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吸附法净化挥发性有机物的研究进展 * 陆豪 1， 2 吴祖良 1， 2 高翔 2 1． 浙江工商大学环境科学与工程学院， 杭州 310012;2． 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室， 杭州 310027 摘要 吸附法是净化挥发性有机物 VOCs 的主要方法之一， 具有工艺成熟、 操作简单、 能耗低、 净化效率高等优点。吸 附剂的选择是 VOCs 净化的关键， 同时如 VOCs 分子结构、 外界环境因素也会影响净化效果。重点介绍了不同吸附剂 对 VOCs 的净化， 分析了影响 VOCs 吸附的其他因素， 并展望了吸附法净化 VOCs 的研究方向。 关键词 挥发性有机物; 吸附机理; 吸附剂; 影响因素 DOI 10. 7617 /j. issn. 1000 － 8942. 2013. 03. 024 RESEARCH REVIEW ON VOLATILE ORGANIC COMPOUNDS PURIFICATION BY ADSORPTION Lu Hao1， 2Wu Zuliang1， 2Gao Xiang2 1． School of Environmental Science and Engineering，Zhejiang Gongshang University，Hangzhou 310012，China; 2． State Key Laboratory of Clean Energy Utilization of Zhejiang University，Hangzhou 310027，China AbstractAdsorption is one of the main s to purify volatile organic compounds VOCs ，which features mature technology，simple operation，low energy consumption，high purification efficiency． The choice of adsorbent is the key to purify VOCs，in addition，VOCs molecular structure and environmental factors such as temperature and humidityalso affect the purification effect．This article describes different adsorbents for VOCs purification，and other factors affecting the adsorption of VOCs，then prospects the research trend of VOCs purification by adsorption． Keywordsvolatile organic compounds;adsorption mechanism;adsorbent;influence factor * 国家自然科学基金项目 51106138; 21006092 ; 浙江省自然科学基金项目 Y5100309;Z5100294 ; 浙江工商大学青年人才基金 QY11- 21 。 挥发性有机物 VOCs 是指在标准状况下饱和蒸 气压大于 0. 13 kPa 的有机化合物 ［1］， 包括烃、 醛、 酮、 醇、 醚、 酯、 杂原子取代烃等 300 多种有机物。大气中 VOCs 具有种类繁多、 来源广泛、 毒性大 部分 VOCs 具有“致癌、 致畸、 致突变” 效应 、 浓度相对较低但污 染物总量大等特点。 