粒径对燃煤电站飞灰元素质量分数分布的影响.pdf

第３３卷第９期２０１３年９月动力工程学报ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｉｎｅｓｅＳｏｃｉｅｔｙｏｆＰｏｗｅｒＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＶｏｌ．３３Ｎｏ．９Ｓｅｐ．２０１３收稿日期２０１３－０１－１５修订日期２０１３－０２－０３基金项目国家自然科学基金资助项目（５１０７６０４５）作者简介高正阳（１９７２－），男，河北保定人，副教授，博士，主要从事洁净煤燃烧技术方面的研究．电话（Ｔｅｌ．）１３９０３２２６８３０；Ｅ－ｍａｉｌｇａｏｚｈｙａｎ＠１６３．ｃｏｍ．文章编号１６７４－７６０７（２０１３）０９－０７２２－０６中图分类号Ｘ５０６文献标志码Ａ学科分类号６１０．３０粒径对燃煤电站飞灰元素质量分数分布的影响高正阳１，郑双清１，钟俊１，殷立宝２，陈传敏１（１．华北电力大学能源动力与机械工程学院，保定０７１００３；２．广东电网公司电力科学研究院，广州５１００００）摘要对燃煤电站不同粒径飞灰样品进行了扫描电镜、Ｘ射线衍射、电子探针和离子色谱分析，研究了燃煤飞灰中元素质量分数随飞灰粒径的变化规律，分析了过量空气系数对飞灰中元素质量分数分布的影响，并将其与电加热沉降炉的试验结果进行了比较．结果表明Ｎａ、Ｓ、Ｃａ和Ｃｌ元素的质量分数分布随粒径改变整体上呈负相关变化；Ａｌ、Ｓｉ、Ｋ和Ｆｅ的质量分数分布随粒径改变整体上呈正相关变化；粒径为２５～４５μｍ飞灰中元素的质量分数分布随过量空气系数的变化呈现明显的规律性，而粒径＞４５～７５μｍ飞灰中元素的质量分数分布随过量空气系数变化的规律不明显；在２００～３５０℃时，加热温度对飞灰中Ｃｌ和Ｓ元素的质量分数分布无影响．关键词燃煤电站；飞灰；粒径；元素质量分数；过量空气系数ＥｆｆｅｃｔｓｏｆＰａｒｔｉｃｌｅＳｉｚｅｏｎＥｌｅｍｅｎｔＭａｓｓＦｒａｃｔｉｏｎＤｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｉｎＦｌｙＡｓｈｏｆＣｏａｌ－ｆｉｒｅｄＰｏｗｅｒＰｌａｎｔｓＧＡＯＺｈｅｎｇｙａｎｇ１，ＺＨＥＮＧＳｈｕａｎｇｑｉｎｇ１，ＺＨＯＮＧＪｕｎ１，ＹＩＮＬｉｂａｏ２，ＣＨＥＮＣｈｕａｎｍｉｎ１（１．ＳｃｈｏｏｌｏｆＥｎｅｒｇｙ，ＰｏｗｅｒａｎｄＭｅｃｈａｎｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＮｏｒｔｈＣｈｉｎａＥｌｅｃｔｒｉｃＰｏｗｅｒＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｂａｏｄｉｎｇ０７１００３，Ｃｈｉｎａ；２．ＥｌｅｃｔｒｉｃＰｏｗｅｒＲｅｓｅａｒｃｈＩｎｓｔｉｔｕｔｅ，ＧｕａｎｇｄｏｎｇＰｏｗｅｒＧｒｉｄＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，Ｇｕａｎｇｚｈｏｕ５１００００，Ｃｈｉｎａ）ＡｂｓｔｒａｃｔＳｃａｎｎｉｎｇｅｌｅｃｔｒｏｎｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ，Ｘ－ｒａｙｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎａｎａｌｙｓｉｓ，ｅｌｅｃｔｒｏｎｐｒｏｂｅａｎａｌｙｓｉｓａｎｄｉｏｎｃｈｒｏ－ｍａｔｏｇｒａｐｈｙａｎａｌｙｓｉｓｗｅｒｅｃａｒｒｉｅｄｏｕｔｔｏｆｌｙａｓｈｓａｍｐｌｅｓｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅｓｆｒｏｍｃｏａｌ－ｆｉｒｅｄｐｏｗｅｒｐｌａｎｔｓ，ｓｏａｓｔｏｓｔｕｄｙｔｈｅｖａｒｉａｔｉｏｎｌａｗｏｆｅｌｅｍｅｎｔｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｗｉｔｈｔｈｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅｏｆｆｌｙａｓｈ，ａｎｄｔｏａｎａｌｙｚｅｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｆｅｘｃｅｓｓａｉｒｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔｏｎｔｈｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｅｌｅｍｅｎｔｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎ．Ａｂｏｖｅｒｅｓｕｌｔｓｗｅｒｅｓｕｂｓｅｑｕｅｎｔｌｙｃｏｍｐａｒｅｄｗｉｔｈｔｈｅｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｄａｔａｏｆａｄｒｏｐｔｕｂｅｆｕｒｎａｃｅ．ＲｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔｔｈｅｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＮａ，Ｓ，Ｃａ，ａｎｄＣｌｃｈａｎｇｅｓｂａｓｉｃａｌｌｙｉｎａｎｅｇａｔｉｖｅｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎｗｉｔｈｔｈｅｖａｒｉａ－ｔｉｏｎｏｆｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅ，ｗｈｅｒｅａｓｔｈａｔｏｆＡｌ，Ｓｉ，ＫａａｎｄＦｅｃｈａｎｇｅｓｉｎａｐｏｓｉｔｉｖｅｃｏｒｒｅｌａｔｉｏｎ；ｔｈｅｖａｒｉａｔｉｏｎｌａｗｏｆｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｗｉｔｈｅｘｃｅｓｓａｉｒｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔｉｓｏｂｖｉｏｕｓｆｏｒｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅｓｉｎ２５－４５μｍ，ｗｈｉｃｈｉｓｎｏｔｏｂｖｉｏｕｓｆｏｒｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅｓｇｒｅａｔｅｒｔｈａｎ４５－７５μｍ；ｉｎｔｈｅｒａｎｇｅｏｆ２００－３５０ ℃，ｔｈｅｈｅａｔｉｎｇｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｈａｓｎｏｅｆｆｅｃｔｏｎｔｈｅｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｅｌｅｍｅｎｔｓＣｌａｎｄＳｉｎｆｌｙａｓｈ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓｃｏａｌ－ｆｉｒｅｄｐｏｗｅｒｐｌａｎｔ；ｆｌｙａｓｈ；ｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅ；ｅｌｅｍｅｎｔｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎ；ｅｘｃｅｓｓａｉｒｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ燃煤飞灰是燃煤电站重要副产物，由于其携带的有毒痕量元素（质量分数小于０．０００１％）会对人体健康造成严重危害［１］，因此受到科研工作者广泛关注．由于燃煤飞灰中有毒痕量元素分布受到燃煤飞灰中元素质量分数分布的影响，因此研究燃煤飞灰中元素质量分数分布的规律对揭示有毒痕量元素的分布有重要意义．许多研究表明，燃煤飞灰中元素质量分数分布与有毒痕量元素分布有很好的相关性．Ｓｅａｍｅｓ［２］通过研究发现在残灰颗粒物中，有毒痕量元素Ａｓ和Ｓｅ的质量分数与主量元素Ｃａ和Ｆｅ间具有很好的相关性，从而表明痕量元素与颗粒表面含Ｃａ或含Ｆｅ化合物间的反应是十分重要的分布机理．研究还表明Ｃａ和Ｆｅ的质量分数对颗粒汞生成有重要影响，Ｃａ可以直接为烟气中Ｈｇ的吸附提供活性点，且ＣａＯ可以吸附ＨｇＣｌ２［３－５］，而Ｃａ（ＯＨ）２对ＨｇＣｌ２的吸附效率则更高．Ｆｅ属于金属元素，在烟气中，金属氧化物可以催化ＨＣｌ与Ｈｇ的反应．Ｇａｌｅ等［６－８］的研究表明，燃烧过程中高岭土（主要含Ａｌ和Ｓｉ）对多种痕量元素（Ｃｄ，Ｐｂ等）具有捕集作用，因此Ａｌ和Ｓｉ元素质量分数的分布对痕量元素转化具有重要影响．燃煤飞灰中元素质量分数的分布除了对有毒痕量元素分布产生影响外，还与高温腐蚀密切相关．由于燃煤飞灰中Ｎａ、Ｋ等碱金属元素是形成高温腐蚀的关键因素［９］，因此分析燃煤飞灰中Ｎａ、Ｋ碱金属元素质量分数的分布规律对研究高温腐蚀有重要意义．为了弄清燃煤飞灰中主量元素质量分数分布对有毒痕量元素分布的影响，于敦喜等［１０］研究了燃煤残灰颗粒物中主量元素的粒径分布，在电加热沉降炉中对３个不同煤种进行了燃烧试验，并对主量元素Ａｌ、Ｓｉ、Ｓ、Ｐ、Ｎａ、Ｍｇ、Ｋ、Ｃａ和Ｆｅ在残灰颗粒物（粒径＞０．４μｍ）中的粒径分布进行了分析．但是，缺乏对微量元素Ｃｌ和飞灰微观形貌等的研究，而且不能确定其研究结果是否适用于燃煤电站．为此，笔者从实际燃煤电站中进行取样并分析了不同运行工况对燃煤电站飞灰中元素质量分数分布的影响，并在验证电加热沉降炉研究结果的同时，研究了实际燃煤电站飞灰中元素质量分数的分布规律．１飞灰样品采集与分析１．１样品采集在２５０ＭＷ负荷稳定运行工况下，对１台３２０ＭＷ锅炉的飞灰样品进行了采集，飞灰样品采集点位于空气预热器出口处．为了分析过量空气系数对飞灰中元素质量分数分布的影响，对二次风量进行了３种运行工况试验，３种运行工况下锅炉的过量空气系数α分别为１．２５、１．２９和１．３２．锅炉燃用２种煤（煤１与煤２）的混煤，其质量掺混比为６∶４，２种煤的成分分析见表１．表１煤成分分析（空干基）Ｔａｂ．１Ｐｒｏｘｉｍａｔｅａｎｄｕｌｔｉｍａｔｅａｎａｌｙｓｉｓｏｆｃｏａｌ煤种工业分析／％元素分析／％ｗ（Ｍ）ｗ（Ａ）ｗ（Ｖ）ｗ（ＦＣ）ｗ（Ｃ）ｗ（Ｈ）ｗ（Ｏ）ｗ（Ｎ）ｗ（Ｓ）ｗ（Ｃｌ）ｗ（Ｆｅ）ｗ（Ｃａ）ｗ（Ｈｇ）Ｑｎｅｔ，ａｄ／（ＭＪｋｇ－１）煤１６．９２７．８８３５．３６４８．８４６８．４０２．９８１１．４５１．８９０．４８０．