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第 8 卷第 3 期 2 0 1 2 年 6 月 南 方 水 产 科 学 South China Fisheries Science Vol. 8,No. 3 J un. ,2012 doi 10. 3969/j. issn. 2095 - 0780. 2012. 03. 011 综述 收 稿日 期2011-11-02;修回日期2012-01-02 资 助项 目国 家科 技支撑计划重大项目 2009BADB7B02 作 者简 介孙 闰霞 1987 - ,女,硕士研究生 ,从事渔业 生态环境质量安全研究。E-mailsrx0815 163. com 通 讯作 者林 钦 ,E-maillinqinscs 21cn. com 海洋生物体多环芳烃污染残留及其健康风险评价研究 孙闰霞 1, 2, 林 钦 1, 柯常亮1, 卢腾腾1, 2 1. 中国水产科学研究院南海水产研究所, 广东省渔业生态环境重点实验室,农业部南海渔业资源开发 利用重点实验室,广东 广州 510300; 2. 上海海洋大学海洋科学学院,上海 201306 摘要多环芳烃 PAHs 主要来源于煤、石油等矿物燃料及其他有机物的不完全燃烧和裂解过程,是一类广泛存 在于环境中具有潜在致畸、致癌和致突变效应的持久性有机污染物。PAHs 引起的污染问题越来越受到人们的关 注,已经被世界许多国家列为有机污染物的研究重点。海洋环境中的 PAHs 可以通过生物积累和食物链传递作用 进入鱼类、贝类等海洋生物体中,不仅影响海洋生物的生存繁衍,破坏海洋生态环境,还会通过水产品影响人 类健康。文章重点对近年来国内外鱼类、贝类等海洋生物体 PAHs 残留分析方法、残留水平的影响因素、来源解 析以及人体暴露健康风险评价等方面进行了综述,同时指出了目前研究还存在的一些问题,为今后的研究提供 了方向。 关键词海洋生物体; 多环芳烃;污染残留;风险评价 中图分类号X 835 文献标志码 A 文章编号 2095 - 0780 - 2012 03 - 0071 - 08 Rivew of assessment on residual contamination and health risk of PAHs in marine organisms SUN Runxia 1,2 , LIN Qin 1 , KE Changliang 1 , LU Tengteng 1, 2 1. Guangdong Provincial Key Lab. of Fishery Ecology and Environment;Key Lab. of South China Sea Fishery Resources Exploitation South China Sea Fisheries Research Institute,Chinese Academy of Fishery Sciences,Guangzhou 510300,China; 2. Shanghai Ocean University,Shanghai 201306,China Abstract Polycyclic aromatic hydrocarbons PAHs are chemicals mainly derived fromoil and coal and fromburning a variety of or- ganic materials.They are persistent organic pollutants POPswith carcinogenicity,teratogenicity and mutagenicity,widespread throughout the environment. Increasing attention has been paid to PAHs pollution which has become the focus of researches on POPs. Accumulation of PAHs occurs in all marine organisms and affects not only native wildlife but also human health via contaminated sea- food. In this review,we summarize analytical s, influencing factors and source identification of PAHs in marine organisms fi- shes,mussels,crabs, etc. in recent years. Additionally,we introduce the assessment s of potential health risk associated with seafood consumption. Finally, we point out the existing problems in present researches to provide direction for further research. Key words marine organisms; PAHs;residual contamination; risk assessment 多环芳烃 polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs 是指 分子中含有 2 个或 2 个以上苯环的碳氢化合物 [ 1] 。按其理 化性质可分为 2 类 1 有 2 ～ 3 个苯环的低分子量多环芳烃 low molecular weight PAHs,LMW PAHs ,如萘 NA 、菲 PHE 等; 2 有 4 ～ 7 个苯环的高分子量多环芳烃 high mo- lecular weight PAHs,HMW PAHs ,如 荧 蒽 FA 、 CHR 等 [ 2] 。PAHs 一般来源于矿物燃料及其他有机物的 不完全燃烧和热解过程,是最早被发现具有“ 三致作用” All Rights Reserved. South China Fisheries Science ]72 南 方 水 产 科 学 第 8 卷 致癌、致畸和致突变 的环境污染物之一。20 世纪开始, 由于人类对石化产品的不断开发利用,大量 PAHs 被排入 到环境中。因具有半挥发性、持久性和生物积累性等特性, PAHs 广泛存在于水体、大气、土壤及生物体等基质中。迄 今为止,人们已发现的 PAHs 就高达 200 多种。PAHs 污染 问题日益受到人们的关注,已经被世界许多国家列为有机 污染物的研究重点。1976 年美国环保局 USEPA 列出了 16 种 PAHs 为优先控制污染物;中国、欧盟和世界卫生组织等 也出台了相关措施及标准。海洋环境中的 PAHs 会通过生 物积累和食物链传递作用进入鱼类、贝类等海洋生物体中, 不仅影响海洋生物的生殖繁衍,破坏海洋生态环境,还会 通过水产品影响人类健康。海洋生物体中 PAHs 的研究开 始于 20 世纪 70 年代,随着现代分析技术的发展不断深入 并日趋成熟。文章重点对近年来国内外鱼类、贝类等海洋 生物体 PAHs 残留分析方法、残留水平的影响因素、来源解 析以及人体暴露健康风险评价等方面进行了综述,以期为 今后进一步研究提供基础资料和技术指导。 1 海洋生物体中 PAHs 的分析方法 海洋生物体中 PAHs 的分析主要包括样品前处理和仪 器检测两部分。样品前处理一般是优化提取和净化的过程, 以达到 PAHs 在海洋生物基质中的提取效率最大化和提取 液中干扰物质最小化的目的。目前,生物样品中 PAHs 常用 的提取方法是索氏提取和超声提取,提取 试剂有正己烷 C6H14 、环 己 烷 C6H12 、 二 氯 甲 烷 CH2Cl2 、丙 酮 C3H6O 以及这些溶剂的混合溶液等。净化方法采用强碱、 硫酸 H2SO4 、有机溶剂和玻璃柱填充氧化铝 Al2O3 、弗 罗里硅土 MgSiO3 、硅胶 mSiO2 nH2O 等方式来去除生物 体中脂肪及其他杂质。测定方法主要有气相色谱-质谱法 GC/MS 和高效液相色谱法 HPLC 2 种方法,其中以 GC/ MS 应用最为广泛。表 1 是国内外目前几种常用的海洋生物 体 PAHs 残留分析方法。 表 1 文献报道的海洋生物体 PAHs 残留分析的几种常用方法 Tab.1 Some analytical s of PAHs in marine organisms reported in references 样品前处理方法 pretreatment of sample 测定方法 detection technique 回收率 recovery 参考文献 references V C6H14V C3H6O 11 溶液索氏提取,Al2O3、mSiO2 nH2O 混 合层析柱净化 soxhlet extraction of V C6H14V C3H6O 11 solution,clean-up by passing through Al2O3and mSiO2 nH2O GC/MS63. 