富有机质海相与陆相页岩的对比研究——以南方早古生代和华北石炭–二叠纪页岩为例_张慧.pdf

第 46 卷 第 6 期煤田地质与勘探Vol. 46 No.6 2018 年 12 月COALGEOLOGY 2. SGS-CSTC Standards Technical Services Co., Ltd./Minerals Services, Beijing 100176, China; 3. Beijng China-Power Ination Techology Co. Ltd., Beijng 100192, China Abstract Taking the Lower Paleozoic marine shale in south China and the Carboniferous-Permian continental shale in North China as the research object, based on microscopic observations of field emission scanning electron microscopeFESEM and related physical chemical testing, the comparative study on the mineral genesis, the maceral, organic pore and rock mechanical properties of shale is emphasized. The results show there are differences and similarities between marine shale and continental shale. The basic feature of marine shale is that there are more authigenic minerals than terrigenous clast, the authigenic quartz is rich and homologous, differentiated and symbiotic with organic matter, the macerals are bituminite from lower organisms as raw materials, and nanoscale pores are well developed. The basic feature of continental shale is that there are mainly terrigenous clast and mud, less authigenic mineral content, the macerals are mainly organic clasts from higher plants as raw materials, and organic nanopores are not developed. These basic characteristics lead to significant differences in hydrocarbon generation potential, reservoir properties and fracturing properties of marine shale and continental shale. Shale gas resources uation and exploration and development need to be treated differently. Keywords Lower Paleozoic; marine shale; Carboniferous-Permian; continental shale; FESEM 南方早古生代海相页岩和华北石炭–二叠纪陆 相包括海陆交互相页岩均有一定的生烃潜力，是 我国页岩气勘探开发的重要岩系。随着四川盆地龙 马溪组页岩气商业开发的成功，海相页岩的多学科 研究成果[1-3]层出不穷，陆相页岩的勘探与研究也很 快跟进[4-6]，二者的对比性研究[7-8]也有一些报道。 ChaoXing 第 6 期张慧等 富有机质海相与陆相页岩的对比研究89 已有的对比研究大多集中在矿物含量、 干酪根类型、 有机质成熟度、孔缝结构、孔径尺度等方面。