０１６０．４３０．４５３．１２１０－５２４．２４煤２６．３１６．４９３０．４５５６．７５７０．９９４．５４９．９９１．２５０．４３０．０１１０．５２５．１５１．０１４１０－４２０．７９１．２灰样筛分处理为了更好地分析飞灰元素质量分数分布随飞灰粒径变化的规律，对采集的飞灰样品进行了筛分，得到大于７５μｍ、大于４５～７５μｍ、２５～４５μｍ以及小于２５ μｍ的４种粒径飞灰．为便于论述，将上述４种粒径飞灰从小到大分别称为粒径１、粒径２、粒径３和粒径４．１．３灰样分析方法与分析设备为了分析粒径对飞灰微观形貌、飞灰化合物成分以及元素质量分数分布的影响，分别对过量空气系数为１．２５时的４种粒径飞灰和过量空气系数为１．２９、１．３２时的＞４５～７５μｍ、２５～４５μｍ２种粒径飞灰进行了扫描电镜、Ｘ射线衍射仪、电子探针和离子色谱分析．Ｘ射线衍射仪（ＸＲＤ）为德国Ｂｒｕｋｅｒ公司生产的Ｄ８．ＡＤＶＡＮＣＥ分析仪，试验条件为铜靶，入射线波长为０．１５４１８ｎｍ，Ｎｉ滤波片，管压为４０ｋＶ，电流强度为４０ｍＡ，扫描步长为０．０２，扫描速度为０．１ｓ／步；发射狭缝ＤＳ为０．５，接收狭缝ＲＳ为８ｍｍ（对应ＬｙｎｘＥｘｅ阵列探测器）．电子探针仪器型号为ＥＰＭＡ－１６００，测试条件为１５ｋＶ，７ｎＡ，试验用离子色谱仪为戴安ＩＣＳ－９００型离子色谱仪．１．４飞灰中Ｈｇ质量分数分析为了分析飞灰粒径对飞灰吸附Ｈｇ能力的影响，对不同粒径的飞灰进行了Ｈｇ质量分数分析，所１７４第９期高正阳，等粒径对燃煤电站飞灰元素质量分数分布的影响用测量仪器为ＬＵＭＥＸＰＹＲＯ－９１５全自动测汞仪，仪器的测量误差为测量值的１０％．１．５飞灰加热处理和Ｃｌ、Ｓ质量分数分析由于Ｃｌ、Ｓ元素均是导致腐蚀的关键元素，同时Ｃｌ、Ｓ元素还对烟气中汞有重要影响，为了分析飞灰中Ｃｌ、Ｓ元素随温度变化的释放规律，分别在２００℃、２５０℃、３００ ℃和３５０ ℃下对各飞灰样品进行加热处理，加热方式为将各飞灰样品从室温加热到上述各温度点后取出，加热仪器为智能马弗炉，升温速率为７０Ｋ／ｍｉｎ，并采用戴安ＩＣＳ－９００型离子色谱仪对Ｃｌ、Ｓ元素的质量分数进行测量．２测试结果与分析２．１粒径对飞灰中元素质量分数分布的影响飞灰中元素包括Ｏ、Ｎａ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｓｉ、Ｓ、Ｋ、Ｃａ、Ｔｉ、Ｆｅ和Ｃｌ，它们在不同粒径飞灰中的质量分数分布见表２．表２元素质量分数随飞灰粒径的分布Ｔａｂ．２Ｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆｅｌｅｍｅｎｔｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｗｉｔｈｆｌｙａｓｈｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅ％粒径／ μｍｗ（Ｏ）ｗ（Ｎａ）ｗ（Ｍｇ）ｗ（Ａｌ）ｗ（Ｓｉ）ｗ（Ｓ）ｗ（Ｋ）ｗ（Ｃａ）ｗ（Ｔｉ）ｗ（Ｆｅ）ｗ（Ｃｌ）＜２５４１．６００．８４０．７９１５．８８２６．１５０．３９０１．６１５．５４１．０５５．４３０．００２４２５～４５４０．２７０．６７０．６６１６．８９２６．４５０．２３０１．４５４．８５１．０６５．５６０．００１９＞４５～７５３９．５３０．７３０．６４１７．４１２６．６９０．１５０１．７３５．９１１．０５５．８８０．００１４＞７５４１．１６０．４１０．６２１８．６５２７．９５０．０３８１．８１３．