天然气脱碳单一胺液及混合胺液解吸性能研究.pdf

第 1 期 花亦怀等 天然气脱碳单一胺液及 混合胺液解吸性能研 究 4 7 天然气脱碳单一胺液及混合胺液解吸性能研究 花亦怀 ， 郭 清 2 ， 冯 颉 ， 唐建峰 。 ， 曾大龙 ， 姜 雪 。 ， 王 曰3 ， 史泽林 1． 中海石油气电集团研发中心 ， 北京 1 0 0 0 2 7 ； 2 ． 昆山市建设工程质量检测中心 ， 江苏苏州2 1 5 3 3 7 ； 3． 中国石油大学 华东储运与建筑工程学院 ， 山东青岛2 6 6 5 8 0 ； 4 ． 中石油煤层气有 限责任公司， 北京 1 0 0 0 2 8 摘要 对 M E A、 D E A、 T E A、 D E T A、 T E T A几种胺类脱碳 吸收剂 及其 与 MD E A混合胺 液的解吸性能进行 了实验对 比分析， 考 察了不同种类单一胺液及混合胺液解 吸率等指标 的变 化规律 。结果发现 。 D E T A、 T E T A两种烯 胺及其与 MD E A的混合胺液解 吸效果相对 较差 ， 而提高其吸收的饱 和程度 ， 有助于改 善解吸性 能。 关键词 天然气 ； 脱碳 ； 单胺 ； 混合胺 ； 解吸率 ； 解吸能耗 中图分类号 T Q 0 2 8 ． 2 5 文献标识码 A 文章编号 1 0 0 1 - 9 2 1 9 2 0 1 4 0 1 4 7 - 0 5 随着全球天然气资源的开采 、 气候变化的挑战 与居 民生活水平 的提 高 。天然气 的需求量不断增 长 ，使其在世界能源结构 中 占据越来越重要 的地 位【 1 1 。为保障天然气储存 、 运输与使用过程的安全稳 定运行 ， 需要进行天然气过滤 、 分离 、 脱硫 、 脱碳 、 脱 水等预处理加工。其中． 天然气脱碳技术 的应用可 以提高天然气热值 、 增强管输能力 、 防止冰堵现象 、 稳定深冷工艺 、 改善腐蚀情况 。 是预处理工艺 的关 键环节[ 2 1 。胺法脱碳技术由于吸收负荷高 、 吸收效果 好 、 吸收剂可循环利用 、 使用成本低 ． 被广泛应用于 天然气脱碳领域[ 3 1 。近年来混合胺脱碳方法得到了 越来越多 的关注 。 该方法具有吸收能力强 、 反应速 度快 、 适 用范围广 、 再生能耗低 、 气体损失小 、 净化 程度高 、 溶液腐蚀小等优点 。 开展该方 面的研究 工作非常必要。对 目前天然气脱碳工艺中应用的混 合胺液解吸性能进行实验与理论研究 ． 在天然气脱 碳胺液 的配方优选 、应用推广等方 面具有重要 意 义 。 在传统单一吸收剂和混合吸收剂解 吸性 能研 究方面已有文献报道⋯q 。 但国内对传统或新型混合 胺液脱碳性能的研究大多用于低压条件的烟道气 收稿 日期 2 0 1 3 ． 0 6 ． 2 1 基金项 目 国家 8 6 3项 目海 上天然 气 液 化存储关键 技术研 究 2 0 1 3 A A 0 9 A 2 1 6 ． 中央高校 基本科 研业 务费专项资金项 目天然 气胺 法脱酸二元混合 组分交互 性能研究 1 3 C X 0 6 0 6 8 A ， 中海油气 电集团 L N G液 化工 厂天 然 气 净 化 实 验 研 究 C N O O C K J 1 2 5 Z D X M1 4 Q D 0 0 3 Q D 2 0 1 2 ； 作者简介 花亦怀 1 9 8 1 ． ， 男 ， 工程师 ， 电话0 1 0 ． 5 6 7 5 9 0 2 9． 邮 箱h u a y i h u a i 1 6 3 ． c o m。 C O 捕集 2 】 ， 国外对应用于天然气脱碳工艺混合胺 液解吸性能的研究工作报道较少。本研究为胺液解 吸性能的研究探索适宜 的实验方法 。 研究成果 为选 择高解吸率 、 低解吸能耗的优质天然气脱碳吸收剂 提供理论依据 。 1 实验部分 1 ． 1 实验装置 胺液解吸性能研究 的实验装置如图 l 所示。