某尾矿库周边水放射性分布特征及其评价.pdf

6 0 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 2 0 1 5 年第1 1 期 d o i 1 0 ．3 9 6 9 ／j ．i 鹤n ．1 0 0 7 7 5 4 5 ．2 0 1 5 ．11 ．0 1 6 某尾矿库周边水放射性分布特征及其评价 蒋经乾，李玲，占凌之，高柏，张春艳 东华理工大学水资源与环境工程学院，南昌3 3 0 0 1 3 摘要分别测定某铀矿尾矿库排放水、渗滤水及浅层地下水样的放射性核素的比活度，估算周边居民直 接饮用浅层地下水中放射性核素所致剂量并评价其影响。结果表明，研究区尾矿库排放水、渗滤水和浅 层地下水中2 ”u 的放射性比活度平均值分别为5 ．8 0 、8 ．1 0 和2 ．3 8m g ／L ，2 “R a 的放射性比活度平均值 分别为1 ．5 5 、2 ．9 5 1 0 _ 1 和5 ．6 8 1 0 _ 3B q ／L 。2 种放射性核素所致的总待积有效剂量为o ．9 6 1m S v ， 比参考水平高出约一个数量级。研究区的地下水放射性水平超标严重，饮用水不安全。 关键词分布特征；”8 U ；2 “R a ；放射性污染；评价 中图分类号x 5 9 1文献标志码A文章编号1 0 0 7 7 5 4 5 2 0 1 5 1 1 ～0 0 6 0 0 4 R a d i o a c t i V i t yD i s t r i b u t i o nC h a r a c t e r i s t i c sa n dE V a l u a t i o no f W a t e ro fT a i l i n g sP e r i p h e r y J I A N GJ i n g q i a n ，L IL i n g ，Z H A NL i n z h i ，G A OB a i ，Z H A N GC h u n y a n S c h o o lo fW a t e rR e s o u r c e sa n dE n v i r o n m e n t a lE n g i n e e “n g ，E a s tC h i n aI n s t i t u t eo f T e c h n 0 1 0 9 y ，N a n c h a n g3 3 0 0 1 3 ，C h i n a A b s t r a c t R a d i o n u c l i d es p e c i f i ca c t i v i t i e so fd i s c h a r g ew a t e r ，p e r c 0 1 a t i n gw a t e r ，a n ds h a l l o wg r o u n d w a t e ro f t a 订i n g sp e r i p h e r yw e r em e a s u r e dr e s p e c t i v e l y ．N e a r b yr e s i d e n t sd r i n kw a t e rd i r e c t l y f r o ms h a l l o w g r o u n d w a t e r ，w h o s er a d i o n u c l i d ed o s e sw e r ee s t i m a t e da n de v a l u a t e d ． T h er e s u l t ss h o wt h a tr a d i o n u c l i d e s p e c i f i ca c t i v i t yo f 2 3 8Ui n d i s c h a r g ew a t e r ，p e r c o l a t i n gw a t e r ， a n ds h a l l o wg r o u n d w a t e ro f t a i l i n g s p e r i p h e r yw a s5 ．8 0 ，8 ．1 0a n d2 ．3 8m g ／Lr e s p e c t i v e l y ，a n dr a d i o n u c l i d es p e c i f i ca c t i v i t yo f2 2 6 R aw a s1 ．5 5 ， 2 ．9 5 1 0 一1a n d5 ．6 8 1 0 3B q ／Lr e s p e c t i v e l y ．T w ok i n d so fr a d i o n u c l i d e1 e a dt ot h et o t a le f f e c t i v ed o s eo f 9 6 ．