７３１．１６５．１００．０００８根据表２中元素质量分数随飞灰粒径的变化规律，可以将飞灰元素分为３类．第１类为Ｎａ、Ｍｇ、Ｓ、Ｃａ和Ｃｌ，它们的质量分数分布随粒径改变整体上呈负相关变化，即飞灰粒径越小，元素质量分数就越大，其中Ｓ和Ｃｌ的质量分数与粒径呈明显负相关变化．大量研究发现，气化元素在飞灰颗粒物中的质量分数随着粒径的减小有增大的趋势，对此现象最为合理的解释是元素首先发生气化，然后在残灰颗粒表面发生冷凝、反应或吸附［１１－１５］，Ｓ和Ｃｌ均为易气化元素，所以会出现上述规律．第２类为Ａｌ、Ｓｉ、Ｋ和Ｆｅ元素，它们的质量分数分布随粒径改变整体上呈正相关变化，即飞灰粒径越大，元素质量分数就越大，其中Ａｌ、Ｓｉ的质量分数分布与粒径整体上呈明显正相关变化，这与于敦喜等的研究结果一致．对此，于敦喜等［１０］给出的解释是Ａｌ和Ｓｉ均属难气化元素，燃烧时直接转化成残灰颗粒物，如果不考虑气化元素在颗粒表面的沉积，则Ａｌ和Ｓｉ元素呈均匀分布状态，即其质量分数基本不随飞灰颗粒粒径变化．但是，由于颗粒粒径越小，气化元素（如Ｓ、Ｐ等）在表面的沉积越多，因此Ａｌ和Ｓｉ元素的质量分数随之减小．由此可见，气化元素的表面沉积不仅决定其本身的粒径分布，而且还对未气化元素的质量分数分布产生重要影响．第３类为Ｏ和Ｔｉ元素，它们的质量分数分布随粒径改变无明显变化，即飞灰粒径对其质量分数变化无影响．本文研究用煤种为烟煤，于敦喜等［１０］的研究煤种为贫煤、烟煤和褐煤，本文试验结果与于敦喜烟煤的试验结果基本一致，说明飞灰中元素质量分数分布随飞灰粒径的变化规律不仅适用于电加热沉降炉，而且同样适用于燃煤电厂．２．２过量空气系数对飞灰元素质量分数分布的影响为了分析过量空气系数对飞灰中元素质量分数分布的影响，对３种不同过量空气系数下飞灰中元素质量分数进行了测定，其结果见表３．表３不同过量空气系数下飞灰中元素质量分数的分布Ｔａｂ．３Ｖａｒｉａｔｉｏｎｏｆｅｌｅｍｅｎｔｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｗｉｔｈｅｘｃｅｓｓａｉｒｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔ％粒径／ μｍ αｗ（Ｏ）ｗ（Ｎａ）ｗ（Ｍｇ）ｗ（Ａｌ）ｗ（Ｓｉ）ｗ（Ｓ）ｗ（Ｋ）ｗ（Ｃａ）ｗ（Ｔｉ）ｗ（Ｆｅ）ｗ（Ｃｌ）１．２５４０．２７０．６７０．６６１６．８９２６．４５０．２３１．４５４．８５１．０６５．５６０．００１９２５～４５１．２９４１．１３０．７００．６８１６．６７２７．８００．２７１．５１４．４７１．２０５．３００．００３１１．３２３８．７４０．９２０．９２１５．６９２８．４１０．２７１．７２５．４７０．８８６．５６０．００１９１．２５３９．５３０．７３０．６４１７．４１２６．６９０．１５１．７３５．９１１．０５５．８８０．００１４＞４５～７５１．２９４０．８８０．５７０．５５１７．５９２７．６７０．１９１．４６４．４８１．０８５．０１０．００２９１．３２４０．４２０．８３０．７７１５．０２２７．０２０．１６１．７２６．５１１．１１５．９００．００１６２７４动力工程学报第３３卷从表３可以看出，在粒径为２５～４５μｍ的飞灰中，大部分元素的质量分数分布随过量空气系数的改变呈现出良好的规律性，但是在粒径＞４５～７５μｍ的飞灰中，元素的质量分数分布随过量空气系数变化的规律不明显，说明过量空气系数对小粒径飞灰中元素质量分数分布影响较大．