以数 十个剖面和数百块样品的场发射扫描电镜微观观测 与相关物化测试结果为基本资料，重点对富有机质 海相页岩和陆相页岩的自生矿物、有机显微组分、 自生矿物与有机质的关系、有机质纳米孔隙等进行 对比性研究。从岩石矿物学、有机岩石学、储层学 的角度揭示海相页岩和陆相页岩的异同，为页岩气 资源评价和勘探开发提供基础资料和思路。 1研究方法与对象 页岩的矿物组成、有机质、孔隙的定量分析与 成因研究主要方法如表 1 所示，本文是表 1 中多种 测试结果的统计性综合分析研究。 表 1页岩的主要研究方法 Table 1The main research s of shale 研究内容主要方法与手段 矿物组成 矿物定量X 射线衍射 矿物成因扫描电镜 有机质 定量化学方法 显微组分扫描电镜、光学显微镜 孔隙 定量物理测试 成因类型扫描电镜 页岩全岩矿物定量分析主要采用 X 射线衍射 法。X 衍射法可以给出全岩组成矿物的相对含量， 但无法判断矿物成因。页岩的组成矿物以微米级 纳米级矿物为主， 光学显微镜下难以获得成因依据， 故判断页岩组成矿物成因，最有效的手段是扫描电 镜[9]。 页岩作为烃源岩，有机质的定量分析与研究主 要是利用地球化学方法，如总有机碳TOC测定、 热解实验、质谱色谱分析等。显微组分的有机岩石 学研究主要借助于扫描电镜和光学显微镜，因页岩 中的显微组分粒度细小，扫描电镜比光学显微镜更 具优势[3,6]。 页岩作为储集岩，其孔隙定量检测主要有高压压 汞、液氮吸附、核磁等物理方法，而孔隙成因、连通、 充填、演化等物性特征的主要研究手段是扫描电镜。 本文研究样品采集情况见表 2，海相页岩样品 取自南方多省市牛蹄塘组包括相当层位、 五峰组 龙马溪组两套富有机质海相页岩以下统称海相 页岩，主要为钻孔岩心，取样深度数百至数千米， 取样剖面共 18 个，每个剖面取样 1030 块，共计 300 余块。陆相页岩样品取自华北多省区石炭–二 叠系太原组海陆交互相、二叠系山西组陆相页岩 以下统称陆相页岩，以钻孔岩心为主，少量取自 矿井揭露岩层，取样剖面共 7 个，每个剖面取样 1020 块，共计 100 余块。 每个剖面样品均有全岩矿物的 X 衍射定量和黏 土矿物定量、TOC、显微组分定量光学显微镜、 孔隙度、渗透率、岩石力学性质、场发射扫描电镜 微观观测等物化测试结果。下面的数据来源及论述 是数十个剖面、数百块页岩样品多项物化测试结果 的归纳与提炼，本文富有机质页岩指总有机碳TOC 质量分数大于 2.0的黑色泥页岩。 表 2本次研究样品采集情况一览表 Table 2The sampling ination of this study 地质时代地层组取样地区剖面数量/个 石炭–二叠纪太原组和山西组山西太原西山和晋城，河南焦作、郑州东，山东枣庄、滕州，陕西府谷7 早志留世龙马溪组四川彭水、开县，湖南保靖、龙山、花垣5 晚奥陶世五峰组江西德安、新余，湖南娄邵永，安徽宣城，川东北5 早寒武世牛蹄塘组包括相当层位 贵州铜仁，湖北宜昌和赤壁，湖南娄邵永和长顺，安徽宣城，江西德安和新余8 2页岩组成矿物对比 页岩中 95左右是矿物质有晶质的，非晶质 的，其矿物组成是基本岩性、形成环境、储层物性 等研究的基础。海相页岩和陆相页岩的脆性矿物、 黏土矿物、自生矿物等方面的异同如表 3 所示。 2.1主要脆性矿物 海相页岩和陆相页岩的脆性矿物分布如图 1 和 图 2 所示，主要有石英、长石、碳酸盐矿物、黄铁 矿等，定性的讲，二者脆性矿物种类类同。不管是 海相[1]，还是陆相[8]或海陆过渡相[10]，主要脆性矿 物都是石英，其质量分数为 2090。 海相页岩中石英质量分数为 2070，富有 机质层段大多在 50以上图 1，石英与总有机碳 TOC含量有较好的正相关关系图 3，此关系在 多个钻井剖面均有体现[11]。海相页岩中的石英以 自生为主[12-13]，此外还有热液矿物钡解石、闪锌 矿、重晶石等[9]。 