常规的 VOCs 净化方法主要包括 吸附法、 燃烧 法、 吸收法、 冷凝法、 生物法等。吸附法具有工艺成熟、 易于操作、 能耗低、 成本低廉、 去除率高等优点 ［2］， 被广 泛应用于低浓度、 高通量的 VOCs 处理 ［3］。吸附净化 技术的关键是吸附剂的选择， 而开发新型高效的吸附 剂是该技术的研究热点; 此外， 如吸附质的分子结构、 外界环境因素等也会不同程度地影响吸附净化效果。 本文在介绍 VOCs 吸附机理的基础上， 重点阐述 不同吸附剂对 VOCs 的净化并分析影响 VOCs 吸附效 果的其他因素， 在此基础上展望吸附法净化 VOCs 的 研究方向。 1吸附机理 气体与固体接触后， 并附着在固体表面上的一种 界面现象， 称为吸附。若已被吸附的分子重返液相或 气相中， 则称之为脱附。 根据吸附 剂 和 吸 附 质 之 间 的 作 用 方 式， 吸 附 可分为物理吸附和化学吸附。物理吸附是可逆过 程， 该吸附现象 的 作用 力主要 是由吸附质分子与 吸附剂表面间的范德华力、 电作用力构成; 化学吸 附则是指吸附 质与 吸 附剂之间电子交换、 转移或 共有 形成共价键 的过程， 且常不可逆。物理吸 附和化学吸附 的最 本 质区别是吸附力的性质， 此 外， 两种吸附过程在选择性、 活化能、 吸附热、 吸附 层数、 吸附温度、 吸附速率等众多方面都有显著差 异， 由此作 为 判断 吸 附 类型的重要依据。具 体 区 别见表 1［4］。 39 环境工程 2013 年 6 月第 31 卷第 3 期 表 1物理吸附与化学吸附的区别 性质物理吸附化学吸附 选择性无有 可逆性一般可逆不可逆 作用力范德华力化学健力 活化能自发过程， 不需活化需要活化 吸附热 近于液化能， 小于 40 mJ/mol 近于化学反应热， 约 80 ～ 400 kJ/mol 电子转移无有 吸附层数单 多 分子层单分子层 吸附温度低 低于临界温度高 远高于沸点 吸附速率较快较慢 吸附稳定性不稳定易解析 较稳定 脱附性质常可完全脱附脱附难， 常伴化学变化 2吸附剂 理想的 VOCs 吸附剂通常应具备以下几点 较高的 比表面积、 吸附量大、 吸附可逆、 表面疏水性强、 热稳定性 高、 再生容易、 成本低廉等 ［5 ］。吸附剂分无机和有机吸 附剂两大类， 以无机吸附剂应用较多。常见的无机吸附 剂如活性炭、 活性炭纤维、 沸石分子筛、 黏土等， 一般具有 较高的比表面积或微孔体积， 其吸附活性高、 吸附量大、 热稳定性较好， 但大多存在亲水性强， 热脱附温度高的 问题。有机吸附剂主要是指 Tenax 系列的吸附剂。 2. 1活性炭 最常用的无机吸附剂是活性炭。活性炭对 VOCs 亲合系数越大， 说明吸附 VOCs 的能力越强， 因此， 活 性炭对苯系物等大分子 VOCs 的净化效果显著， 但对 甲醛等小分子污染物的吸附性能较差。湿度增大， 活 性炭对 VOCs 的吸附量减小， 但芳香烃 VOCs 受水蒸气 的影响较小 ［6］。能与活性炭发生聚合反应的 VOCs 及 大分 子 高 沸 点 的 有 机 物， 不 宜 用 该 法 回 收 ［7］。 Henschel 等 ［8］采用颗粒活性炭和光催化氧化技术应用 于室内空气净化器， 对比两者去除室内 VOCs 的费用， 发现光催化氧化的费用高于活性炭 10 倍左右。 通过调节活性炭表面 O、 N、 S 等官能团的种类及 数量可调整其表面酸碱性， 改善其吸附 VOCs 的性 能。张丽丹等 ［9］在保持活性炭骨架结构完整的前提 下以酸、 碱交替改性方法对廉价的煤质活性炭加以处 理， 结果表明其比表面积提高了 657. 68 m2/g， 对苯的 饱和吸附量相应增加了 10. 37 mg/100 mg。有研究表 明， 用氯化铁处理过的活性炭， 吸附 VOCs 的性能良 好 ［10］。