1 ～ 98. 1[ 3] 氢氧化钾-甲醇 KOH-CH3OH 溶液皂化,C6H14萃取,mSiO2nH2O 柱 净化 saponified in KOH-CH3OH,extracted with C6H14,clean-up by a glass col- umn containing mSiO2 nH2O GC/MS约 100[ 4] CH2Cl2超声萃取, Al2O3填充柱脱脂,mSiO2 nH2O 柱净化 ultrasonic extraction using CH2Cl2,degreased by Al2O3packed column, mSiO2 nH2O column clean-up GC/MS67 ～ 96[ 5] CH2Cl2索氏提取,KOH 的 CH3OH/H2O [ V CH3OHV H2O 9 1 ] 溶液消解,MgSiO3柱净化 soxhlet extraction of CH2Cl2, digested with KOH in a CH3OH/H2O mixture [ V CH3OHV H2O 91 ] ,MgSiO 3column clean-up HPLC80 以上[ 6] 虽然这些方法能够满足海洋生物体中 PAHs 残留分析 的需要,但是前处理步骤比较繁琐、费时,且消耗大量有 毒有机溶剂,容易造成环境的二次污染。因此,一些研究 者正在尝试使用快速、高效的新型样品处 理方法。PENA 等 [ 7] 从萃取时间、溶剂用量等方面研究了不同种类鱼肉样 品中 PAHs 微波辅助提取法的最佳提取条件。结果表明,微 波辅助提取可使脂肪水解, 不仅提高了 PAHs 提取效率,操 作简化,而且降低了试验误差。ALI 和 COLE [ 8] 研究了超临 界二氧化碳 CO2 结合 C18吸附剂选择性提取螃蟹组织中 PAH的 GC/MS 测定方法。结果表明,当提取样品中 PAHs 的回收率达 94 ～ 100 时,共同被提取出来的脂类化合物 仅为 9 ～17 。该方法 有利于 高脂肪 含量 生物样 品中 PAHs 的提取。 2 海洋生物体中 PAHs 残留的影响因素 影响海洋生物体中 PAHs 残留水平的因素主要有生物 因素 生物种类、性别、组织器官、个体大小、生长速度 和发育阶段等 和非生物因素 空间地理位置和季节性变 化等 ,这些因素直接或间接地影响生物体对污染物的积 累。 All Rights Reserved. South China Fisheries Science 第 3 期 孙闰霞等海洋生物体多环芳烃污染残留及其健康风险评价研究 ]73 2.1 生物因素 2. 1. 1 种间差异 相同环境条件下,不同种类的海洋生 物体中 PAHs 残留水平差异很大。一些研究者认为水生生 态系统中占据较高生态位的生物更容易富集持久性有机污 染物。PAHs 沿食物链流动过程中在生物体内的含量可以逐 级增加。董军等 [ 9] 研究发现肉食性鱼类富集的 PAHs 含量 高于杂食性和草食性鱼类。但是生物放大并不是在所有条 件下都能发生,影响生物放大的因素也有很多,如同一种 生物在发育的不同阶段或相同阶段可能隶属于不同的营养 级而具有多种食物来源或者生物体对污染物的吸收、消除 能力差异从而扰乱了生物放大[ 10]。 有学者认为海洋食物网中生物体内 PAHs 含量与营养 级呈负相关,组成表现出物种特异性 [ 11] 。他们认为这主要 与生物的生活习性、对污染物的富集速率以及污染物的生 物可利用性有关[ 12]。鱼类等高营养级生物对 PAHs 的吸收 效率低、代谢能力强;贝类等固着底栖生物与受污染的沉 积物接触时间长,但对 PAHs 的代谢能力低,造成这些污染 物在体内积累 [ 13] 。同时,PAHs 各组分的生物可利用性存 在差异,LMW PAHs 较容易溶于水体中,大部分 PAHs 尤其 是 HMW PAHs 更倾向于富集在悬浮颗粒物和沉积物中。通 常与底泥直接接触的底栖生物体内 PAHs 蓄积量多于与水 体直接接触的水生生物,HMW PAHs 比例增加;而生活在 底层水体的鱼类 PAHs 残留量比表层水体的高 [ 14 - 16] 。 NAKATA等 [ 14] 研究发现日本有明海滩涂和近海生态系 统中,沙躅 Arenicola marina 和蟹类等低营养级生物体内 PAHs 残留量很高,近海鱼类、鱿鱼以及江豚 Neophocaena phocaenoides 体内 PAHs 含量均低于检测限。