对于粒径为２５～４５μ ｍ的飞灰，Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｓ、Ｋ、Ｃａ和Ｆｅ的质量分数分布与过量空气系数整体呈正相关变化，即过量空气系数越大，元素的质量分数越大，其中Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｓ和Ｋ的质量分数分布规律最明显；而Ａｌ的质量分数分布与过量空气系数整体呈明显负相关变化，即过量空气系数越大，Ａｌ的质量分数越小．Ｎａ、Ｋ和Ｍｇ均属易气化元素，它们在煤燃烧过程中首先发生气化，然后在烟气冷却过程中凝结．过量空气系数增大对炉膛内燃烧产生两方面影响（１）改变炉膛的温度水平，过量空气系数过大使炉膛烟气温度降低；（２）缩短煤粉颗粒在炉膛内的停留时间．煤粉颗粒在炉膛内停留时间缩短和烟气温度降低导致Ｎａ、Ｋ和Ｍｇ等易气化元素的气化释放量减少．但到目前为止，过量空气系数增大对Ｆｅ和Ｃａ等不易气化元素的影响机理尚不清楚，还需进行深入研究．２．３加热温度对飞灰中Ｃｌ和Ｓ元素质量分数分布的影响由于Ｃｌ和Ｓ元素质量分数对飞灰中Ｈｇ有显著影响，因此分析升温后飞灰中Ｃｌ和Ｓ元素质量分数分布对升温过程中Ｈｇ释放规律的研究有重要帮助．图１给出了飞灰粒径和温度对Ｃｌ元素质量分数分布的影响．从图１可以看出，飞灰中Ｃｌ元素质量分数分布与飞灰粒径大体呈正相关变化，即飞灰粒径越小，Ｃｌ元素质量分数就越大．但与原煤相比，飞灰中Ｃｌ元素质量分数减小，约比原煤低１个数量级．在２００℃时，飞灰中Ｃｌ元素质量分数随着粒径图１飞灰粒径和温度对Ｃｌ元素质量分数分布的影响Ｆｉｇ．１ＥｆｆｅｃｔｏｆｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅａｎｄｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｏｎｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＣｌ的减小而增大；在２５０℃和３００℃时，从粒径２到粒径４，随着飞灰粒径的减小，飞灰中Ｃｌ元素质量分数增大，但是粒径１的飞灰中Ｃｌ元素质量分数比粒径２的小；在３５０ ℃时，从粒径１到粒径３，随着飞灰粒径的减小，飞灰中Ｃｌ元素质量分数增大，但粒径４的飞灰中Ｃｌ元素质量分数明显增大．从图１还可以看出，飞灰中Ｃｌ元素质量分数分布与温度无明显相关性，即温度对飞灰中Ｃｌ元素质量分数分布无影响．图２给出了飞灰粒径和温度对Ｓ元素质量分数分布的影响．从图２可以看出，飞灰中Ｓ元素质量分数分布与粒径呈明显正相关变化，即飞灰中Ｓ元素质量分数随着飞灰粒径的减小而增大．与原煤相比，飞灰中Ｓ元素质量分数有所减小，但是其减小幅度与Ｃｌ元素质量分数相比较小．除粒径４的飞灰中Ｓ元素质量分数比原煤低１个数量级外，其他３种粒径飞灰中Ｓ元素质量分数与原煤仍然处在同一数量级．从图２还可以看出，飞灰中Ｓ元素质量分数分布与温度无明显相关性，同一种飞灰粒径在不同温度下的Ｓ元素质量分数分布基本一致．图２飞灰粒径和温度对Ｓ元素质量分数分布的影响Ｆｉｇ．２ＥｆｆｅｃｔｏｆｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅａｎｄｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｏｎｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＳ２．