鄂尔多斯盆地东北部塔然高勒地区还原介质对砂岩型铀矿的控制_朱强.pdf

第 46 卷 第 6 期煤田地质与勘探Vol. 46 No.6 2018 年 12 月COALGEOLOGYGeologicalSurveyProjectofChinaGeologicalSurveyDD20160127 第一作者简介 朱强，1987 年生，男，山东泰安人，工程师，从事砂岩型铀矿地质调查研究，E-mailzhuq1987 引用格式 朱强， 俞礽安， 李建国， 等. 鄂尔多斯盆地东北部塔然高勒地区还原介质对砂岩型铀矿的控制[J]. 煤田地质与勘探， 2018， 466 11–18. ZHU Qiang，YU Reng’an，LI Jianguo，et al. Control of reducing medium on uranium deposit of sandstone in Tarangaole area，northeastern Ordos basin[J]. Coal Geology 2. Laboratory of Non-Fossil Energy Minerals, Tianjin Center of China Geological Survey, Tianjin 300170, China Abstract In order to clarify the coexisting relationship between the coal, pyrite and other reducing medium in Yan’an and Zhiluo ation and the sandstone uranium deposit in Tarangaole area, the ore-bearing sand body, pyrite and carbon debris in Zhiluo ation and coal seam in Yan’an ation were selected as the research object, a series of test including drilling core catalog, microscope analysis and electron probe analysis were used to carry out research. It has been shown that the uranium ore body, coal seam in Yan’an ation, carbon debris in Zhiluo ation are vertically stacked and related in genesis, the coal deposits of Yan’an ation provide a large amount of reducing agent for uranium deposits, while the humic acid in the charcoal of Zhiluo ation mainly played the role of adsorption and complexation; Coffinite is the main uranium ore type and has connection with framboidal pyrite, altered massive pyrite, colloidal pyrite, ilmenite, leucoxene; The amount of reducing medium and spatial distribution can be used as indicator of uranium mineralization. Keywords sandstone-type uranium; reducing media; Zhiluo ation; Tarangaole area; Ordos basin 数十年来，在鄂尔多斯盆地东北部陆续发现了 皂火壕、柴登、纳岭沟和大营等一批砂岩型铀矿床， 取得了我国砂岩型铀矿勘查的重大突破，该区也因 此成为砂岩型铀矿勘查与研究的热点区域，在含铀 ChaoXing 12煤田地质与勘探第 46 卷 岩系蚀变作用[1-2]、沉积体系特征[3-4]、控矿因素[5-6]、 地球化学特征[7]、成矿机理[8-9]等方面取得了众多成 果，为研究区找矿夯实了理论基础。