1m S v ，a p p r o x i m a t e l yo n eo r d e ro fm a g n i t u d eh i g h e rt h a nr e f e r e n c el e v e l s ．T h eg r o u n d w a t e ri ns t u d y a r e ai su n s a f et od r i n ka si t sr a d i o a c t i v i t y1 e v e l ss e r i o u s l ye x c e e dt h ea c c o r d i n gs t a n d a r d ． K e yw o r d s d i s t r i b u t i o nc h a r a c t e r i s t i c s ；2 3 8 U ；2 2 6R a ；r a d i o a c t i v ep o l l u t i o n ；e v a l u a t i o n 随着核工业的发展及铀矿的开采、冶炼，累积了 大量的废矿石和尾渣，它们大多露天堆放于尾矿库 中。在风化、降水淋滤、渗漏及风扬等的作用下，放 射性核素向周边环境迁移、扩散，这些放射性核素释 放到环境中后，可由吸食等途径进入人体，产生内照 射，诱发肿瘤、癌变及产生其他健康问题[ 1 ] 。同时， 放射性核素通过生物富集效应也会影响生态系统的 平衡。铀矿山周边被污染的地下水可能被当地居民 作为灌溉、养殖用水，甚至直接饮用，从而严重威胁 居民的生命安全。 目前，国内针对地区水质放射性污染研究比较 多。孙小娜[ z 1 等测定新疆饮用水中总a 和总B 放射 收稿日期2 0 1 5 一0 6 一0 1 基金项目国家自然科学基金资助项目 4 1 1 6 2 0 0 7 ，4 1 3 6 2 0 1 1 ；国家自然基金青年基金项目 2 1 4 0 7 0 2 3 ；江西省自然科学基金 项目 2 0 1 3 2 B A B 2 0 3 0 3 1 作者简介蒋经乾 1 9 9 0 一 ，男，湖南永州人，硕士研究生；通信作者高柏 1 9 6 4 一 ，男，江西九江人，教授 万方数据 2 0 1 5 年第1 1 期 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 6 1 性并做出卫生学评价。武丽等[ 3 ] 对河南省地下水总 a 、总p 放射性水平进行抽查并分析是否可作为生活 饮用水使用。晁斌等[ 4 ] 测定珠海地区山泉水总a 、 总B 放射性比活度检验是否符合国家饮用水标准。 张雷等[ 5 ] 对湖南省全省生活饮用水的放射性水平进 行调查，确定了总a 、总8 放射性比活度的几何平均 值。然而，梁晓军哺3 等认为国内研究缺乏对放射性 核素及各种核素可致有效剂量的分析。 由于核素2 3 8 U 和2 2 6 R a 的毒性大、辐射强。本文 选择南方某铀矿尾矿库排放水、渗滤水和浅层地下 水作为研究对象，通过测定其中的2 3 8U 和2 2 6R a 的放 射性比活度，分析其分布特征，预估其潜在的放射性 危害，对居民直接饮用的井水 浅层地下水 做出放 射性评价。通过定量描述矿区地下水放射性污染对 居民所致剂量的大小，可以将矿区地下水污染情况 与村民的健康相联系起来，不仅能够初步了解该区 域的放射性污染状况，得到一定的研究数据和资料， 确定污染治理的优先权，有利于开展放射性污染修 复技术研究，而且能为放射性污染地区居民健康状 况研究提供数据支撑，为环保部门及疾控单位提供 决策参考。 1 采样及样品分析 采取现场采样的方法，根据对尾矿库以及周边 村落水文地质条件的调研结果，分别选取尾矿库里 面、尾矿库排放口以及周边农村饮用水井点，用1 0 L 塑料桶对水源随机取样，共采集具有代表性的3 组水样。水中放射性核素测量采用C a n b e r r aF a 卜 c o n5 0 0 0 便携式高纯锗7 谱仪，由高纯锗 H P G e 探测器及其配套的铅室和7 谱仪分析软件构成。严 格按照G B ／T1 6 1 4 0 1 9 9 5 的方法进行测定[ 7 | ，将水 样转移到50 0 0m L 烧杯中，加入适量硝酸酸化，加 热蒸发，浓缩到2 0 0m L 后装入样品盒，再用相对比 较法测量核素浓度。具体采样布点如图1 所示。图 中编号描述及水样中2 3 8U 、2 2 6R a 含量检测结果见表 l 。其中，编号P 类为尾矿库排放水，S 类为尾矿库 渗滤水，G 类为浅层地下水。 2 结果与分析 2 ．