 ［15 ］在 MBＲ 反应器 中成功富集出 Anammox 菌。Anammox 菌在厌氧 MBＲ 反应器中表现出良好的脱氮性能， 可以成为垃 圾渗滤液中的优势菌群。这主要是由于 Anammox 菌 世代期长， 而 MBＲ 具有良好的截留作用， 可以有效截 留 Anammox 菌， 因此 Anammox- MBＲ 是很好的 COD 去除和脱氮组合技术 ［16- 17 ］。 1. 1. 3MBＲ 工艺存在的问题 由于 MBＲ 是生物处理工艺和膜技术的结合工 艺， 因此必须考虑到污泥浓度与膜通量的优化问题。 霍贞等的试验结果表明， 污泥浓度过高或过低对膜通 量均有不利影响。当污泥浓度很低时， 污泥对溶解性 有机物的吸附和降解能力减弱， 使污水中溶解性有机 物浓度增加， 从而容易被膜表面吸附， 导致过滤的阻 力增大， 膜通量下降; 而当污泥浓度很高时， 污泥会沉 积在膜表面， 形成较厚的污泥层， 从而导致过滤的阻 力增大， 膜通量下降［18 ］。 许多研究表明， 胞外多聚物是影响膜污染的重要 因素。Lee W N 等和 Chang I S 等研究发现， 各种生 物状态的活性污泥中， 胞外多聚物含量和膜污染之间 41 环境工程 Environmental Engineering 存在线性关系。胞外多聚物不仅在曝气池中积累， 而 且会在膜上积累， 引起混合液黏度和过滤阻力的增 加 ［19- 20 ］。Liu Ｒ 等研究发现溶解性微生物产物在反 应器中积累， 对膜的渗透性有负面影响， ρ TOC 为 50 mg/L 的积累将造成 70的通量下降 ［8 ］。 污泥颗粒大小及分布对膜污染也有影响。一般 颗粒尺寸越小， 颗粒越易在膜面沉积， 形成的沉积层 也越致密， 透水性越小。Kwon D Y 等认为较大粒子 在膜上的沉积不会影响膜的过滤特性。只有尺寸与 膜孔径差不多的颗粒沉积才会引起严重的膜污染。 研究表明， 粒径在 8 ～15 μm 的活性污泥颗粒控制着 一体式膜生物反应器的膜通量［21 ］。 崔喜勤等对 MBＲ 处理垃圾渗滤液造成膜污染的 优势污染物和优势污染阻力进行了研究， 发现上清液 中的胶体物质和大分子黏性有机物是造成膜污染的优 势污染物; 膜污染阻力主要由凝胶极化阻力和外部污 染阻力构成， 二者之和占总污染阻力的95以上 ［ 22 ］。 综上所述， 膜污染是 MBＲ 工艺重点关注的问题， 从总体上来说膜污染的防治分为 “防” 与“治” 。膜污 染的 “防” 包括三个方面 1 增加膜本身的抗污染能 力; 2 改变污泥混合液的特性; 3 优化膜过滤的运行 条件 ［18 ］。 膜污染的 “治” 则是指膜的物理清洗、 化学清洗、 超声波清洗及组合清洗。此外还有生物清洗， 即借助 微生物、 酶等生物活性剂的生物活性去除膜表面及膜 内部的污染物。对于不同的水质， 膜清洗的方法亦不 相同。在实际操作过程中， 针对不同材质和形式的膜 组件， 不同的分离对象， 将上述几种清洗方法联合使 用， 这样不但可以使膜恢复膜通量， 而且可以节省化 学清洗剂， 节省污水厂的运营费用［18 ］。 1. 2ＲO 与 NF 随着膜技术的发展与推广， ＲO 和 NF 膜技术已 经成为深度处理垃圾渗滤液的主要方法， 这是由于其 高效截留污染物的特性。但是在不断的应用过程中， 两者的缺点和不足日益显露， 主要是操作压力大， 设 备损耗大。其最主要原因是垃圾渗滤液未经过合理 的预处理。因此作为垃圾渗滤液的深度处理工艺， 需 要与其他工艺组合使用， 以发挥其最大效能。 1. 2. 1以 NF 与 ＲO 为主的膜组合工艺 垃圾渗滤液处理中最普遍以 NF 和 ＲO 为主的组 合工艺是， 采用絮凝沉淀预处理， 然后再经过双段 NF 膜处理或者再通过 ＲO 膜处理。