使 用油浴恒温槽控制加热温度 ． 胺液在三 口烧瓶内进 行解 吸反应 ，解吸出的气体 中水蒸汽含量较高 ， 经 冷凝管冷凝 回流后 ， 剩余的酸气经干燥塔进行脱水 干燥 。脱水后的酸气通过皂膜流量计记 录瞬时流 量 。 通过湿式气体流量计记录累计流量。 }r l 3 l ． If ●ol } J l 一 超级油浴 恒温槽 ； 2 一 三 口烧瓶 ； 3 一 冷凝 管 ； 4 一 温度计 ； 5 一 干燥塔 ； 6 一 缓冲瓶 ； 7 一 电子皂膜流量计 ； 8 一 湿式气体 流量计 图 1 解吸 实验装置流程图 1 ． 2实验试 剂 实验所需气体与试剂见表 I 。 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 4 8 天然气4 e X - C 化学与4 E _ r -- 2 0 1 4年第 3 9卷 表 1 实验气体 与试 剂 名称 符 ／ 分子式 规格 牛， J家 1 ． 3实验 方法 胺 液解吸 C 0 性 能实验 在图 l 所示 的装置 中 进行。量取胺液样本倒人三 口烧瓶中， 将三 口烧瓶 与冷凝管连接后读取气相 、 液相初 始温度 ， 并记录 湿式气体流量计 的初始数值。当油浴温度预热达到 设定值后 ， 将盛有胺液样本 的三 口烧瓶放人油浴恒 温槽内 ， 开始计时， 每隔 l mi n记录一次胺液气相和 液相温度 、 皂膜流量计读数 、 湿式气体 流量计读数 及压差 ．待湿式气体流量计读数连续 5次不变时 。 停止实验 。 1 ． 4实验 指标 对胺液解吸性能的评价指标包括酸气负荷 、 解 吸速率 、 解吸率 、 残余酸气负荷 。 各个指标 的含义如 下 1 酸气负荷 酸气负荷指胺液中 l m o l 的胺溶解的 C 0 的物 质的量 ． 其表达式如下 CA 式中 一 胺液 中的胺浓度 ； 一 胺液中 C O 浓度 当胺 液与过量 C O 达到吸收平衡 时的酸气负 荷为胺液的最大酸气负荷 ， 与饱和吸收负荷对应。 2 解吸速率 t f Ie 解 吸速率指单位时问内单位体积的胺 液解吸 出的 C O 量 ， 单位 为 mo l ／ L ra i n ， 其值 由解 吸实验 装置中气体流量计测定。 3 解吸率 解吸率指 一定时间 内胺液解吸 出的 C O 量 与 胺液解吸前所含 C O 总量的比值 ， 胺液解吸前所含 C O 量使用酸解法测定 ，一段时间内解吸出的 C O 量使用解吸实验装置中湿式气体流量计测定。解吸 率能够表示出胺 液的再生能力。 4 残余酸气负荷 残余酸气负荷指胺液进行解吸实验后 1 too l 胺 中残余的 C O 的物质的量 ， 可 以表示胺液的再生效 果 。 2 实验结果及讨论 2 ． 1 单 一胺 液解 吸性能 分析 孵I 吸州 JJ T ／ rai n 图 2 不同种类单一胺液解吸率随时间变化曲线 解 啦时 n U T ／ mi n 图 3不同种类单一胺液解吸率随温度变化曲线 图 2 、图 3为同等初始 C O 压力下吸收未达到 饱 和 以及 已达到 饱 和 的 ME A、 D E A、 T E A、 D E T A、 T E T A五种单一胺液的解吸率变化规律 。表 2为其 对应的酸气负荷对比． 实验中胺液样本的浓度均为 l mo l ／ L。 2 ． 1 ． 1 未饱和单一胺液解吸性能分析 由 图 2与 图 3可知 ． 吸 收未 达饱 和 的 五种单 一 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 第 1期 花 亦怀等 天然气脱碳单一胺液及混合胺液解吸性能研 究 4 9 胺液 ， 在解吸初始的 4 ra i n内解 吸率都迅速增大 ， 当 解吸进行到一定程度 ． 胺液温度趋于稳定 ． 解吸率 也基本达到最高水平。