1 铀尾矿区周边水系中2 3 8 U 和2 2 6 R a 放射性比活 度及分布特征 研究区采集的样品中均能检测到2 3 8 U 和2 2 6 R a ， 其比活度大小不一，变化范围分别为o ．5 5 ～1 2 ．0 5 m g ／L 和3 ．2 8 1 0 _ 3 ～5 ．7 3B q ／L 。其中，尾矿库排 放水、尾矿库渗滤水和浅层地下水中核素2 3 8 U 的比 活度平均值分别为5 ．8 0 、8 ．1 0 和2 ．3 8m g ／L ；2 2 6R a 的比活度平均值分别为1 ．5 5 、2 ．9 5 1 0 一、5 ．6 8 1 0 - 3B q ／L 。 图l水样采集布点图 F i g ．1 D i s t r i b u t i o no fw a t e rs a m p n n gp o i n t s 表1采样点描述及2 3 8 u 和2 2 ‘R a 比活度 T 昌L b l el D e s c r i p t i o no fs a m p l i n gp o i n t sa n d c O n t e n t so f2 3 8Ua n d2 2 6R a 从这3 组水样核素的平均值可以看出，尾矿库很 可能是周边浅层地下水和地表水的放射性污染源。 从表1 可以看出，在取样点P 一1 两种核素的比活度 最高，2 3 8 U 为1 2 ．0 5m g ／L ，2 2 6 R a 为5 ．7 3B q ／L 。主 要原因是排放水位于尾矿库里，矿山开采产生的废 石以及铀尾矿库堆积的矿砂成为了尾矿库周边水系 核素放射性污染的固定污染源。试验测得此处排放 水呈弱碱性，p H 为8 ．5 。在碱性介质中，因为生成 万方数据 6 2 有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 2 0 1 5 年第1 1 期 了R a O H 。比R a S O 。形式的镭更易溶于水中，使 得该点2 2 6 R a 的比活度最高。采样点P 一2 、P 一3 核素 的放射性比活度有所减低，主要是这两个采样点位 于取样点P 一1 的上游，排放的水经过处理后排放，比 活度下降。采样点P 一4 水中2 3 8 U 、2 2 6 R a 放射性比活 度是排放水中最低的，该点为水渠水，得到了河水源 源不断地补给，放射性核素被稀释，因而该点两种核 素放射性比活度均为排放水中最低。 渗滤水S 一5 、孓6 由于分别取样于尾矿库坝顶和 尾矿库坝底，核素的放射性比活度偏高，但2 3 8 U 和2 2 6 R a 的分布不呈正相关，S 一5 处2 3 8 U 的放射性比活度 最高，而S - 6 处2 2 6 R a 的放射性比活度最高。这是因 为尾渣内部的结构及放射性元素在尾渣中的结合性 质影响镭的释出。S e e l y 等∞1 研究表明，镭在尾渣中 分布不均匀。镭及其子体同时富集到o ．0 6 1m m 的 细泥部分，这部分细泥约占浸出渣的7 8 ％～8 5 ％。 在长期的风化氧化作用下，粗砂及细泥极易离析，尾 矿砂在堆积上呈现上粗下细的特点，镭在下层尾矿 砂含量更高，因此位于尾矿库坝底的S 一6 采样点 中2 2 6 R a 的比活度最高。而铀处于氧化环境中，形成 易于迁移的U Ⅶ；反之，处于还原环境中，铀形成难 以迁移的U ㈣而沉淀下来凹] 。表层尾矿砂粒径大， 氧气扩散量好，形成的六价铀易迁移；尾矿砂越往深 处氧气扩散量越少，四价铀在深层尾矿砂中沉淀难 以迁移。因而，尾矿库坝顶2 3 8 U 要比尾矿库坝底2 3 8 U 放射性比活度高。S 一7 处两种核素放射性比活度 为渗滤水中最低，相比S 一5 、S 一6 两点，S - 7 距离铀尾 矿库较远，铀、镭经多种介质 如土壤、岩石、各种矿 物、有机质 的吸附、络合、沉淀等到达S _ 7 处时放射 性比活度得到降低。 浅层地表水中G 一1 放射性比活度相比其它浅 层地下水中放射性比活度较低。该井年代久远，周 围植被茂密，根系发达，土壤发黑，有机质含量高，通 过微生物作用形成腐殖质。腐殖质中的腐殖酸具有 大的比表面积、复杂的结构、官能团的多样 如羧基、 醇羟基、酚羟基、羰基和甲氧基等 [ 1 叩等特点，形成 以三价和四价放射性核素为主的有机络合物，使铀 以四价态形式沉淀，再加上能与金属离子形成离子 键、共价键及螯合键，发生络合作用和还原作用，极 大地影响了核素的迁移。经检测研究区浅层地下水 为弱酸性且p H 稳定，在p H 一3 ．5 ～6 ．5 时腐殖酸 吸附铀能力最强[ 1 ⋯，并形成沉淀，使井水中放射性 核素比活度降低。G 一2 、G 一3 、G 一4 、G 一5 、G 一6 均位于 河流旁，两种核素的放射性比活度比G 一1 有所增 加，但镭、铀不呈正相关。