与塔然高勒相 邻的纳岭沟及大营铀矿床内煤层与铀矿体的共存现 象已经引起了学者的关注[10-11]，但在塔然高勒地区 相关研究工作较为薄弱。通过对研究区直罗组砂岩 中的煤、黄铁矿、钛铁矿等矿物组分与铀矿的空间 关系及铀矿物的赋存特征开展研究，以期为完善砂 岩铀矿成矿机理和铀矿找矿标志等提供科学依据和 借鉴。 1地质背景 鄂尔多斯盆地位于华北板块西部，是我国重要 的含煤、油气、铀等能源矿产盆地。印支运动之后， 地块抬升遭受剥蚀夷平，侏罗纪时期整体下沉，形 成了大型坳陷型内陆盆地，早中侏罗世的微弱构造 活动为聚煤作用提供了适宜的环境，形成了大范围 发育的延安组含煤岩系[12-13]，而中侏罗统直罗组沉 积期区域气候是亚热带–暖温带半湿润到半干旱气 候[14]，适宜铀矿的萃取、迁移与富集。 塔然高勒地区地处盆地北缘伊盟隆起的中北部。 工作区直罗组构造形态与区域含煤地层构造形态基 本一致， 自中侏罗世晚期后， 由北西向南东倾斜渐变 为由北东向南西倾斜的缓单斜构造， 基本不发育断层 和褶皱。 直罗组是研究区的找矿目的层， 砂体厚度约 140260 m，与上覆下白垩统志丹群K1zh不整合接 触，与下伏延安组J2y平行不整合接触。根据沉积特 点， 直罗组分为上、 下两段， 其中下段以河流相灰色、 灰绿色碎屑岩建造为主， 上段为洪泛沉积的红色细粒 碎屑岩建造，砂体相对不发育图 1。 a 鄂尔多斯盆地东北部构造及地质简图b 直罗组-延安组综合柱状示意图 图 1鄂尔多斯盆地东北部地质图及综合柱状示意图 Fig.1Geological map and integrated column of northeast Ordos basin 2样品与研究方法 本次研究的样品主要采自塔然高勒地区，含矿 砂岩类型主要是灰色、灰绿色中粗粒长石岩屑砂岩 和岩屑砂岩，碎屑颗粒成分主要由长石、石英、凝 灰岩岩屑、变质石英岩岩屑、安山岩岩屑、黑云母 等组成；以泥质胶结为主，局部钙质胶结，少量菱 铁矿胶结。 电子探针、能谱分析实验主要在中国地质调查 局天津地质调查中心非化石能源矿产实验室完成， 所用仪器为日本电子公司的 JXA-8100 型电子探 针， 加速电压 15 kV， 束流 20 nA， 束斑直径为 1 μm， 出射角 40， 分析方式为波谱分析， 修正方式为 ZAF， 在进行点定量分析之前，首先用背散射电子图像 BSE观察分析颗粒， 在一个颗粒选择多个位置测量 以保证数据准确性。 硫同位素分析在核工业北京地质研究院利用 Delta v plus 气体同位素质谱计完成， 分析精度优于 0.2‰。所分析样品包括结核状、条带状、浸染状 ChaoXing 第 6 期朱强等 鄂尔多斯盆地东北部塔然高勒地区还原介质对砂岩型铀矿的控制13 和星点状几类不同成因的黄铁矿，能基本代表研究 区黄铁矿主要类型。 3铀矿体与煤等还原介质共存关系 3.1铀矿体与煤层的空间关系 地质剖面观察及钻探工程证实，盆地东北部含煤 岩系为延安组和直罗组，共包括 7 个煤组，其中 1 煤 组位于中侏罗统直罗组底部，2、3、4、5、6 煤组均 赋存于中下侏罗统延安组。 1 煤组不如 26 煤组发育 稳定，在研究区，主要以不可采的薄煤线、植物炭屑、 炭质泥岩等形式发育。延安组与直罗组平行不整合接 触，延安组顶部 2 号煤层以上发育风化壳，周边砂体 高岭土化明显，呈灰白色、白色。铀矿体主要位于直 罗组下段灰色砂岩或与灰色砂岩相近的灰绿色砂岩 中，矿体在平面上呈板状、透镜状，位于 2 号煤层之 上，可见铀矿体与煤层具有密切的空间关系图 2a。 