潘云霞等认为无机 低分子絮凝剂 Fe2 SO4 3在 pH 为5 和6 时对垃圾渗 滤液的 COD 和色度有较好的去除效果， 而采用浓度 为 10 mmol/L、 pH 值为 8 的聚合硫酸铁对垃圾渗滤 液的色度、 COD 有较好的去除效果， 色度和 COD 去 除率分别可达 93. 1 和 61. 4［23 ］。考虑到采用絮 凝剂预处理的垃圾渗滤液出水中还含有大量的有机 物和部分胶体， 何红根等对垃圾渗滤液采用“混凝 UF NF” 的处理工艺， 试验表明， 混凝和 UF 可以有 效地去除垃圾渗滤液的色度和浊度， 且对胶体有良好 的去除作用， 产水 SDI 小于5［24 ］。陈尧等采用锯齿膜 超滤加两级卷式纳滤膜分离系统处理垃圾渗滤液， 系 统出水无色透明， COD 总去除率在 99 以上， 氨氮总 去除率在90以上 ［25 ］。另外， 为了降低重金属负荷， 沈耀良等先采用聚合氯化铝混凝再投加细颗粒粉末 状焦炭的工艺对垃圾渗滤液进行预处理。当聚合氯 化铝和焦炭投加量分别为 400 mg/L 和 8 ～10g/L 时， COD 去除率可达 58. 9， 重金属离子去除率均达 60左右， 其中对 Cu 去除接近 100［26 ］。 钱莉等通过对“Ｒeactor- Bio- System Nanofiltration ＲBS NF ” 工艺处理垃圾渗滤液的调试运行研究， 表明活性污泥经过两个多月的培养驯化， 可以基本适 应长春市生活垃圾处理中心垃圾渗滤液的水质， 且性 状稳定， 污泥中活性成分含量高， 污泥沉降性能好， 对 垃圾渗滤液有很好的处理效果 。“ＲBS NF” 整体工 艺对垃圾渗滤液中 COD、 NH3－N、 BOD、 Cr VI 的平 均去除率分别为99.68、 99.89、 99.47和99.39。 1. 2. 2NF 与 ＲO 存在的问题 ＲO 和 NF 膜存在的主要问题集中体现在操作压 力大以及设备损耗大。要解决这个问题， 可以从预处 理和膜组件的设计两个方面来解决。合理的预处理方 法能有效减少 ＲO 和 NF 的膜污染， 从而减少其操作压 力。如采用絮凝沉淀预处理， 过滤后的料液进行超滤， 最后再进入 ＲO 和 NF 膜系统。另外， 也可以从膜组件 的设计方面寻找突破口。碟管式反渗透 Disc- Tube Ｒeverse Osmosis，DTＲO 就是其中的典型代表 ［ 24 ］。 DTＲO 的关键部分是碟管式膜柱组， 膜柱是通过两端 都有螺牙的不锈钢管将一组水力碟片与反渗透膜紧密 集结成筒状而成。因此 DTＲO 的通道宽 可达6 mm 、 流程短 仅7 cm 、 雷诺系数大 湍流 。 另外， ＲO 和 NF 膜使用过程中不可忽视的一个问 题是膜过滤浓缩液的处理问题。浓缩液通常呈黑色， 不具有可生化性， 成分复杂， 以腐殖酸或芳香烃等稳定 51 水污染防治 Water Pollution Control 物质为主， 极难分解去除。但就物理性质而言， 浓缩液 具有很好的流动性和渗透性， 并不是一种黏稠液体， 在 高温下容易挥发。目前浓缩液的主要处理方法有焚 烧 ［ 27 ］、 固化、 蒸发干燥［ 28 ］、 回灌［ 29- 30 ］和高级氧化［ 31 ］等。 1. 3MBＲ 与 NF/ＲO 的组合工艺 目前垃圾渗滤液处理的组合工艺中， 运用最多的 是 MBＲ 与 NF/ＲO 的组合工艺。以国内北京北神树垃 圾填埋场、 上海江桥垃圾焚烧厂、 青岛小涧西垃圾填埋 场、 哈尔滨西南垃圾填埋场、 佛山高明白石坳填埋场等 9 家垃圾处理厂为例， 其中 7 家采用 “MBＲ NF” 或者 “MBＲ NF/ＲO 工艺” 其中 ＲO 主要是满足部分垃圾 场处理水回用的要求 ， 有 2 家采用“除渣预处理 MBＲ 工艺” ， 处理规模为90 ～860 m3/d［ 4 ］。 