陆相页岩中石英质量分数为 1050图 2， 一般不超过 45，石英与总有机碳含量没有明显的 ChaoXing 90煤田地质与勘探第 46 卷 表 3海相与陆相页岩主要组成矿物对比表 Table 3Comparison of main minerals in the marine shale and continental shale 对比项目南方海相页岩华北陆相页岩 脆性矿物种类石英、长石、碳酸盐矿物、硫化物石英、长石、碳酸盐矿物、硫化物 石英含量富有机质层段超过50，有时可高达70以上一般不超过45 黏土矿物含量富有机质层段为20左右富有机质层段为50以上 黏土矿物组合伊利石为主 低–中阶煤区块高岭石、伊蒙混层为主 高阶煤区块伊利石含量增加 自生矿物含量多含量少 生物成因矿物多少 热液矿物钡解石、闪锌矿、重晶石等未见 火山灰少见，特征不明显多见，特征明显 图 1南方某钻孔海相页岩矿物百分含量图 Fig.1Mineral content of marine shale of a well in south China 图 2华北某钻孔陆相页岩组成矿物含量图 Fig.2The mineral content of continental shale of a well in North China 相关性图 4，陆相页岩的石英含量低于海相页岩， 诸多对比性研究结果[7-8]均如此。陆相页岩中的石英 主要为陆源碎屑，自生成因的很少。 图 3海相页岩中石英与 TOC 含量的关系图 Fig.3Relationship between quartz and TOC content of marine shale 图 4陆相页岩中石英与 TOC 含量的关系图 Fig.4Relationship between quartz and TOC content of continental shale 由此可见，海相页岩与陆相页岩脆性矿物种类 类同，主要脆性矿物石英的含量不同，成因各异， 石英与总有机碳的相关性也不同。本次与诸多研 究[9]均表明，南方牛蹄塘组和龙马溪组自上而下均 有有机质随脆性矿物主要为自生石英的增加图 1 而增加的趋势，故总有机碳含量与石英有较好的正 相关关系图 3， 富有机质层段具有富硅高碳的岩性 特征，这是深水陆棚富硅低等生物沉积的结果[1-3]。 而华北石炭–二叠纪缺少这样的沉积环境。 2.2黏土矿物 由图 1 可知，海相页岩黏土矿物总质量分数为 2040，富有机质层段大多为 20左右；由图 2 ChaoXing 第 6 期张慧等 富有机质海相与陆相页岩的对比研究91 可知，陆相页岩黏土矿物总质量分数为 3070， 富有机质层段大多高于 50。 华北石炭–二叠纪页岩 黏土矿物含量特征在鄂尔多斯盆地和四川盆地三叠 系陆相页岩[4-5]中也存在。富有机质海相页岩黏土矿 物总含量明显低于陆相页岩。 由图 5 和图 6 可知，海相页岩的黏土矿物组合 中，伊利石占绝对优势，有时伊利石为 100，少量 伊蒙混层和绿泥石等；陆相页岩的黏土矿物组合与 煤阶关系密切，低–中阶煤地区，高岭石和伊蒙混层 为主，高阶煤地区伊利石增加表 3。海相页岩与陆 相页岩的黏土矿物组合明显不同。 图 5南方某钻孔海相页岩黏土矿物含量图 Fig.5The clay mineral content of marine shale of a well in South China 图 6华北某钻孔陆相页岩黏土矿物含量图 Fig.6The clay mineral content of continental shale of a well in North China 海相页岩富有机质层段，黏土矿物总含量与总 有机碳TOC含量呈明显的负相关关系图 7，而在 陆相页岩中， 黏土矿物与 TOC 含量基本没有相关性 图 8。二者此差异也是由于沉积环境的不同而导 致，南方牛蹄塘组和龙马溪组自上而下均有陆源碎 屑和黏土矿物减少图 1、有机质增多的趋势[9]，这 是水体由浅变深的沉积剖面特征，故总有机碳与黏 土矿物含量有明显的负相关关系图 7。 而华北石炭 –二叠系剖面上图 2黏土矿物含量明显占有优势， 沉积环境没有大的波动，总有机碳含量也没有规律 性变化图 8，故二者没有相关性。 2.3自生矿物 作为细粒碎屑岩，页岩矿物的成因类型主要为 陆源碎屑和自生矿物包括蚀变矿物和生物化学矿 图 7海相页岩中黏土矿物与 TOC 含量的关系图 Fig.7Relationship between clay minerals and TOC content of marine shale 图 8陆相页岩中黏土矿物与 TOC 含量关系图 Fig.8Relationship between clay minerals and TOC content of continental shale 物，自生矿物有石英、长石、黄铁矿、碳酸盐类矿 物、磷酸盐矿物、黏土矿物等[9]。 2.3.1自生石英 海相页岩中自生石英占优势图 9a、图 9b，碎 屑石英含量少、粒级小，且多被有机质或黏土矿物 包围或掩盖，不易识别。