江锦花等[ 17]研 究表明,生活 在底 泥里的 缢蛏 Sinonovacula constricta 对 PAHs 的富集系数比水中的鲻 Mugil cephalus 高一个数量 级。BAUSSANT 等[ 18 - 19]研 究了比目鱼 Scophthalmus maxi- mus 幼鱼和贻贝 Mytilus edulis 对 PAHs 的积累情况。结果 显示,在原油中慢性暴露一段时间后,贻贝体内 PAHs 的组 成与原油相似,污染物各组分含量与辛醇-水分配系数有 关;相比之下,比目鱼体内 PAHs 组成有很大差别,主要含 2 ～ 3 个苯环的小分子量的 PAHs,其中萘占 90 以上。贻 贝体内 PAHs 总量是鱼体的近 8 倍。但是, 随后在清水中培 养一段时间,鱼体中 PAHs 迅速减少,但贻贝体内 PAHs 含 量仍然较高。 另外,也有学者认为脂肪含量是造成不同种类生物体 PAHs 残留差异的主要原因[ 20 - 21]。连子如等[ 22]研究青岛近 海生物体中 PAHs 残留时发现肌肉中 PAHs 平均含量鱼类和 软体类比虾类高,这可能与脂肪含量有关。SILVA 等 [ 5] 的 研究表明由于不同鱼类的食性差异,其体内 PAHs 残留量 也存在差异,但是该研究未能证明脂肪含量高的鱼种 PAHs 含量相应高的假说。 2. 1. 2 生物体组织差异 海洋生物的不同组织 PAHs 残 留分布也有明显差异。无脊椎动物,通常内脏团 如肝胰 腺 中 PAHs 残留量较高[ 23]。刘宪斌等[ 24]研究天津高沙岭 潮间带泥螺 Bullacta exarata 对 PAHs 中 PHE的积累特征显 示,肝脏对 PHE的最大累积量约是身体的 10 倍。鱼类则肌 肉组织中 PAHs 较少,肝脏和胆汁积累的较多,这可能与污 染物在鱼体的代谢机制有关。鱼类通过鳃和表皮接触以及 食物摄入 PAHs 后迅速由酶系统转化成亲水性的代谢物, 经过胆汁排出体外[ 25- 26]。 不同组织的脂肪含量是影响 PAHs 残留组织差异的又 一重要因素。SOL等 [ 27] 研究地中海 西北部深海鱼 Mora moro 组织中 PAHs 分布结果显示,鱼体组织中 PAHs 残留量 分布趋势为肌肉 大个体,小个体中 PAHs 含量约为中个体的 1. 5 倍、 大个体的 10 倍;贻贝易蓄积 LMW PAHs,且随个体增大, 各组织中 LMW PAHs 含量逐渐降低,HMW PAHs 略有增 加。SHAHBAZI等[ 31]也认为贻贝体内 PAHs 残留量随体质 量的增加而降低。SOL等 [ 27] 对深海鱼的研究显示鱼肉中 PAHs 残留量与个体大小呈负相关。他们认为个体大的生活 时间长,因适应周围环境而逐渐增强抗污染能力,可能与 周围水体中 PAHs 达到一种动态分配平衡。此外,个体细胞 分裂、体积增大,会对污染物产生一种相对稀释作用。随 All Rights Reserved. South China Fisheries Science ]74 南 方 水 产 科 学 第 8 卷 着个体体积增大,相对表面积变小,细胞与外界物质交换 效率降低;另一方面,大个体贻贝等滤食性生物的单位体 质量滤水率降低。 但是,也有一些研究结果与上述观点不一致。KAYAL 和 CONNELL[ 20]对澳大利亚布里斯班河口生物的研究表明 鱼类 肌肉 和蟹类 软组织 体内的 PAHs 残留量与生物体 个体大小无明显关系。LIANG 等[ 33]研究发现不同大小的罗 非鱼 Oreochromis sp. 内脏中 PAHs 的残留量为大个体 中 个体 小个体,肌肉组织中 PAHs 的残留量与个体大小无 关。MOSTAFA [ 34] 研究认为罗非鱼 O. aureus 的肌肉和表皮 组织中 PAHs 残留量都随着个体体质量的增大显著增加; 梭子蟹 Portunus pelagicus 和腹足类 Munes sp. 海洋生物体 内 PAHs 质量分数也与个体大小成正相关。 2.2 非生物因素 2. 2. 1 空间差异 相同种类海洋生物体 PAHs 残留的空 间差异在横向上表现为地区差异,即生活在不同海域的同 种海洋生物体内 PAHs 的残留水平存在差 异。SERICANO 等[ 35]研究 20 多个国家 100 多个采样点的双壳类动物 PAHs 污染水平,结果表明,中美洲、南美洲、墨西哥和加勒比 海的生物体内 PAHs 残留量较低 干质量 10 或 FA/PY 2 或 LMW/HMW 1, 表示 PAHs 主 要来源 于石 油源;如果 MP/PHE 1 或 LMW/HMW1,表示 PAHs 主要来源于燃烧源 [ 31,49 - 50] 。该 方法简便易行,但只能进行定性分析,大概判断出石油源 和燃烧源。