燃煤循环流化床锅炉N2O的生成消解与控制.pdf

第 3卷第 2期 2 0 0 7年 4月 沈阳工程 学院学报 自然科学版 J o u r n a l o f S h e n y a n g I n s t i t u t e o f E n g i n e e r i n g Na t u r a l S c i e n c e Vo 1 ． 3 No． 2 Ap r ． 2 0 0 7 燃煤循环流化床锅炉 N2 O 的生成 、 消解 与控 制 王启民 ， 李 源 ， 杨海瑞 ， 吕俊复 1 ．沈阳工程学院 动力工程系， 沈阳 1 1 0 1 3 6 ； 2 ． 清华大学 热科学与动力工程教育部重点实验室， 北京 1 0 0 0 8 4 摘要循环流化床锅炉除了具有与煤粉锅炉相当的燃烧效率、 低廉的脱硫设备投资和运行成本、 以及相对低的 NO x 排放浓度等优点外， 还有一个致命的弱点， 那就是远高于煤粉锅炉的 N 2 o排放浓度． N ， o不仅具有温室效应， 而且强烈 破坏平流层臭氧， 造成臭氧空洞， 此外在大气中具有超稳定性． 总结了近年来循环流化床锅炉 N， o的生成原理、 消解机 制和减排措施等方面的研究成果， 对一些减排措施作出了更加合理的解释， 并分析 了各个减排措施的限制性条件 ， 以期 为循 环流化床锅炉 N ， o的排放控 制提供更加符合 实际的理论指导 ． 关键 词 循环流化床 ； N， O； 排放 ； 控 制 中图分类号 X 5 l 1 文献标识码 A 文章编号 1 6 7 3 1 6 0 3 2 0 0 7 0 20 1 0 8 0 4 氧化亚氮 N 2 o 俗称笑气， 是一种具有温室效应的 气体， 它能消耗平流层 中的臭氧 ， 造成臭氧空洞． 同时， N 2 O在大气中具有极强的稳定性 ， 其寿命可达 1 0 0年之 久⋯． 1 9 9 4年大气 中 N 2 O的浓度为 0 ． 3 1 p p m， 预计每年 将以 0 ． 2 ％-0 ． 3 ％的速度增加【 ． 排放到大气中的 N 2 0 的总量的 2 0 ％与工业活动有关 ， 其中的 1 2 ％是燃烧过 程排放的l 3 1 ． 几十年来 ， 循环 流化床 C i r c u l a t i n g F l u i d i z e d B e d ， C F B 锅炉以其与煤粉 P u l v e r i z e d C o a 1 锅炉相 当的燃 烧效率 ， 相对低廉的脱硫设备投资和运行成本 ， 相对低 的 N O 排放浓度 ， 而获得 大力 推广 和广泛使用 ， 其整 体装机容量和单机容量逐年提高 ． 然而相对于煤粉锅 炉 0 ～2 0 p p m 的 N ， o排 放浓度 ， C F B锅炉 1 0 0～2 5 0 p p m甚至更高的 N ， o排放浓度 以及其他的污染 问题 将会越来越严重地制约 C F B锅炉 的进一步推广_ 4 j ． 近十年来 ， 针对循环流化床锅炉燃烧排放 N， o的 问题的研究非常活跃， 这里综合分析了相关资料， 详细 阐述了循环流化床锅炉燃烧 过程 中 N2 o的来 源和生 成 、 消解机理 ， 以及影 响最终循环 流化床锅炉 N2 o排 放量的诸多因素等研究成果 ， 以期正确认识循环流化 床锅炉 N ， O的生成规律和影响因素 ， 为控制循环流化 床锅炉 N， o的排放提供理论依据 ． 1 N2 o的生成机理 循环流化床锅炉床内温度在 8 5 0℃左右 ， 燃烧 的 煤颗粒的温度大约 比床 内温度高 1 0 0℃ ～2 0 0℃ ， 为 9 5 0℃ ～1 0 5 0℃． 循环流化床锅炉正常运行 时， 在此 温度下 ， 空气中的氮气很难与氧气等物质发生反应， 生 成氮氧化合物 ． 因此 ， 循环流化床锅炉排放的氮氧化合 物中的氮 主要来 自于燃料 ， 为燃料氮 5． 煤 在循环流 化床锅炉 内的反应过程 ， 包括水分的脱除、 挥发份的脱 除 、 挥发份的燃烧和半焦的燃烧 4个相互重叠的过程． 在挥发份的脱除过程中， 煤 中的氮元素转移到挥发份 和半焦 中， 分别成 为挥 发份氮和半 焦氮． 挥 发份氮 以 H C N、 N H 3 和焦油氮的形式存在， 其中 H C N和 N H 是主要的存在形式． 挥发份氮以均相反应的形式迅速 被燃烧氧化为 N2 、 N 2 o和 NO ． 半焦氮的存在形式 比 较复杂， 其最终随着燃烧的进行 ， 生成 N 2 O和 N 0 x ． 1 ． 