诸多研究[12-14]均表明，海 相页岩中的自生矿物多以生物成因为主， 粒级以纳 米级为主。自生石英、黄铁矿等与有机质显微组 分为沥青质体交互共生的现象普遍，图 9a 纳米级 自生石英与沥青质体相间，图 9b 石英自形晶镶嵌 于沥青质体中，图 9e 黄铁矿集合体镶嵌于沥青质 体中。这些镶嵌于沥青质体中的自生矿物，或者从 有机质中分异出来自生矿物， 与有机质为同源分析 关系[3]，这些现象在华北石炭–二叠纪页岩中尚未 见到。 陆相页岩中自生石英不多见，以陆源碎屑石英 为主，细粉砂级或更小，碎屑石英、云母、长石散 布于泥质中图 10a，诸多层段中见火山灰图 10c。 2.3.2自生黏土矿物 页岩中的黏土矿物有碎屑成因和自生成因[9]。 碎屑成因的黏土矿物粒级主要为微米级，自生黏土 矿物主要为纳米级。 海相页岩中除了上述自生石英之外，纳米级自 生伊利石普遍可见图 9d，且常与沥青质体相间或 ChaoXing 92煤田地质与勘探第 46 卷 图 9海相页岩的主要组成矿物与显微组分 Fig.9The major constituent minerals and macerals of marine shale 分散于沥青质体中，局部定向排列，垂直层理的面 上表现为弯曲片状。其他自生黏土矿物少见。 陆相页岩中泥质非晶质多，自生矿物少。自生 黏土矿物以高岭石为主图 10b， 多呈叠片状， 书页状， 粒级以纳米级为主，含量不多。高煤阶地区的泥页岩 中自生伊利石有所增加，如山西晋城无烟煤地区[9,15]。 3有机质对比 有机地球化学和有机岩石学研究结果表明，作 为烃源岩，海相页岩与陆相页岩差异明显表 4。 表 4海相与陆相页岩有机质对比表 Table 4Comparison of organic matter in the marine shale and continental shale 对比项目南方海相页岩华北陆相页岩 总有机碳含量低者小于1，高者大于10低者小于1，高者大于10 有机质成熟度过成熟成熟–过成熟 有机质类型ⅠⅡ、Ⅲ 显微组分组腐泥组镜质组、惰质组、壳质组、腐泥组 显微组分沥青质体镜屑体、惰屑体、壳屑体、沥青质体 生烃原始质料低等生物高等植物为主，少量低等生物 生烃潜力强弱 有机质赋存状态 沥青质体交互状、封裹状、散块状、条带状、填隙状交互状、封裹状、散块状、条带状、填隙状 其他组分碎屑状煤屑、条带状煤线 3.1有机质类型和成熟度 海相页岩与陆相页岩的总有机碳含量高者大于 10，低者小于 1，有高有低，二者类同，牛蹄塘 组、龙马溪组、太原组、山西组页岩的总有机碳含 量统计结果均如此[8]。 海相页岩的有机质类型主要为Ⅰ型[1-2]，陆相页 岩主要为Ⅱ型或Ⅲ型[8,10]，二者差异明显。海相页岩 有机质反射率Rran一般大于 2.5，为过成熟；陆相 页岩有机质反射率 0.62.5，有些地区为成熟大 多为烟煤地区，有些地区为过成熟大多为无烟煤 地区。陆相页岩有机质成熟度低于海相页岩。 3.2有机显微组分 南方早古生代与华北晚古生代的生物群不同， 生烃母质差异明显。早古生代海相页岩的生烃母质 ChaoXing 第 6 期张慧等 富有机质海相与陆相页岩的对比研究93 主要为低等生物；晚古生代陆相页岩的生烃母质以 高等植物为主，有少量低等生物，由此导致海相页 岩与陆相页岩的显微组分各不相同。 海相页岩中的显微组分组比较单一，就是腐泥 组，主要显微组分为沥青质体图 9。沥青质体自身 没有固定形态，相当于干酪根显微组分分类中的腐 泥无定形体，高倍镜下表现为球粒结构图 9c，具有 强的生烃潜力[2-3]。沥青质体的赋存状态有交互状、 封裹状、散块状、条带状、填隙状等表 4，与自生 矿物石英、伊利石、黄铁矿等的共生关系密切。 晚古生代页岩中的显微组分与烟煤相似，以高 等植物为原始物质的三大有机显微组分组镜质组、 惰质组、 壳质组均可见到[6]。 华北石炭–二叠纪页岩 中常见的有惰屑体图 10f、镜屑体图 10e、壳屑 体，赋存状态以碎屑状也称煤屑为主，有时为条 带状图 10d，也称煤线，这些组分大多经搬运、沉 积，有不同的氧化程度，生烃潜力弱。腐泥组在一 些湖相页岩中含量丰富[6]，在华北石炭–二叠系仅零 散可见。 显微组分不同，生烃潜力不同，腐泥组的生烃 潜力大于其他组分组，故海相页岩的生烃潜力优于 陆相页岩。有些陆相页岩虽然总有机碳含量高，但 生烃潜力却有限，其原因之一就是氧化程度高的显 微组分居多。 