４粒径对飞灰形貌的影响Ｗａｙｎｅ和Ｌｏｃｋｗｏｏｄ等［１６－１７］提出了煤燃烧过程中不同粒径飞灰的生成机理和痕量元素转化与配置模型．他们指出煤燃烧产生的颗粒呈双峰分布，包括亚微米超细颗粒和超微米颗粒两部分．其中，亚微米超细颗粒主要由煤中矿物质和外部矿物质在高温时挥发，并在温度降低、蒸气过饱和时通过均相成核形成，或在其他已形成的颗粒表面进行非均相凝结；较大的超微米颗粒主要由焦炭燃烧过程中体积不断减小、内部矿物质不断聚集形成，另外超细颗粒的凝并、团聚也可以形成较大颗粒．以各种形态存在的痕量重金属元素高温时易挥发，并在成灰过程中容易和其他矿物质一起凝聚形成小颗粒，从而使重３７４第９期高正阳，等粒径对燃煤电站飞灰元素质量分数分布的影响金属元素在细颗粒中产生富集．图３给出了过量空气系数α为１．２５时粒径１到粒径４的飞灰扫描电镜图，图３中飞灰粒径１、粒径２均放大２０００倍，粒径３放大１０００倍，粒径４放大４００倍．图４为各种粒径飞灰的Ｘ射线衍射图．从图４可知，粒径对飞灰形貌的影响比较明显，（ａ）粒径１（ｂ）粒径２（ｃ）粒径３（ｄ）粒径４图３ α为１．２５时各粒径飞灰的扫描电镜图Ｆｉｇ．３Ｓｃａｎｎｉｎｇｅｌｅｃｔｒｏｎｍｉｃｒｏｇｒａｐｈｓｏｆｆｌｙａｓｈｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅｓｆｏｒα＝１．２５（ａ）粒径１飞灰（ｂ）粒径２飞灰（ｃ）粒径３飞灰（ｄ）粒径４飞灰图４各粒径飞灰的ＸＲＤ图Ｆｉｇ．４ＸＲＤｓｐｅｃｔｒｕｍｓｏｆｆｌｙａｓｈｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅｓ４７４动力工程学报第３３卷对于粒径为４５μｍ以下的颗粒，外形已基本呈球形，表明粒径减小，颗粒十分接近球形，这种现象也验证了飞灰形成模型［１１］粒径较大的飞灰颗粒形状不规则，主要受破碎机理影响，包括含矿物质焦炭颗粒的膨胀、破裂，内部气体受热膨胀引起颗粒的裂化、脱落，以及矿物质不完全熔化等因素；微米级的细颗粒大多是矿物质挥发后在低温区均相或非均相成核凝结形成的，在凝结过程中由于粒径很小，而比表面积很大，因此此时表面张力起主要作用，容易形成球形．为了分析痕量重金属元素质量分数分布随飞灰粒径的变化规律，对各种粒径飞灰中Ｈｇ元素质量分数进行了测量，粒径１到粒径４的Ｈｇ元素质量分数依次为３．０８３１０－４、２．５９６１０－４、１．４６１０－４和１．１５４１０－４．试验结果表明，Ｈｇ元素的质量分数随飞灰粒径减小而增大；从各种粒径的飞灰形貌可以看出，飞灰粒径越小，飞灰比表面积越大，飞灰颗粒越均匀，表面越光滑，就越有利于吸附痕量重金属元素．２．５粒径对飞灰化合物成分的影响研究表明Ｃａ和Ｆｅ元素质量分数分布对颗粒Ｈｇ生成有重要影响，Ｃａ元素可以直接为烟气中Ｈｇ的吸附提供活性点，ＣａＯ可以吸附ＨｇＣｌ２，而Ｃａ（ＯＨ）２对ＨｇＣｌ２的吸附效率则更高；Ｆｅ属于金属元素，在烟气中，金属氧化物可以催化ＨＣｌ与Ｈｇ的反应．为了分析ＣａＯ对ＨｇＣｌ２吸附的影响，对 α＝１．２５时各种粒径飞灰进行了ＸＲＤ分析．从图４可以看出，各种粒径飞灰均含有大量的莫来石和石英，并在粒径１和粒径２的飞灰中均检测到ＣａＯ和Ｆｅ３Ｏ４．３结论（１）Ｎａ、Ｍｇ、Ｓ、Ｃａ和Ｃｌ元素的质量分数分布均随粒径改变整体上呈负相关变化，即飞灰粒径越小，元素的质量分数越大；Ａｌ、Ｓｉ、Ｋ和Ｆｅ元素的质量分数分布均随粒径改变整体上呈正相关变化，即飞灰粒径越大，元素的质量分数越大．