经浸渍处理后可有效提高活性炭的吸附容 量， 去除 VOCs 的效果良好， 简单加热再生后还可循 环利用 ［11］。此外， 活性炭的制作材料和过程也制约 着其吸附 VOCs 的性能， 采用废弃聚氨酯经 K2CO3浸 渍后制备的活性炭比表面积高达 2772 m2/g， 具有良 好的吸附能力， 与商业高比表面积的活性炭吸附水平 相当， 是普通椰壳活性炭的 3 倍 ～ 4 倍 ［12］。 高风量、 低浓度 VOCs 的净化， 一直是空气净化 领域中亟待解决的难题。与粒状活性炭相比， 蜂窝状 活性炭具有床层阻力小的优点， 更符合实际应用中高 风量等处理条件， 其研制始于日本， 具体制备方法是 将炭化材料挤压成型后再经活化而成。目前， 我国处 理高风量、 低浓度 VOCs 设备的吸附剂以蜂窝状活性 炭为主， 辅以吸附净化、 脱附再生和催化燃烧等技术， 适合于高风量 5000 ～ 25000 m3/h 、 低浓度、 需连续 处理的 VOCs 净化。该法的主要原理是通过蜂窝状 活性炭吸附浓缩后转换成小风量、 高浓度的 VOCs， 并 通过催化燃烧作用所释放的热能对吸附床进行脱附 再生。该项技术相应的设备也应运而生 ［13］。 2. 2活性炭纤维 活性炭纤维大量微孔的开口都在其表面上， 吸 附 － 脱附时 VOCs 分子经历的通道较短， 因此， 活性 炭纤维具有吸附容量大、 吸附效率高、 吸附 /脱附速度 快、 吸附低浓度 VOCs 的能力优良以及易成型、 不易 粉化和沉降等优势 ［14］。 粘胶基活性炭纤维表面有丰富的含氧官能团， 吸 附低 浓 度 VOCs 效 果 良 好 ［15］，当 丁 酮 浓 度 高 于 330 mg/m3时， 比表面积高的活性炭纤维具有高吸附 容量; 当浓度低于 330 mg/m3时， 情形则相反。活性 炭纤维对低沸点的化合物吸附能力强 ［16］， 吸附低浓 度甚至痕量 VOCs 更有效， 但其费用远高于活性炭吸 附法 ［7］。Navarri 等［17］研究表明， 由聚合物原材料炭 化和活化制成的活性炭纤维， 对二甲苯的吸附容量与 比表面积呈正相关。活性炭纤维经表面改性和修饰 后， 能进一步改善其吸附 VOCs 的性能。空气氧化处 理后的活性炭纤维， 可显著增加对甲醛的吸附容量和 穿透时间 ［18］。黄正宏等［19］发现， 活性炭纤维经气相 氧化处理后， 能提高其微孔容积和比表面积， 并增强 对极性 VOCs 的吸附。根据气体酸碱性， 可采用适当 方法改性活性炭纤维提高其吸附性能。去除碱性气 体时， 可添加酸氧化活性炭纤维使其表面的含氧官能 团增多， 从而提高其表面酸度; 亦可添加碱性物质等 改善其对酸性气体的吸附性能。添胺及附胺的活性 炭纤维可提高其对醛类的吸附能力。 2. 3沸石分子筛 沸石分子筛是优良的吸附剂之一， 有较大比表面积 49 环境工程 2013 年 6 月第 31 卷第 3 期 和微孔体积， 对水等极性小分子有强烈的吸附能力。 Ichiura 等 ［20 ］发现乙醛的最大吸附量只与沸石薄片中所 含沸石量的多少有关， 均匀性是制约其吸附性能的重要 因素， 吸附性能与其均匀性呈正相关。Brosillon 等 ［21 ］考 察了丙酮、 甲基乙基酮、 庚烷及辛烷在沸石上的吸附穿 透曲线， 发现有效扩散率与其极性及气体吸附量无关。 VOCs 大多属于非极性或弱极性物质， 由于空气 中水蒸气与 VOCs 间存在竞争吸附作用， 使得许多极 性吸附剂如沸石的推广受到了抑制。Takeuchi 等 ［22］ 研究发现， 水蒸气共存时， 沸石对正丁醇、 对二甲苯的 气体吸附量减小， 但正丁醇、 对二甲苯在沸石上的吸 附动力学不受影响。 2. 4黏土基吸附剂 黏土的成分和结构都较复杂， 因其有较大比表面 积、 孔结构和成本低廉的优点而得到广泛应用。