一般认为,利用中、高环同分异构体的质量分 数比值进行来源解析相对可靠 [ 51] 。由于污染物的生物可利 用性等原因,这种来源解析的方法运用在生物体上反映环 境污染状况的合理性还有待进一步验证。目前,这种方法 主要运用在环境监测指示生物的贝类等底栖动物的 PAHs 来源研究上,关于鱼类及其他海洋生物方面的应用较少。 BAUMARD 等 [ 52] 用 FA/PY 和 MP/PHE等比值分析了法 国旺德尔港和西班牙巴塞罗那港口 2 个港口的贝类组织中 PAHs 的来源,证实了他们认为该地区贝类组织中残留的 PAHs 主要来源石油污染的想法。PORTE 等 [ 53] 通过 PHE/ AN、FA/PY 和 MP/PHE比值推断出,西班牙加利西亚海岸 成年贻贝体内的 PAHs 除 Cari o 站点来源于燃烧源外, 其余 站点均以石油源为主。BARREIRA 等[ 54]在分析葡萄牙福尔 摩沙湖的蛤蚌 Ruditapes decussatus 体内 PAHs 来源时使用 了 PHE/AN、FA/PY、LMW/HMW 等比值的方法。MOSTA- All Rights Reserved. South China Fisheries Science 第 3 期 孙闰霞等海洋生物体多环芳烃污染残留及其健康风险评价研究 ]75 FA[ 34]用 LMW/HMW 比值法分析了埃及提母撒湖中罗非鱼、 蟹类等多种海产品体内残留的 PAHs 的来源。 4 生物体 PAHs 残留对人体健康风险评价 PAHs 主要通过皮肤吸收、呼吸作用和食物摄入 3 种途 径进入人体,其中通过饮食的摄入量约占 90 以上[ 55]。鱼 类和其他海产品虽只占人类饮食的 10 左右,却是这些污 染物进入人体的主要途径之一[ 6]。因此,开展海洋生物体 中 PAHs 残留的人体暴露风险评价意义重大。目前,关于海 洋生物体中 PAHs 对人体健康 影响的风 险评估 主要采 用 EPA 推荐的接触风险评价和可疑致癌物的致癌风险评价 2 种方法,包括风险指数、水产品的安全消费量和污染物含 量上限值 3 个方面的评估。USEPA 提供的这种方法考虑了 当地居民的消费水平和生活习惯,为管理者提供了不同环 境下的具体的健康风险水平手段。 4.1 接触风险评价 接触风险评价用于评价污染物对人体的非致癌慢性毒 性效应,它可用接触风险指数[ 56- 58]表示,即接触风险指数 ERI expose risk index 为 ERI CiCR BWRfD 可接受接触风险的水产品日均最大消费量 CRlim kg d - 1[ 59] 为 CRlimRfD BW Ci 可接受接触风险下可食用生物组织器官的污染物质量 分数的上限值 SVn [ 60] screening value 为 SVn RfDBW CR 式中 ERI 为接触风险指数;当 EIR≤1 时,认为该接触 风险是可以接受的。Ci为生物体中 PAHs 质量分数 mg kg - 1 ; CR consumption rate 为消费量 kg d - 1 ; BW body weight 为体质量 kg ;RfD oral reference dose 为参考剂量 [ mg kg d - 1] CRI; SV 为可食用生物组织器官的污染物 质量分数的上限值 mg kg - 1 。 当 RfD 未给出时,可以使用美国疾病与健康 登记署 ATSDR 提供的化学物口服慢性效应的最小风险水平 min- imal risk level,MRL [ 57] 。如 BINELLI 和 PROVINI[ 61]从可 接受的摄入量、最小风险水平以及潜在致癌可能性等方面 评价了伊塞奥湖鱼肉中 PAHs 人体暴露风险水平。 4.2 致癌风险评价 致癌风险评 价考虑 了致癌 效应,它 用致癌 风险指 数 CRI cancer risk index [ 56 - 61] 表示,即 CRI Ci CR CSF BW 其中 CSF cancer slope factor 为致癌强度系数,常采用 CSFBaP7. 30 mg kg d - 1。当 CRI≤10- 5时, 认为该致癌 风险是可接受的。 可接受致癌风险水产品的日均最大消费量 CRlim kg d - 1[ 59] 为 CRlim ARL BW CSFCi 可接受致癌风险下可食用生物组织器官的污染物质量 分数的上限值 SVc [ 60] 为 SVc ARL BW CSF CR 式中 ARL acceptable lifetime risk level 为最大可接受风 险水平,ARL10 - 5, 无单位。 