1 均相 反应 挥发份氮转化为 N ， o的过程研究得较为透彻． 其 中挥发份氮中的 N H3 生成 N2 o的反应过程如下． NH 3 oHNH2 H2 0 1 NH 2 HNHH2 2 NHN N2 oH 3 挥发份氮中的 NH 生成 N O的反应过程如下 ． NH3 O HNH2 H2 o 4 NH2 H NHH2 5 NHH NH2 6 NoHNoH 7 No2 一 Noo ． 8 收稿 日期 2 0 0 6 1 1 1 5 基金项 目国家高技术研究发展计划 8 6 3资助项 目 2 0 0 2 A 5 2 9 1 0 0 作者简介 王启民 1 9 7 1 一 ， 男， 辽宁 昌图人 ， 讲师 ， 博士 ， 主要从事动力工程与工程热物理专业的研 究 维普资讯 第2 期 王启民， 等 燃煤循环流化床锅炉 N 2 O的生成、 消解与控制 1 0 9 其中 ， 原子团反应 6 的反应速度远大于原子团反 应 3 的反应速度 ， 因此 ， 挥发份 中的 NH 更多地转化 为 NO而不是 N2 0[ ． 而挥发份 氮中的 HC N 的反应 过程则复杂得 多， 一 般认为[ 8 J H C N 首先 通过 下 面一 系列 的反 应生 成 NC O原子团． H C NO- NC OH 9 HC NOHC NH 2 O 1 0 C NO2-- - N C OO 1 1 然后 ， 通过下面 4组反应， NC O被转化． ①NC OH NHC O 1 2 NC OH 2 O- HNC OOH 1 3 NC OH 2 - --- H NC OH 1 4 NC OoNOC O 1 5 NC OOHNOC OH 1 6 ④NC ONoN2 OC O 1 7 1 ． 2多相反应 N 2 O的多相 反应生成途 径很 多， 过程 也很复杂 ， 有些环节上还存在争议 ． 现分别叙述如下 9． 1 ． 2 ． 1 焦炭氮与 NO和氧的多相反应 有人认为 ， 半焦氮与通过物理 吸附或者化学 吸附 的途径被吸附在半焦表面 的氧发生氧化反应 ， 生成 中 间产物 一N ， 然后与 NO生成 N 2 O． 1 o 2 一 c N 一 一 N C O 1 8 厶 2 ～N o 2 NO 1 9 一N NoN O 2 0 也有人认为 ， 生成 的中间产物应该是 一C NO ， 反应过程如下 ． O 一C N 一c 一 一C N O 一CO 2 1 NO 一C NO 一N ， O 一CO 2 2 一C N 一C N O 一N2 O2 一C 2 3 1 ． 2 ． 2 焦炭氮与 N O的多相反应 NO分子被吸附在焦炭颗粒表面 ， 然后与焦炭表 面的 一C N 反应生成 N2 O． 一C N N N， O 一c 2 4 1 ． 2 ． 3 NO分子在焦炭表面的反应 一 个 N O分子被吸附在焦炭表面 ， 然后与另一个 NO分子反应生成 N 2 O， 一般写成如下形式 ． 2 ～C NO一N2 O 一CO 一c 2 5 2 N2 o的消解 以被消解还原 ． 消解还原反应包括均相还原 、 热分解 、 多相还原和多相催化还原 ． 2 ． 1 均相还原 气相中的自由基 O H、 H等是 N 2 O消解还原的主 要还原剂[ 加 ] ， 而 CO 对 N2 O的消解还原没有作用[ ] ． N 2 ooHN2 Ho2 2 6 N 2 0HN 2 O H 2 7 2 ． 2 热分解 原则上讲， N 2 O的热分解也是均相反应的一种， 这里单独列出是为了影响因素分析方便的需要． 一般 认为热分解对 N 2 O的消解还原也有一定 的作用 ． N 2 OMN2 OM 2 8 其中M表示 N 2 、 c o 2 、 o 2 等气体分子． 2 ． 3 多相还原反应 N2 O与半焦的反应是 N2 O多相消解还原 反应 的 主要反应 ， 一般认为此 反应为一级反应 ． 研究表 明， N2 O与半焦反应的活化 能范 围为 7 0～1 1 6 k J ／ mo l ， 远 小于 N O与半焦反应的活化能范围 1 3 8 ～1 4 8 k J ／ to o 1 ． 相应的， 反 应速度大约是后者 的 1 0倍[ 0 ． N 2 O与 焦炭的还原分解反应如下． 2 N2 oC N 2 c o2 2 9 N2 O N 2 CO 3 0 低温下 N 2 O与半焦的反应以反应 2 9 为主； 随着 温度的升高 ， N2 O与半焦的反应 3 0 开始变得重要起 来 ． 