（２）过量空气系数对小粒径飞灰元素的质量分数分布影响较大，在粒径２５～４５μｍ的飞灰中，大部分元素的质量分数分布均随过量空气系数变化呈现出良好的规律性，在粒径为＞４５～７５μｍ的飞灰中，元素的质量分数分布随过量空气系数变化的规律不明显．（３）在粒径为２５～４５μｍ的飞灰中，Ｎａ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｓ、Ｋ、Ｃａ和Ｆｅ元素的质量分数分布与过量空气系数整体呈正相关变化，Ａｌ元素的质量分数分布与过量空气系数整体呈明显负相关变化．（４）在温度为２００～３５０℃时，加热温度对飞灰中Ｃｌ和Ｓ元素的质量分数无影响，即加热温度升高，飞灰中Ｃｌ和Ｓ元素的质量分数基本不变．（５）飞灰粒径越小，飞灰比表面积越大，飞灰颗粒越均匀，表面越光滑，就越有利于吸附痕量重金属元素．参考文献［１］ＬＩＮＡＫＷＰ，ＹＯＯＪＩ，ＷＡＳＳＯＮＳＪ，ｅｔａｌ．Ｕｌｔｒａ－ｆｉｎｅａｓｈａｅｒｏｓｏｌｓｆｒｏｍｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａ－ｔｉｏｎａｎｄｈｅａｌｔｈｅｆｆｅｃｔｓ［Ｊ］．ＰＣｏｍｂｕｓｔＩｎｓｔ，２００７，３１（２）１９２９－１９３７．［２］ＳＥＡＭＥＳＷＳ．Ａｎｉｎｉｔｉａｌｓｔｕｄｙｏｆｔｈｅｆｉｎｅｆｒａｇｍｅｎ－ｔａｔｉｏｎｆｌｙａｓｈｐａｒｔｉｃｌｅｍｏｄｅｇｅｎｅｒａｔｅｄｄｕｒｉｎｇｐｕｌｖｅｒ－ｉｚｅｄｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ［Ｊ］．ＦｕｅｌＰｒｏｃｅｓｓＴｅｃｈ，２００３，８１（２）１０９－１２５．［３］ＹＥＺｈｕａｎｇ，ＪＥＦＦＲＥＹＳ，ＴＨＯＭＰＳＯＮＣ，ｅｔａｌ．Ｉｍｐａｃｔｏｆｃａｌｃｉｕｍｃｈｌｏｒｉｄｅａｄｄｉｔｉｏｎｏｎｍｅｒｃｕｒｙｔｒａｎｓ－ｆｏｒｍａｔｉｏｎｓａｎｄｃｏｎｔｒｏｌｉｎｃｏａｌｆｌｕｅｇａｓ［Ｊ］．Ｆｕｅｌ，２００７，８６（１５）２３５１－２３５９．［４］ＧＵＯＸｉｎ，ＺＨＡＯＰｅｎｇｆｅｉ，ＺＨＥＮＧＣｈｕｇｕａｎｇ．Ｔｈｅ－ｏｒｅｔｉｃａｌｓｔｕｄｙｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔｓｐｅｃｉａｔｉｏｎｏｆｍｅｒｃｕｒｙａｄ－ｓｏｒｐｔｉｏｎｏｎＣａＯ（００１）ｓｕｒｆａｃｅ［Ｊ］．ＰｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓｏｆｔｈｅＣｏｍｂｕｓｔｉｏｎＩｎｓｔｉｔｕｔｅ，２００９，３２（２）２６９３－２６９９．［５］ＪＯＨＮＨ，ＰＡＶＬＩＳＨＥＡ，ＳＯＮＤＲＥＡＬＭＤ，ｅｔａｌ．Ｓｔａｔｕｓｒｅｖｉｅｗｏｆｍｅｒｃｕｒｙｃｏｎｔｒｏｌｏｐｔｉｏｎｓｆｏｒｃｏａｌ－ｆｉｒｅｄｐｏｗｅｒｐｌａｎｔｓ［Ｊ］．ＦｕｅｌＰｒｏｃｅｓｓｉｎｇＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２００３，８２（２／３）８９－１６５．［６］ＧＡＬＥＴＫ，ＷＥＮＤＴＪＯＬ．Ｉｎ－ｆｕｒｎａｃｅｃａｐｔｕｒｅｏｆｃａｄｍｉｕｍａｎｄｏｔｈｅｒｓｅｍｉ－ｖｏｌａｔｉｌｅｍｅｔａｌｓｂｙｓｏｒｂｅｎｔｓ［Ｊ］．ＰＣｏｍｂｕｓｔＩｎｓｔ，２００５，３０（２）２９９９－３００７．［７］ＧＡＬＥＴＫ，ＷＥＮＤＴＪＯＬ．Ｈｉｇｈ－ｔｅｍｐｅｒ

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