镭属于中等强度生物吸附 元素，生物吸收镭的能力比铀强。地下水中的生物 如虾等是造成地下水中铀与镭分布不均一的原因之 一。此外，还有井水中岩石的性质、水化学特征、水 动力条件等也影响镭的迁移和分布。 2 ．2 地下水中放射性核素所致居民剂量估算及评 价‘1 1 ] 据现场详细询问、调查，尾矿区周边村民生活用 水及饮用水主要是井水 浅层地下水 ，因此需要对 饮用地下水所致的居民剂量进行估算。 采用G B l 8 8 7 1 2 0 0 2 推荐的剂量估算公式和 转换系数估算由饮水造成的内照射剂量。参考我国 相关资料的统计值，成人日均饮水摄入量取2L ，则 一年为7 3 0L ，剂量转换系数分别为忌 2 3 8 U 一4 ．5 1 0 ～、忌 2 2 6R a 一2 ．8 1 0。将2 3 8U 的值换算成 比活度值，估算结果如表2 所示。 表2 矿区周边地下水中放射性核素所致 居民剂量估算 T a b I e2E v a l u a t i o no fr a d i O n u c l i d ed O s et O r e s i d e n t si ns u r r o u n d i n gg r o u n d w a t e r i nm i n i n ga r e a 世界卫生组织2 0 0 4 年制定的饮用水水质准 则第三版中推荐的1 年内摄入饮水所导致的待积 有效剂量的参考水平为o ．1m S v ，而表1 中每年铀 矿区周边村民通过饮用地下水摄入的2 种放射性核 素所致的总待积有效剂量为o ．9 6 1m S v ，比参考水 平高出约一个数量级。由此可以断定，研究区的地 下水放射性水平严重超标，对饮用地下水的村民可 能造成危害口2 。14 | 。 3 地下水放射性的污染评价 我国对于地下水的评价工作大多集中在城市、 水源保护区、农村人口密集处等地，对于铀尾矿库周 边地下水放射性的污染评价研究较少，本研究为初 步尝试。由表1 可知，铀尾矿区地下水中2 3 8 U 平均 含量为2 ．3 8m g ／L ，比全国平均值 3 ．7 3 “ g ／L 高了 近3 个数量级，说明尾矿区周边地下水中2 3 8 U 非常 高。潭源村饮用井水和上官村饮用水这两口井水 万方数据 2 0 1 5 年第1 l 期有色金属 冶炼部分 h t t p ／／y s y l ．b g r i m m ．c n 6 3 中2 3 8 U 低于2 ．3 8m g ／L ，结合待积有效剂量的估算， 矿区周边地下水放射性污染超标。2 2 6R a 平均含量为 5 ．6 8m B q ／L ，略小于全国平均值 7 ．0 3m B q ／L ，仅 上官村新井水和潭源村饮用井水中2 2 6 R a 含量低于 5 ．6 8m B q ／L ，其它地相对偏高些。研究区所处地带 为亚热带气候区，高温多雨，蒸发量大，地表水与地 下水问交替循环，为尾矿库中放射性核素向地下水 及周边水系迁移提供了条件。此外，降雨的化学成 分对尾矿区周边水系中放射性核素的空间分布产生 影响。 以上结果表明，尾矿库排放水放射性比活度超 标，若处理不完善直接向周围环境排放就会造成一 系列的环境问题。渗滤水中2 3 8 U 和2 2 6 R a 的比活度 很大，在农灌季节，部分渗滤水被截留灌溉农作物， 影响农作物的生长。曾峰等[ 1 明研究指出，铀对植物 的光合效率有显著的影响。含铀水经沉淀、累积，使 农田中的铀含量逐年升高，生长稻田里的作物放射 性核素含量比非矿区高[ 16 | 。人食用受放射性污染 的稻米，更增加放射性核素对人的内照射。该区居 民多养牛，农田旁积水易被牛饮用，造成放射性污染 在食物链中富集，将污染范围扩大。 本文放射性核素所致居民计量估算具有不确定 性，如儿童、成人每天饮水量不一样；不同年龄组人 群体质状况不一样，接受的放射性剂量有所不同；剂 量转换系数是参考美国环保局的推荐值，可能与我 国实际情况有出入，这些因素等都会造成估算剂量 偏差。矿区周边地下水对居民健康的具体影响有待 进一步研究。 4结论 1 研究区尾矿库排放水、渗滤水和浅层地下水 中2 3 8 U 的放射性比活度平均值分别为5 ．8 0 、8 ．1 0 和 2 ．3 8m g ／L ，2 2 6R a 的放射性比活度平均值分别为 1 ．5 5 、2 ．9 5 1 0 叫和5 ．6 8 1 0 _ 3B q ／L 。2 种放射性 核素所致的总待积有效剂量为0 ．9 6 lm S v ，超出参 考水平约一个数量级，说明矿区周边地下水已经受 到放射性污染。 2 研究区地下水污染主要来源于尾矿排放水及 尾矿渗滤水，因此必须采取相应措施，控制污染排 放，做好防渗措施，治理此类污染。 