这是因为 N2 O与半焦的反应机理所致 ， N 2 O在半 焦表面化学吸附 ， 生成含氧的表面络合物 ， ON键断 裂生成 的氮原子结合成 N 2 ． 在较低温度下 ， N2 O还可 以与含氧的表面络合物进一步反应， 脱除含氧的表面 络合物后形成新 的表面 自由活性 点 ， 随着温度 的升高 C O 脱附生成 CO ． ’ N2 OC _ N2 O 3 1 N2 OC O - - N2 CO 3 2 C O - “ CO 3 3 2 ． 4 多相催化还原反应 有研究表 明[ 9 , 1 6 ] ， 一些无机矿物质 C a O、 C a S O 4 、 Mg O、 S i O 2 、 F e 2 0 3和 F e 3 O 4 对 N 2 o消解还原反应具 有催化作用 ， 其 中以 C a OE “ ] 以及 F e 及其氧化物[ 墙 ] 的 催化作用最强 ． 3 N2 o排放量的影响 因素 所有影响 N2 O生成与消解还原过程的因素都将 循环流化床锅炉 内燃烧产 生的 N 2 O有一部分可 影响最终的 N 2 O排放总量 维普资讯 l l 0 沈阳工程学院学报 自然科学版 第3 卷 3 ． 1 循环流化床床温 如前 分 析， 挥发 份 氮 中 的 HC N 是 能够 转 化 为 N 2 O的挥发份氮的主要组分， 随着循环流化床床温的 增加 ， 挥发份氮中的 HC N生成 的 NC O更多地进行反 应 1 2 生成 NH， 而后转化 为 NO； 或者进行反应 1 5 和反应 1 6 直接生成 N O； 而不是进 行反应 1 7 生成 N2 O． 所以随着循环流化床床温的增加， 挥发份氮转化 为 N 2 O的比例降低， 转化为 N O的比例升高． 同时， 随 着循环流化床床温的增加 ， N2 O的热分解反应 2 8 也 相应地增强 ． 循环流化床燃料颗粒平均粒径为 mn l 级 ， 平均床 温为 8 5 0℃ ～9 5 0℃ ， 燃烧的半焦颗粒平均温度为 9 5 0 ℃ ～1 1 0 0℃ ． 在此粒径和颗粒温度水平上 ， 半焦颗粒 的燃烧为化学反应控制 ， 据此可以认 为随着温度的升 高， 半焦颗粒表面的氧浓度降低， 导致焦炭氮转化为 N 2 O的比例降低的分析是缺乏理论依据的． 此外 ， 循环流化 床床温的选择 主要是考虑石灰石 脱硫 的最佳温度在 1 0 5 0℃左右 ， 考虑半焦颗粒的温 度 比循环流化床平均床温高 2 0 0℃左右， 因此 ， 选取床 温为8 5 0℃． 床温的升高将导致脱硫效率的严重下降， 所以提高床温来降低 N 2 O最终排放量的方法是不可 取的． 另外， 床温升高会导致 N O最终排放量的增加． 3 ． 2 循环流化床燃料性质 循环流化床燃料 的性质主要包括燃料的煤 阶和燃 料的粒径 2个方面． 研究表明_ 1 ， 循环流化床燃煤过 程中焦炭氮生成的 N2 O的最终排放与煤阶有关 ， 随着 煤阶的升高 ， N2 O 和 N O 的最终排放量都增加， 但是 N 2 O的增加更加 明显． 例如【 ， 烟煤燃烧产生的 N2 O 中 4 0 ％～6 0 ％来源于挥发份氮的氧化 ， 而褐煤燃烧产 生的 N ， O中 7 0 ％～8 5 ％来源 于挥发 份氮． 但也有学 者_ 2 认为， N 2 O的最终排放量与煤阶之间如此简单的 关联是不够严谨的． 燃料 的粒径越细 ， 在脱挥发份 过程中产生 的挥发 份越多， 转移到挥发份中的燃料氮的比例就越大． 有学 者认为循 环流化床锅 炉 N 2 O 主要 来 自挥 发份氮 ， 因 此 ， 燃料的粒径越 细， 循环流化床锅炉 N 2 O的最终排 放量就越大． 但是循环流化床锅炉 N2 O的主要来源是 存在争议 的， 所以这样的分析是不能得到公认的． 但是 随着燃料的粒径的变大， 半焦燃烧时的温度越高， 循环 流化床锅炉 N2 O的最终排放量就越小． 3 ． 3 过量空气 系数 过量空气系数对循环流化床锅炉 N 2 O最终排放 量的影响为广大学者所共识 ， 随着过量空气系数 的增 加， 循环流化床锅炉 N O和 N 2 O的生成量从理论上讲 都将增加 ， 而且 NO的增加幅度要大于 N 2 O的增加幅 度． 当然 ， 实际上随着过量空气系数的增加 ， 循环流化 床锅炉的燃烧状况和流动状况会发生改变 ， 从而对循 环流化床锅炉 N O和 N 2 O 的最终排放量 的影响要结 合实际情况 ， 详细具体分析 ． 显然在不影响循环流化床 锅炉燃烧效率的情况下， 适当降低循环流化床锅炉的 过量空气系数除了可以降低 N O和 N 2 O的最终排放 量外 ， 还可以提高锅炉效率 ， 是一个一举三得 的举措 ， 3 ． 