对研究区矿体与延安组26 煤组煤层厚度、 直罗组下段炭屑层数的统计发现，工业孔矿体累积 厚度 6.1 m，对应直罗组炭屑层数 5 层，延安组煤层 8 层， 厚度 9.4 m； 矿化孔矿体累积厚度最大 4.90 m， 最小 0.70 m， 平均 2.35 m， 对应直罗组炭屑层数 23 层，延安组煤层 613 层，平均 9 层，厚度最大 5.898.18 m，平均 7.20 m；而无矿孔对应直罗组炭 屑层数 1 层，延安组煤层 5 层，厚度 3.95 m；铀矿 体与煤层的厚度、炭屑层数变化规律具有相似性， 正相关趋势明显图 2b。 图 2塔然高勒地区 NW-SE 向联井剖面及相关性参数图 Fig.2NW-SE cross-hole section and correlation parameters in Tarangaole area 3.2铀矿体与黄铁矿的空间关系 利用岩心宏观识别黄铁矿的形态，可以分为结 核状、条带状、浸染状和星点状 4 大类图 3a。在 光学显微镜下据其微观形态，可分为莓球状、胶状、 自形和他形 4 类图 3b、图 3c。在研究区与铀成矿 关系密切的主要是莓球状、它形和胶状黄铁矿。 前人研究认为莓球状黄铁矿是在细菌或生物参 与下，有机质球粒发生交代或充填所致，而围绕莓 球状黄铁矿产出的铀矿物推测可能也是细菌作用的 产物[15]；本次通过对黄铁矿中硫同位素的分析，认 为其硫源具有混合来源的特征，即包括了石油、煤 及细菌还原等多种来源的混合图 3d、图 3e、图 4。 ChaoXing 14煤田地质与勘探第 46 卷 自形黄铁矿主要分布在碎屑颗粒之间，是成岩 早期的产物，具有表面光滑，晶体较均一的特点， 并未发现其与铀矿物直接的共生关系。 他形黄铁矿一般呈浑圆状，主要产于黑云母内 部，属于蚀变黄铁矿图 3f、图 3g，含有他形黄铁 矿的黑云母多蚀变为水黑云母、水白云母、绿泥石， 与原始黑云母相比，矿物成分发生了较大的变化， wK2O、wFeO减少，wAl2O3增加，此类型黄铁 矿可能是黑云母水解析出 Fe2，与来自下覆地层的 H2S 等流体发生反应形成[16]。 研究区胶状黄铁矿主要有 2 种类型，一类胶状 黄铁矿起胶结物的作用，不穿插其他矿物的缝隙， 应该是成岩早期的产物，与铀矿物无伴生关系；另 一类穿插其他矿物的缝隙，属于成岩后期的产物图 3h、图 3i，镜下可见铀石围绕后生胶状黄铁矿产出 的现象。 a 碎屑颗粒间星点状黄铁矿，反射光；b 自形黄铁矿，BSE；c 他形黄铁矿，反射光；d 莓球状黄铁矿，反射光；e 莓球状黄 铁矿与周边吸附的铀石，BSE；f 黑云母解理缝中析出的黄铁矿，BSE；g 黑云母解理缝中析出的它形黄铁矿，BSE；h 沿碎屑颗 粒接触边产出的胶状黄铁矿，反射光；i 胶状黄铁矿交代碎屑颗粒，反射光 图 3黄铁矿的类型及微观特征 Fig.3Types and microscopic features of pyrite 图 4塔然高勒地区直罗组砂岩中黄铁矿硫同位素组成 底图据文献[17-19] Fig.4Sulfur isotopic composition of pyrite of Zhiluo ation sandstones in Tarangaole area 4铀矿物赋存状态 电子探针、能谱及背散射图像分析表明，塔然 高勒地区矿石中铀存在形式有 3 种吸附态、铀矿 物和碎屑铀。其中，吸附态铀即铀以分散吸附形式 存在；铀矿物主要为铀石，暂未发现沥青铀矿，并 且可见铀石与钛铁矿、白钛石或锐钛矿伴生；碎屑 铀比较少见，是同沉积期搬运来的含铀碎屑，焦养 泉等[20]曾在研究区西侧的大营铀矿床识别出此种铀 矿物类型。 铀石主要产出方式有 5 种① 围绕在石英、长 石等碎屑颗粒边缘，属于后期流体萃取后异地沉淀 ChaoXing 第 6 期朱强等 鄂尔多斯盆地东北部塔然高勒地区还原介质对砂岩型铀矿的控制15 富集成矿图 5a；② 与草莓状黄铁矿共生，可能属 同生沉积成因或受生物成因影响图 5b； ③ 沿胶状 黄铁矿、炭屑、钛铁矿等还原介质边部裂隙发育图 5c图 5f；④ 呈微脉状切穿黄铁矿颗粒图 5g，这 种现象表明含铀溶液的活动能力比较强烈， 黄铁矿的 形成不晚于铀矿物的生成时间；⑤ 沿蚀变黑云母解 理缝中产出或与解理缝中的黄铁矿相伴生图 5h。 