海泡 石、 坡缕石等比表面积相对较大的黏土矿物作为环境 除臭剂、 烟草过滤剂等 ［23］可直接应用于气体吸附。 膨润土是一种以蒙脱石为主要成分的黏土矿物， 具有较大的比表面积和阳离子交换容量。根据其层 间可交换阳离子的种类， 膨润土主要分为钠基膨润土 和钙基膨润土。膨润土表面硅氧结构具有极强的亲 水性及层间阳离子的水合作用， 未经改性的膨润土吸 附处理有机污染物的性能较差。经表面活性剂改性 后得到的有机膨润土， 表面亲水性及层间域环境发生 改变， 吸附有机污染物的性能显著提高。 Barrer 等 ［24 ］从 20 世纪 50 年代初开始研究各种有 机膨润土及其他黏土的气相吸附规律， 发现经不同表面 活性剂改性制备的有机膨润土对吸附质具有选择性， 并 将其用作色谱分离固定相、 分子筛以及气态有机物采样 的吸附剂。除直接用作气体吸附剂外， 膨润土还可以其 他形式用于气体处理， 如各类柱撑黏土、 中孔吸附材料 及膨润土基制得的混合空气净化剂或气体分离吸附剂。 朱利中等 ［25- 29 ］将有机膨润土应用于气态污染物的吸附 净化中， 研究了膨润土原土、 单阳离子有机膨润土及阴 阳离子有机膨润土对气态污染物的吸附性能、 机理及其 影响因素等。通过对比研究苯系物、 烷烃、 氯代烷烃、 氯 代烯烃、 酯、 醚、 酮等 7 类 20 种常见 VOCs 的吸附性能、 机制、 吸附热及其性质间的构效关系， 探讨了有机膨润 土对 VOCs 体系的吸附机制构成、 相对贡献等， 并建立了 VOCs 体系吸附效果的预测方法。 2. 5有机吸附剂 与无机吸附剂相比， 有机吸附剂疏水性较强， 热脱 附温度较低， 可再生使用。Tenax TA、 Tenax GC 等是目 前常用的有机吸附剂。对低浓度、 碳数小于 5 的 VOCs 采样分析时， 只有 Tenax TA、 Tenax GC 的吸附效果尚 可 ［30 ］。Sunesson 等［31 ］通过对比 8 种有机吸附剂在采样 及分析中表现出的吸附量、 穿透能力等性能指标， 发现 TenaxTA 吸附碳数大于 6 的 VOCs 效果较好。另有研究 表明， Tenax GC 对高沸点的 VOCs 采样分析较好 ［32 ］ ， 对 苯系物和醇类有优良的吸附性能 ［33 ］， 但 Tenax GC 易受 氧化物和无机污染物的影响而发生化学分解 ［30 ］。 3吸附影响因素 影响 VOCs 吸附效果的因素很多， 除吸附剂本身 的性质结构外， VOCs 的分子结构、 外界环境的温度、 湿度及共存污染物也会影响吸附法的工艺性能。 3. 1VOCs 的分子结构 位阻效应决定气体分子不能进入比其临界直径 还小的孔中并被吸附， 分子尺寸的大小与吸附剂的孔 径间存在有效匹配的问题。 Barrer 等 ［34］研究发现极性分子可嵌入到钠基蒙 脱石层间， 而非极性分子却不能嵌入， 且极性、 非极性 分子形成的吸附 － 解吸等温线滞后环形式不同， 其相 应滞后环的位置分别在相对压力区中部、 低压区闭 合。研究表明 ［35］， 采用对端基甲基数目不同的短碳 链有机阳离子改性膨润土后， 吸附各种吸附质时具有 明显选择性， 易通过嵌入作用， 能吸附临界尺寸小于 原始层间距的吸附质分子; 短碳链表面活性剂改性后 的有机膨润土， 其吸附能力与比表面积之间有半定量 的关系， 但分配作用并不明显。不同表面活性剂改性 膨润土的吸附能力顺序与吸附质有关 ［36］， 短碳链有 机膨润土对有机物的吸附能力与其表面积一般有较 好的相关性， 其吸附量与吸附质的沸点呈正相关。 依据 VOCs 理化性质的不同， 气体吸附效果会有 较大差别。吸附剂对 VOCs 的吸附能力随气体分子 量的增加而增强， 低分压气体较高分压气体更易被吸 附。当 VOCs 分子量大于 130 且具有低挥发性 沸点 ＞ 240 ℃ 时， 吸附质会被强烈吸附而难以脱附; 当气 体分子量小于 45 时， 则易出现吸附不牢的情况。 