4 矿物质催化作用 一 些无机矿物质对 N2 O消解还原反应具有催化 作用 ， 其中 C a O和 F e 及其氧化物的催化作用最强， C a o作为石灰石灼烧分解的产物 ， 作为循环流化 床锅炉炉内石灰石脱硫 的主要反应物 ， 在循环流化床 锅炉炉膛和分离系统 中大量存在 ． 研 究表 明_ 1 7 l ， C a O 可以显著催化 N2 O的分解和 C O对 N 2 O的还原反应 ； 同时 C a O还可以催化生成 N2 O的主要挥发份氮 H C N 与水反应， 生成 N ， 这个主要生成 N O 的挥发份氮 ， 将进一步降低 N 2 O的最终排放量． 当然 C ￡ 【0的催化作用是受到 C a O的脱硫反应 的 限制的 ， C a O与 S O 2 反应生成的脱硫产物 C a S O 4的分 子体积大于 C a O的分子体积 ， 因此 ， 会堵塞 C a O颗粒 的表面空 隙， 阻止颗粒 内部 的 C a O继续参 与脱 硫反 应 ， 当然也停止了 C a O的催化作用． 文献报道【 J ， F e对 CO与 N 2 O 的还原反应有较 强的催化作用 ， 其原理是 F e 将 N2 O还 原为 N2 ， 同时 自身被氧化为 F e 2 o 3 ， 而后 CO 将 F e 2 o3 还原 为 F e ． F e 被氧化为 F e 2 O3 的反应符合一维缩核反应模型， 反应 生成物 F e 2 O3 成松散“ 开花” 结构覆盖在未反应的 F e 核表面 ， 这对于 内部的 F e 继续参与反应是有利的． 但是应该认识到 ， 这样 的松散“ 开花” 结构 的磨耗 特性很好 ， 在循环流化床锅炉的密相区内， 颗粒与颗粒 之间的摩擦碰撞将使这样的松散“ 开花” 结构磨耗成细 小的粉末 ， 并随着烟气排出炉膛 ． 如果这些粉末的粒径 小于分离器的分离粒径， 将造成催化剂的大量流失． 4结 论 在循环流化床锅炉中温燃烧条件下， N 2 O主要来 源于燃料氮 ， 其产生途径包括挥发份氮的均相反应和 半焦氮的多相反应． 均相反应 中 H C N是生成 N 2 O的 主要前驱体 ． 生成 N 2 O 的多相反应链 比较复杂 ， 迄今 的研究 也很不充 分． N2 O 的消解 反应主要 有均相 消 维普资讯 第2 期 王启民， 等 燃煤循环流化床锅炉 N2 O的生成 、 消解与控制 1 1 1 解 、 多相消解和多相催化消解 ． C O、 C对 N2 O有还原消 解反应， 其自身也会发生分解反应， F e和 C a O等多种 无机矿物质对 N， O的还原消解反应 和分解反应有催 化作用 ． 床温 、 燃料 、 过量空气系数 和循环物料等诸 多 因素对循环流化床锅炉 N2 O 的最终排放浓度有影响 ， 其中床温的影响最大， 因为 N 2 O 的生成与消解基本上 都处于反应控制阶段 参考文献 [1]周俊虎， 杨卫娟， 周志军， 等． 选择非催化还原过程 中的 N 2 0生成与排放[ J ] ． 燃料化学学报， 2 0 0 5 1 3 9 1 9 5 ． [ 2]姚荣奎， 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o a l l J J ． F u e l ， 1 9 9 3 3 3 7 33 7 9． 【 1 1 ]S h e n B X， Mi t ， L i u D C， e t a 1 ． N 2 O n i ssi o n u n d e r fl u i d i z e d b e d comb u s t i o n con d i t i o n[ J ] ． F u e l P r o c e s s T e c h n o l ， 2 0 0 3 1 1 22 1 ． [ 1 2 ]J o h n s son J E． F o r m a t io n a n d r edu c t i o n o f n i t r o g e n o x i d e s i n fl u i d i z e d b e d comb u s t io n [ J ] ． F u e l ， 1 9 9 4 9 1 3 9 81 4 1 5 ． [ 1 3 ]D i e g oLF ， L o n d o n oCA， Wa n gXS ， e t a 1 ． I n fl u e n c e o f o per a t i n g p a r a me t e rs o n NOx a n d N2 0 a x i a l p r o f i les i n a c i r c u l a t i n g fl u i d i z e d b e d c o mb u s t o r [ J ] ． Fue l ， 1 9 9 6 8 9 7 1 9 7 8 ． 