杨飞黄等以上海御桥垃圾焚烧厂垃圾渗滤液 MBＲ DTＲO 高效处理技术为依托， 对 MBＲ 和 DTＲO 系统的运行特性进行研究， 并考察了膜组合技术长期 稳定运行的抗污染性能。通过实验优化了 MBＲ 系统 的运行参数， 确定最佳运行参数为 HＲT 6 d， ρ DO 3 ～ 4 mg/L， pH 7 ～ 8. 5， 膜操作压力为 4 200 Pa 左右 ［2 ］。张雅静等采用 “MBＲ NF” 工艺处 理垃圾渗滤液， 采用同类型的垃圾渗滤液生化处理系 统的生物污泥作为 MBＲ 系统启动的接种污泥， COD 去除率可在1 个月内达到 90， 出水 ρ NH3－N 低于 5 mg/L。其中 MBＲ 系统运行最佳 pH 为7. 5 ～ 8. 2， 最佳 ρ DO 应控制在 1. 5 ～ 3 mg/L。NF 膜对 COD 去除率可达 96以上， 对硫酸盐去除率达 97 以上， 对 TDS 去除率平均为 25， 对氯离子几乎不截 留 ［32 ］ 。“MBＲ NF/ＲO 工艺” 同样也应用在已建垃 圾渗滤液处理设施的增容改造中。由于垃圾渗滤液 产生量的增加， 而 GB 168892008生活垃圾填埋场 污染控制 标准对垃圾渗滤液排放要求更为严格， Hua 等在原有“MBＲ NF 工艺” 的基础上， 增加了 ＲO 工艺， 使得日处理量从原有的 200 m3/d 增加到 900 m3/d 的过程中， 出水仍可达标。Ｒobinson 等采用 “ MBＲ NF 工艺” 对 ρ COD 为5 000 mg/L， ρ NH3－N 为 2 000 mg/L 的垃圾渗滤液进行处理， 试验结果显 示， COD 和 NH3－N 去除率均达到 98［33 ］。 2展望 膜组合技术在垃圾渗滤液处理中的应用日趋广 泛， 而生化法和膜技术的最佳组合还需要进一步的研 究。目前， MBＲ 处理垃圾渗滤液主要采用好氧 MBＲ， 而厌氧生物处理不仅对营养物质需要量低， 污泥产量 少， 更为重要的是厌氧消化对某些难降解有机物有较 好的降解能力。另外， 厌氧 MBＲ 可以耦合 COD 生化 去除和 Anammox 菌脱氮， 从而减少高氨氮对垃圾渗 滤液微生物的抑制作用［34 ］。 由于常压 ＲO 膜的出水回收率较低， 需要结合高 成本、 高能耗的蒸发和干燥等过程处理渗滤液。而高 压 反 渗 透 技 术 High Pressure Ｒeverse Osmosis， HPＲO 可以直接将渗滤液排入干燥或固化设备， 也 可以直接燃烧， 运行成本明显较低， 但 HPＲO 在实际 运行中， 由于膜压紧以及 CaSO4结垢等因素的影响， 限制了 HPＲO 操作压的提高 ［35 ］。因此， 可以考虑联 合 NF/DTＲO 与 HPＲO， 形成膜组合工艺“DTＲO NF HPＲO 工艺”来处理垃圾渗滤液。NF 可将 DTＲO 处理后的浓缩液分离成截留液和渗透液两部 分， NF 的截留液中主要含有二价无机物 如 CaSO4 等 和大部分有机物， 而渗透液中主要含氯化物等不 构成结垢危害的物质， 可直接由 HPＲO 继续处理。 另外， 颗粒活性炭和高级氧化技术在垃圾渗滤液 处理中发挥的作用也日趋重要。 参考文献 ［1］石岩，王启山， 岳琳． 组合工艺处理城市垃圾渗滤液的研究进 展［J］． 给水排水， 2007， 19 1 123. ［2］杨飞黄． 膜组合技术处理城市垃圾焚烧厂渗滤液运行特性的 研究［D］． 成都 西南交通大学， 2007. ［3］李炜臻， 白庆中． 纳滤膜分离技术在垃圾填埋场渗滤液处理中 的应用［J］． 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