参考文献 [ 1 ] 郑孝俊，梁静静．城市饮用水放射性污染风险评估[ J ] ． 水利水电快报，2 0 1 0 ，3 1 8 9 1 3 ． [ 2 ] 孙小娜，张聚敬，王玉文．新疆维吾尔自治区2 0 0 1 2 0 0 4 年饮用水放射性水平测定及卫生学评价[ J ] ．中国辐射 卫生，2 0 0 5 ，1 4 2 1 2 0 一1 2 1 ． [ 3 ] 武丽，秦文华．2 0 0 6 年河南省地下水总n 、总8 放射性抽 查结果及分析[ J ] ．中国辐射卫生，2 0 0 7 ，1 6 0 3 3 2 6 3 2 7 ． [ 4 ] 晁斌，吴杰，邱士起，等．珠海地区山泉水中放射水平调 查及卫生学评价[ J ] ．应用预防医学，2 0 0 7 ，1 3 6 3 4 3 3 4 4 ． [ 5 ] 张雷，张奇志，李先福．湖南省生活饮用水总a 、总B 放 射性水平[ J ] ．中国辐射卫生，2 0 0 2 ，1 1 2 9 3 9 3 ． [ 6 ] 梁晓军，宋文磊，李建，等．饮用水放射性污染现状及健 康风险评价研究进展[ J ] ．职业与健康．2 0 1 5 ，3 1 3 4 1 7 4 1 9 ． [ 7 ] 全国环境天然放射性水平调查总结报告编写小组．全 国水体中天然放射性核素浓度调查研究 1 9 8 3 1 9 9 0 年 [ J ] ．辐射防护，1 9 9 2 ，1 2 2 1 4 3 1 6 3 ． [ 8 ] S e e l e yFG ．P r o b l e mi nt h eS e p a r a t i o no fR af r o mU r a n i u mO r eT a i l i n g s [ J ] ．H y d r o m e t a l l u r g y ，1 9 7 7 ，2 3 2 4 9 2 6 3 ． [ 9 ] M c k a yLD ，s a n f o r dwE ，s t r o n gJM ．F i e l d s c a l eM i g r a t i o no fC o l l o i d a lT r a c e r si naF r a c t u r e dS h a l eS a p r o 一 1 i t e [ J ] ．G r o u n dW a t e r ，2 0 0 0 ，3 8 1 1 3 9 1 4 7 ． [ 1 0 ] 徐国庆．放射性核素有机迁移形式与性能评价[ J ] ．世 界核地质科学，2 0 1 0 ，2 7 2 9 0 一9 5 ． [ 1 1 ] 高亮．天津市地下水、地热流体天然放射性评价[ D ] ． 北京中国地质大学，2 0 1 4 ． [ 1 2 ] A r z u a g aX ，R i e t hSH ，B a t h i aA ，e ta 1 ．R e n a le f f e c t so f e x p o s u r et on a t u r a la n dd e p l e t e du r a n i u m ar e v i e wo f t h ee p i d e m i o l o g i ca n de x p e r i m e n t a ld a t a [ J ] ． J o u r n a lo f t o x i c 0 1 0 9 ya n de n v i r o n m e n t a lh e a l t h ． P a r tB ，C r i t i c a l r e v i e w s ，2 0 1 0 ，1 3 7 ／8 5 2 7 5 4 5 ． [ 1 3 ] 朱寿彭，李章．放射毒理学[ M ] ．北京原子能出版社， 1 9 9 2 2 5 2 2 6 0 ． [ 1 4 ] A l Z o u g h 0 0 1M ，K r e w s k iD ．H e a l t he f f e c t so fr a d o n A r e v i e wo ft h el i t e r a t u r e [ J ] ．I n t e r n a t i o n a lJ o u r n a lo fR a d i a t i o nB i o l o g y ，2 0 0 9 ，8 5 1 5 7 6 9 ． [ 1 5 ] 曾峰，唐永金．铀胁迫对植物光合特性的影响及植物 对铀的吸收转移[ J ] ．环境工程学报，2 0 1 4 ，8 7 3 0 7 5 3 0 8 2 ． [ 1 6 ] 许冬梅．浅谈铀矿山的环境污染及治理对策[ J ] ．环境 研究与监测，2 0 0 9 ，2 2 2 3 4 3 5 ． 万方数据