【 1 4 ]L o e f fl e r G， Wa r t h a C ， Wi n t e r F， e t a 1 ． S t u d y o n N 0 and N2 0 f o r ma t io n an d d est r u c t io n me c h a n i s ms i n a l a bo r a t o r ys c a l e fl u id i z e d b e d [ J ] ． E n e r gy F u e l s ， 2 0 0 2 5 1 0 2 4 1 0 3 2 ． [ 1 5 ]L u Y， J a h k o l a A， Hi p p i n e n I ， e t a 1 ． T h e e mis s i o n s and con t rol o f NO x andN 2 Oi n p r e s s u ri z edfl u i d i z e d b e dcom b u s t io n [ J ] ． F u d． 1 9 9 2 6 6 9 36 9 9 ． [ 1 6 ]S c h a f e r S ， Bon n B ． Hy d r o l y s i s o f HC N a s an i mp o r t ant s t e p i n n i t r o g e n o x i d e f o r ma t i o n i n fl u i d i z e d c o mb u s t i o n [ J ] ． F u e l ， 2 0 0 0 7 9 1 2 3 9 1 2 4 6 ． [ 1 7 ]周浩生， 陆继东， 周 琥． 燃煤 流化床中 C a O催化还原 N ， 0机理研究[ J ] ． 东南大学学报 自然科学版， 2 0 0 0 2 1 1 2 1 1 5 ． [ 1 8 ]周皓生， 陆继东 ， 周琥， 等． 燃煤流化床燃烧过程 F e 及 其氧化物在 C O作用下对 N2 O／ NO转化成 N2的机理 [ J ] ． 中国电机工程学报， 2 0 0 1 1 4 4 4 7 ． [ 1 9 ]J o P m s son J E． F o r m a t i o n a n d r edu c t i o n o f n i t r o g e n o x i d es i n fl u i d i z e d b e d comb u s t i o n [ J ] ． F u e l ， 1 9 9 4 9 1 3 9 81 4 1 5 ． 【 2 0 ]Ve r ma S S ． P a r am e t r i c s t u d i es o n N 2 O f o r ma t io n and d e s t ruc t i o n mech a n i s ms [ J ] ． E n e r g y C o n v e rs Ma n a g e ， 2 0 0 2 1 3 1 7 3 7 1 7 4 6 ． [ 2 1 ]谢建军， 杨学民， 张 磊 ， 等． 循环流化床燃煤过程 NO、 N， 0和 S O 2的排放行为研究 [ J ] ． 燃料化学学报， 2 0 0 6 2 1 5 11 5 8． Ge n e r a t i o n， d i g e s t i o n a nd c o n t r o l o f N2 0 i n c i r c u l a t i n g f l u i d i z e d b e d b o i l e r u s i n g c o a l WA N G Q i ． mi n 1 ， L I Y u a n ， Y A N G H a i ． r u i ， L V J u n ． f u 2 1 ． D e p a r t me n t o f T h e r ma l P o we r E n g i n e e r i n g ， S h e n y a n g I n s t i t u