3. 2温度 温度是影响 VOCs 吸附的重要因素之一 ［37- 38］。 低温有利于物理吸附， 而适当升温则更利于化学吸 附。一 般 地， 温 度 升 高 会 使 VOCs 更 易 挥 发， 但 Chiang 等 ［39］发现泥煤基活性炭吸附 VOCs 四氯化 碳、 氯仿、 苯和二氯甲烷 时对温度并不敏感， 具有高 59 环境工程 2013 年 6 月第 31 卷第 3 期 吸附热、 低熵变的苯的吸附效果更好。 3. 3湿度 因活性炭微孔体积有限， 水蒸气对低浓度 VOCs 吸 附的影响比高浓度时更为显著 ［40 ］。研究表明［41 ］， 当湿 度超过 40 时， 吸附大量水蒸气的活性炭对 VOCs 分子 的吸附能力会显著降低。Zhou 等 ［42 ］发现， 较高的湿度 会抑制微孔活性炭对甲烷的吸附， 但在较低湿度条件 湿气含量 ＜1 mmol/g 下， 微孔活性炭对甲烷的吸附量 反而出现较小的增加趋势。高华生等 ［43 ］对比研究了湿 度对低浓度 VOCs 苯、 甲苯、 三氯甲烷和丙酮 在活性炭 上的吸附平衡， 发现当湿度高于 50 时， 共存水蒸气对 VOCs 吸附过程的抑制作用显著增强; 水蒸气对低浓度 VOCs 影响较显著， VOCs 浓度增加， 该抑制作用减小; 水 蒸气的抑制作用随着吸附质极性的增强依次增大， 即丙 酮 ＞ 三氯甲烷 ＞ 苯。Lee 等 ［44 ］以苯、 甲苯及邻二甲苯 为吸附质， 当与水蒸气共存时， 短碳链有机膨润土对苯、 甲苯及邻二甲苯的平衡吸附量明显下降。 3. 4共存污染物 陈秋燕等 ［45］以苯、 甲苯、 二甲苯为例， 发现其浓度 与穿透时间的对数呈线性关系; VOCs 的物化性质对穿 透时间有影响， 甲苯比苯更易穿透; 流量越大， VOCs 的 穿透时间越短; 活性炭吸附 VOCs 苯、 甲苯 并不等同 于单个 VOCs 吸附的简单相加。浓度较高的多组分 VOCs 共存时， 吸附剂的穿透体积会受到影响， 但对 VOCs 的扩散系数影响不大 ［30］。金一中等［46］通过对 比分析苯、 甲苯纯组分及混合组分的动态穿透曲线， 发 现吸附能力强的甲苯能从活性炭中置换出吸附能力弱 的苯。Vahdat［47］考察了活性炭对双组分 VOCs 的竞争 吸附行为， 两种 VOCs 的穿透时间均有提前， 其穿透时 间取决于 VOCs 浓 度、 吸 附 容 量 和 流 速， 改 变 两 种 VOCs 的浓度配比可以使其的吸附强弱发生改变。Li 等 ［48］通过研究甲苯、 乙酸乙酯和苯共存体系的双组分 和三组分的穿透曲线， 发现半焦炭对上述 VOCs 的吸 附顺序是甲苯 ＞ 乙酸乙酯 ＞ 苯; 强吸附组分能代替 弱组分， 双氧水氧化半焦炭能提高其对 VOCs 的吸附 量， 尤其是甲苯。罗宏慧等 ［49］研究活性炭对 VOCs 的 共吸附现象时发现， 共吸附使体系中各 VOCs 的穿透 容量均下降， 共吸附的物质愈多， 穿透容量降低愈明 显， 两种、 四种 VOCs 共吸附时导致丙酮的穿透容量分 别减少 21. 9 、 41. 7 。 4结论 吸附法是主要的 VOCs 净化方法之一。与其他 方法相比， 吸附法具有工艺成熟、 操作简单、 能耗低、 净化效率高等优点， 适用于低浓度、 高风量的 VOCs 净化。但也存在着高温度下吸附效率低、 高湿度下 VOCs 的吸附被抑制等缺点。因此， 开发更高效的吸 附剂， 克服高温高湿对吸附的影响， 并且寻找更低成 本的吸附剂再生方法， 这将是今后吸附法净化 VOCs 的研究方向。 参考文献 ［1］奚旦立， 孙裕生． 环境监测 ［M］． 4 版． 北京 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