由于 PAHs 中很多化合物的评价参数并不具体,有关 苯并 a 芘 BaP 的毒理学研究很多,可以获得 PAHs 中其 他化合物相对于 BaP 的潜在致癌风险因子。因此,对海洋 生物体 PAHs 进行健康风险评价时,EPA 等机构以及很多 研究者常使用 BaP 来标定所研究的 PAHs 其他组分的毒性, 将其他各组分转化成等毒性效应时 BaP 的质量分数,再将 等效质量分数相加得到对应的 BaP 质量分数。然后,可通 过暴露风险模型得出该污染物人体暴露的健康风险。虽然 这种方法计算出的是 PAHs 致癌风险的估计值,但是可以 对不同地区的海产品中 PAHs 的污染状况作出适当的比较 和评价。 BINELLI和 PROVINI[ 6]在评价意大利和其他欧洲市场 上可食用蛤蚌 PAHs 人体暴露风险评价时采用 BaP 等效质 量分数方法。PERUGINI 等[ 62]也用该方法比较意大利亚得 里亚海 不同 海洋 生物 体 中 PAHs 的 污染 水 平。CHEUNG 等 [ 63] 用 BaP 毒性当量计算鱼肉中 PAHs 的 BaP 等效质量分 数后,采用 SV 值评价香港市场上鱼类人体食用致癌效应的 健康风险。结果表明,香港市场的水产鱼类鱼肉中 PAHs 的 BaP等效质量分数低于 USEPA 推荐的 SV 值 湿质量 0. 67 ng g - 1 。FALC等[ 64] 从接触风险和致癌风险 2 个方面评 价了西班牙运动员日常饮食摄入 PAHs 的人体暴露健康风 险水平。 5 展望 近半个世纪以来,很多学者对海洋生物体中 PAHs 做 了大量研究并取得了重要进展,但大部分研究涉及的海域 范围较窄,主要集中在欧洲和北美等一些发达国家。与国 外相比,中国对鱼类、贝类等海洋生物中 PAHs 的研究起步 较晚,研究较少。除此之外,目前生物体中 PAHs 研究中还 存在一些问题 1 样品预处理及测定方法各异,没有制定 较为简便、可行的标准参考方法;2 生物体内 PAHs 的残 留量表达方法 指标化质量分数、湿质量质量分数、干质量 质量分数 没有统一规定,这不利于具体水域污染水平时间 变化上的研究; 3 人体暴露风险评价方面研究较少,污染 物组分的动物慢性暴露毒理学参数缺乏,各国均未形成系 统的海洋与渔业环境 PAHs 监测和评价标准。因此,今后必 All Rights Reserved. South China Fisheries Science ]76 南 方 水 产 科 学 第 8 卷 须作进一步的深入研究并建立、健全生物体中 PAHs 的监 测和人体暴露风险评价体系,以便更合理、更有效地评估 PAHs 对环境、生物和人体健康的影响。 参考文献 [ 1]ARITASH A K,KAUSHIK C P. Biodegradation aspects of polycy- clic aromatic hydrocarbons PAHs a review[ J] . J Hazard Mater, 2009,169 1 /2/3 1 - 15. [ 2] 蔡 立哲 ,马丽 ,袁东星,等 . 九龙江口红树林区底栖动物体内 的多 环芳烃 [ J] . 海洋学报,2005, 27 5 112 - 118. CAI Lizhe,MA Li,YUAN Dongxing,et al.Polycyclic aromatic hydrocarbons in zoobenthos in mangrove swamp in the Jiulong River Estuary[ J] . Acta Oceanologica Sinica, 2005,27 5 112 - 118. in Chinese [ 3] 降 升平 ,马若 欣,刘文岭 ,等 . 近海海洋生物体中多环芳烃的 GC-MS分 析[ J] . 天津科技大学学报 , 2010,25 4 25 - 28. JIANG Shengping,MA Ruoxin,LIU Wenling,et al. Analysis of polycyclic aromatic hydrocarbons in marine organisms from coastal waters by chromatography-mass spectrometry[ J] . J Tianjin Univ Sci Technol,2010, 25 4 25 - 28. in Chinese [ 4] KOYAMA J,UNO S,KOHNO K. 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