铀 石主要成分中 UO2质量分数为 53.8372.21，平 均 值 63.66 ， SiO2为 15.9818.89 ， 平 均 值 17.54，Y2O3为 1.7313.5，平均值 5.62，CaO 为 1.73，平均值 2.41，SO3值波动较大，最大值 达 12.71，部分样品中未能检测出；而部分与钛铁矿 伴生的铀石，其 TiO2含量相对稍高，为 1.22表 1； 另外大部分的测点均检出较高含量的 Y2O3和 Ce2O3， 可能是流体作用下稀土差异性分流所致。 吸附铀主要是黏土矿物及有机质吸附。黏土矿 物包括碎屑颗粒间的胶结物以及碎屑颗粒表面的覆 盖物 2 种。 碎屑铀 UO2质量分数为 58.8768.08，SiO2 为 18.3018.87，CaO 为 1.632.37，Y2O3为 0.721.68，相比于铀石，具有较低的 Y2O3含量， 碎屑颗粒有一定的磨圆和泥质胶结边， 因为搬运过程 中碎屑颗粒较易被破坏，所以保存较少，不易识别。 能谱分析和成分面扫描发现， 碎屑颗粒元素成分主要 为 Si、Al、K，推测原岩可能为花岗岩图 5i。 部分铀石产出在长石颗粒内部，同时可见长石 颗粒被石英、白钛石、方解石等交代的现象，推测 可能是由于榍石CaTiSiO4O遭受含碳酸热流体作 用，分解成方解石、石英和白钛石导致，铀矿物的 沉淀富集与这期流体作用可能具有一定的关联。 表 1研究区铀石及碎屑铀电子探针分析结果 Table 1EMP analysis results of coffinite and detrital uranium in Tarangaole area 测点SiO2Y2O3SO3Ce2O3UO2CaOTiO2类型 Z4-118.646.070.0967.772.630.28 铀石 Z4-218.629.220.1162.023.001.22 Z4-316.126.2112.0153.832.700.22 Z4-415.982.490.1172.121.700.43 Z4-517.146.4912.1755.312.450.19 Z18-618.722.1503.0267.312.330.18 Z18-716.591.7302.8367.972.440.48 Z18-817.182.750.013.0268.772.350.29 Z5-918.8913.500.2057.852.060.80 Z18-1018.871.540.02358.872.040.22 碎屑铀Z18-1118.300.72068.081.630.14 Z18-1218.491.680.0165.012.370.13 5讨 论 通过以上分析可知，直罗组铀矿体与煤层不仅 仅是空间位置的叠置，而且与延安组煤层厚度、层 数变化、直罗组炭屑数量、黄铁矿含量有一定的正 相关性，从铀矿的赋存状态看，其与黄铁矿、有机 质、钛铁矿等还原介质共存关系明显。 5.1煤与铀 大部分煤矿的煤层中腐植酸会吸附铀、钍等金属 离子，形成金属有机络合物，造成一定量的放射性异 常[21]，前人研究发现东胜铀矿区直罗组矿化砂岩中具 有较高的酸解烃含量[10]，含铀砂岩中可见含沥青质的 镜煤[11]， 并且通过检测矿化脉中有机质脉体的δ13CV-PDB 为–26.1–23.9，介于延长组原油、油页岩、泥岩和 延安组煤层之间，表明脉体形成与煤成气有关。 鄂尔多斯盆地东北部侏罗纪煤系烃源岩主要是 煤层、暗色泥岩、油–泥–灰岩，延安组地层厚度约 148285 m，烃源岩的厚度约 45.33127 m，烃源岩 厚度比介于 30.5946.7[22]， 如此大范围的烃源岩 可以在铀成矿过程中提供大量的 H2S 和 CH4气体。 研究区煤以不黏煤为主，次为长焰煤[23]，不黏煤以 早期煤化阶段被氧化，低–中等变质程度，水分大， 含次生腐植酸为特点，镜质组和惰质组含量较高， 镜质组是较典型的生烃母质，惰质组中的丝质体孔 隙发育[24]，对铀酰离子具有很强的吸附作用，使其 富集在煤表面，煤表面的腐植酸又能将铀酰离子转 化为络合物的形式运移，在化学障附近沉淀[25]，可 能 的 化 学 反 应 过 程 包 括 4UO 4 CH42H2O→ 4UO2↓CO2↑8H，CO2的大量生成，又促进了直罗 组下段钙质砂岩的局部富集。 