4储层物性对比 诸多压汞试验、液氮吸附、核磁共振等物理定 量测试结果表明，海相页岩与陆相页岩均为低孔、 低渗、孔隙结构复杂的储层[4-5,8,10-11]。 4.1孔隙成因类型 页岩储层孔隙的成因类型首先分为矿物质孔隙 和有机质孔隙[9]，矿物质孔隙又分为主要孔隙和其 他孔隙表 5，前者分布广、数量多，对储层孔渗性 影响较大；后者数量少，局限性大，对储层孔渗性 影响微弱。定性的来讲，矿物质主要孔隙和其他孔 隙在海相页岩与陆相页岩中均有发育表 5， 各种孔 隙的数量随页岩组成矿物的不同而变化，本文不做 定量对比。 有机质孔隙因显微组分的不同而各异。海相页 岩中的主要显微组分为沥青质体，纳米级气孔图 9c、图 9f、沥青球粒孔图 9c、铸模孔图 9a、图 9e均比较发育，如四川盆地龙马溪组[16]，这些纳米 级孔隙在陆相页岩中少见表 5。 陆相页岩中以高等植物为原始质料的显微组 分，有不同程度的氧化，比较多见的是古植物微米 级胞腔孔一种生物孔， 且多被矿物质充填图 10f， 有机质纳米孔隙仅局部发育[5]。 总体来看，海相页岩有机质纳米孔隙发育优于 陆相页岩表 5，孔隙比表面积也高于陆相页岩[8]。 图 10陆相页岩主要组成矿物与显微组分 Fig.10Major constituent minerals and macerals of continental shale ChaoXing 94煤田地质与勘探第 46 卷 表 5页岩孔隙的形貌–成因类型及其形成阶段 Table 5Morphology-origin types and ation phases of pores in shale 形貌–成因类型基本含义形成阶段海相页岩中陆相页岩中 主要孔隙 顺层缝隙片状矿物顺层理方向延展而形成的短缝隙原生有有 泥粒孔泥粒级颗粒之间的孔隙原生为主有有 组分间隙不同组分矿物质或有机质之间的缝隙原生为主有有 层间裂隙小于层理、大于顺层缝隙且平行层理的裂隙原生有有 其他孔隙 晶间孔由自生矿物晶体支撑的孔隙和缝隙次生有有 溶蚀孔由溶蚀、淋滤、交代作用而形成的孔隙和缝隙次生有有 气液包体孔矿物质内部气液包裹体逸散后留下的孔隙次生为主有有 片间缝隙层片状矿物片理或解理之间的缝隙原生为主有有 有机质孔隙 生物孔生烃母质自身所具有的各种孔隙原生很少多见 沥青球粒孔沥青质体内部纳米级球粒之间的孔隙原生多少 气孔生烃母质生气、聚气和气体逸散后留下的孔隙次生多少 铸模孔矿物质在有机质中因硬度差异而铸成的印坑与制样有关多少 4.2可压裂性 页 岩 的 矿 物 组 合 决 定 储 层 物 性 。 按 NB/T 140012015页岩气藏描述技术规范 ，用全岩矿 物含量计算岩石脆性指数，脆性指数 I60为高可压裂。 根据 X 衍射全岩矿物定量分析结果的数理统 计，95以上的海相页岩脆性指数 I60图 11， 为高可压裂；而 70的陆相页岩脆性指数为 45 60 图 12，为中等可压裂。海相页岩的可压裂性 优于陆相页岩，诸多研究结果[7,11]也是如此。 图 11海相页岩脆性指数频率图 Fig.11Brittle index frequency of marine shale 图 12陆相页岩脆性指数频率图 Fig.12Brittle index frequency of continental shale 5结 论 a. 南方早古生代海相页岩与华北石炭–二叠纪 陆相页岩有异有同。定性地来看，主要脆性矿物种 类、总有机碳含量、矿物质孔隙类型、孔渗性等均 类同，主要脆性矿物成因、黏土矿物组合、自生矿 物、有机质类型和成熟度、显微组分、有机质孔隙、 岩石可压裂性等均有明显差异。主要差异是自生矿 物、显微组分、有机质纳米孔隙的发育特征不同。 b. 海相页岩中自生石英多于陆源碎屑石英，陆 相页岩中以陆源碎屑石英为主。海相页岩中自生石 英具有生物成因，与生烃组分沥青质体同源分异， 交互共生， 此成因关系在陆相页岩中则很少或没有。 c. 海相页岩的显微组分主要为以低等生物为 原始质料的沥青质体，且纳米级孔隙发育较好，生 烃潜力强。陆相页岩中的显微组分主要为以高等植 物为原始质料的各种碎屑体，经搬运、沉积的有机 碎屑体，多有不同程度的氧化，纳米级孔隙发育程 度低，生烃潜力弱。 海相和陆相页岩气资源评价和勘探开发需要区 别对待。 参考文献 [1] 戴鸿鸣，黄东，刘旭宁，等. 蜀南西南地区海相烃源岩特征与 评价[J]. 天然气地球科学，2008，194503–508. 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