t e o f E n g i n e e r i n g ， S h e n y a n g 1 1 0 1 3 6 ， Ch i n a ； 2 ． K e y L a b o r a t o r y o f T h e r ma l P o w e r E n g i n e e r i n g o f Mi n i s t r y o f E d u c a t i o n ， T s i n g h u a U n i v e r s i t y ， B e i j i n g 1 0 0 0 8 4 ， C h i n a Ab s t r a c t Ex c e p t f o r a d v a n t a g e s t h a t c o mb u s t i o n e f f i c i e n c y i s s i mi l a r t o p u l v e ri z e d c o a l b o i l e r ， c h e a p d e s u l f u r i z a t i o n e 一 口 u i p me n t ， l o w o p e r a t i o n c o s t ， r e l a t i v e l o w NOX e mi s s i o n c o n c e n t r a t i o n ， c i r c u l a t i n g fl u i d i z e d b e d bo i l e r h a s a f a t a l we a k n e ss， n a me l v， N2 0 e mi ssi o n c o n c e n t r a t i o n i s h i g h e r t h a n p u l v e r i z e d c oa l bo i l e r ． N2 0 n o t o n l y h a s t h e g r e e n h o u s e e f f e c t ， b u t a l s o c a n d e s t r o y s t r o n g l y o z o n e i n s t r a t o s p h e r e ， b ri n g o zo n e h o l e ， f u r t h e r mo r e ， i t i s s u p e r s t a b l e i n a t mo s p h e r e ． S u mma r i z e s t h e r e s e a r c h f r u i t i n r e c e n t y ear s o n t h e a s p e c t s o f g e n e r a t i o n p rin c i p l e ， d i g e s t i o n me c h a n i s m a n d r e d u c i n g e mi ssi o n meas u r es o f N2 O i n c i r c u l a t i n g flu i d i z e d b e d bo i l e r ， g i v es mo r e r eason a b l e e x p l a n a t i o n for some r e d u c i n g e mi ssi o n meas u r e s ， a n d a n a l y zes t h e r est r i c t i o n con d i t i o n for e v e r y r e d u c i n g e mi ssi o n me a s u r e ， so a s t o o f f e r t h e o r e t i c a l r e f e r e n c e f o r N2 0 e mi ssi o n c o n t r o l i n c i r c u l a t i o n f l u i d i zed bed bo i l e r wh i c h i s mo r e s u i t a b l e for f a c t ． Ke y w o r d s C i r c u l a t i n g F l u i d i z e d B e d C F B ； N2 O； e mi ssi o n ； con t r o l 维普资讯