ChaoXing 16煤田地质与勘探第 46 卷 a 铀石围绕在碎屑颗粒边缘，BSE；b 铀石与草莓状黄铁矿共生，BSE；c 铀石与黄铁矿、植物胞腔、有机质共生，BSE；d 铀石与炭屑、 黄铁矿共生，BSE；e 钛铁矿边部蚀变为白钛石，外层具铀石环边，BSE；f 铀石交代黄铁矿，BSE；g 铀矿物微脉穿切黄铁矿，BSE； h 铀石与黑云母解理缝中的蚀变黄铁矿共生，BSE；i 含铀碎屑颗粒，BSE 图 5铀矿物主要赋存类型 Fig.5The main occurrence s of uranium minerals 沉积–成矿的作用过程为， 在相对湿润的气候条 件下延安组形成了稳定的煤层，直罗组沉积后，随 着压力和温度的升高，煤的生烃能力逐渐增大，酸 解烃沿着直罗组下段结构较疏松的砂岩逸散、预富 集，铀成矿时期，预富集的以及源源不断生成的还 原剂与来自源区和地层本身的铀酰离子反应，在适 当的位置沉淀。同时直罗组炭屑里的腐植酸对铀酰 离子起到吸附和络合的作用，为铀矿的富集进一步 作出贡献。 5.2黄铁矿与铀 自形、 莓球状黄铁矿一般最早形成于同生阶段， 块状、结核状黄铁矿形成于早成岩阶段，无固定晶 形的黄铁矿主要形成于晚成岩阶段，脉状或沿裂隙 发育的黄铁矿形成于后生阶段[15,26]，因此不同类型 的黄铁矿与铀成矿相关性不同。研究区莓球状、蚀 变块状、胶状黄铁矿与铀矿的共生关系明显，而晶 型较好的自形黄铁矿、裂隙黄铁矿与铀矿物没有直 观的联系。 黄铁矿中 S 同位素测试结果表明， δ34S ‰值的变 化范围很大，分布在–32.3 ‰22.9 ‰，平均–2.89 ‰ 图 4，δ34S 值分布特征反映其硫源具有混合来源的 特征，H2S 气体一部分来自于在硫酸盐还原细菌参 与下有机质产生的有机酸， 一部分由地层中的 SO42- 被煤产生的 CH4还原产生,还有一部分来源于更深 部的油气等还原性流体。作用机理可能为 2H2SFe2O32HFeS23H2O Fe2 [UO2CO33]4– H2S →UO2↓ S 2CO2–3H2OCO2↑ 5.3钛铁矿及硒铁矿等与铀 镜下可以识别出的典型次生矿物还包括钛铁 矿、白钛石、褐铁矿、硒铁矿，出现了钛铁矿–白钛 石–铀石、黄铁矿–硒铁矿–铀石，黄铁矿–褐铁矿等 不同的次生矿物组合，钛铁矿的理论组成中 FeO 占 到 42.36，白钛石是钛铁矿的高度蚀变产物，硒铁 矿中 S 与 Se 原子半径和离子半径均比较接近，S 很 可能与 Se 类质同象存在于该矿物中[27]， 推测钛铁矿 与硒铁矿对铀矿物均可以起到还原及吸附作用。同 时，这些次生矿物的出现可能反映了成矿后期一次 低温流体改造事件，在一定意义上可以作为一期铀 成矿过程的指示矿物。 6结 论 a. 塔然高勒地区铀矿体与延安组煤层、直罗组 ChaoXing 第 6 期朱强等 鄂尔多斯盆地东北部塔然高勒地区还原介质对砂岩型铀矿的控制17 炭屑在空间及成因上有相关性。延安组煤层产生的 酸解烃在含铀岩系砂体中预富集，与铀酰离子发生 反应，在适当的位置沉淀富集；直罗组炭屑里的腐 植酸对铀酰离子主要起到吸附和络合的作用。 b. 铀矿物的主要存在形式有 3 种吸附态、铀 矿物和碎屑铀。其中铀矿物主要为铀石，与莓球状 黄铁矿、蚀变他形黄铁矿、胶状黄铁矿、钛铁矿、 白钛石伴生，而晶型较好的自形黄铁矿、裂隙黄铁 矿与铀矿物没有直观的联系。 c. 黄铁矿中 S 同位素测试结果表明，其硫源具 有混合来源的特征。推测 H2S 气体一部分来自于在 硫酸盐还原细菌参与下有机质产生的有机酸生成， 一部分由地层中的 SO2 4 被煤及炭屑产生的 CH4还 原产生，还有一部分来源于更深部的油气等还原性 流体。 d. 有机质、黄铁矿、蚀变钛铁矿等是含铀岩系中 铀矿物沉淀富集的重要还原剂和吸附剂，还原介质含 量的多少及空间分布可以作为铀成矿的指示标志。 参考文献 [1] 李西得， 刘军港， 易超. 鄂尔多斯盆地北东部纳岭沟铀矿床红 色蚀变矿石成因及其地质意义[J]. 地质通报，2017，364 511–519. 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