同一时问内几种胺 液解吸率 按 由大到小依次为 T E A ME A D E A D E T A T E T A， 解吸达到平衡的时间则依次增大 ； 同一温度下胺液 解 吸 率 由大 到 小 为 ME A D E T A T E T A D E A T E A， D E T A、 T E T A的最终解吸温度最高 ， 其它几种 胺 液 解 吸温度 相差 不 大。如表 2所示 ， D E T A 与 T E T A胺液 的初始酸气负荷较高 ，但残余 酸气负荷 明显高于其它三种胺液 。 解吸率明显偏低 。 表 2不同种类单一胺 液酸气负荷与解吸率对 比 综上可知 。 相对于 ME A、 D E A、 T E A几种常规胺 液 ， D E T A、 T E T A两种烯胺解吸需要的时间较长 、 温 度较高 、 残余酸气负荷很高、 解吸率非常低 ． 说明其 解 吸需要 的能耗较大 ， 解 吸程度偏低 ， 解 吸效果较 差 。 2 ． 1 ． 2 饱和单一胺液解吸性能分析 由图 2 、 图 3可知 ， 饱和单一胺液解吸率随解吸 时间的变化规律与未饱和单一胺液基本一致 ． 同一 时间几种单 一胺液解吸率 由大到小依 次为 T E A ME A D E A D E T A T E T A．同一温度几种胺液解吸 率相差不大 ， D E T A与 T E T A解吸所需时 间仍然较 长 ， 最终解吸温度仍较高。 由表 2可知 ， 由于 D E T A、 T E T A两种烯胺分子结构中氮原子数量 多于 ME A、 DE A、 T E A几种 乙醇胺 ， 其最大酸气负荷 明显偏高 ， 但 残余 酸 气 负 荷 仍然 大 大高 于 其 它 几种 胺 液 D E T A、 T E T A胺液最终解吸率仍 比 ME A、 D E A、 T E A 要低 ， 但 与未饱和单 一胺 液相 比 ， 饱和胺液 的解吸 率相对较高 。尤其 D E T A与 T E T A胺液的解吸率有 显著提高 。 综上可知 ， 饱和单一胺液解 吸所需时间 、 最终 解吸温度与未饱和单一胺液相 比无 明显区别 ． 其解 吸能耗仍 然 为 T E T A D E T A ME A D E A T E A 胺 液吸收的 C O 量越多 ， 即胺液吸收 C O 过程越接近 饱和状态 ， 其解 吸程度越高 ， 尤其对于 D E T A、 T E T A 胺液 ， 提高其吸收过程 C O 吸收量 ， 促进胺液饱和 ， 有助于其解吸效果的改善。 2 ． 2混合胺 液解 吸 性 能分析 解暇时I1 I} T ／ n t i n 图 4 不 同种类混合胺液解吸率随时间变化曲线 1 0 0 8 0 6 0 格 害5 4 o 2 O O 末饱 I] MOE A ME A 十未饱和MDE A DE A 一 朱饱和J MDE A T E A 一十一米饱和MOE A DE 1 _A ～ ◆一米饱和MDE A T ET A 一饱和MDE A ME A 卜一饱和MDE A DE A 十饱 _祠 I MDE A TE A 一 饱和MDE A DE T A ～ 尊一饱 秆 l MDE A TE 1 。A 0 2 0 4 0 6 0 8 O I O 0 l 0 解 l 时n j T ／ rai n 图 5 不 同种类混合胺液解吸率随温度变化 曲线 图 4 、图 5为同等初始 C O 压力下吸收未达到 饱 和 以 及 吸 收 达 到 饱 和 的 MD E A ME A、 MD E A DE A、 MDE A T EA、 MDEA DE T A、 MD EA T E T A 五 种混合胺液的解吸率变化规律 ， 表 3为其对应的酸 气负荷对 比， 实验 中混合胺液样本 的浓度均为 2 1 m o l ／ L 。 2 ． 2 ． 1 未饱和混合胺液解吸性能分析 根据图 4与图 5可知 ， 在解 吸率增长较快的初 始阶段 ．几种混合胺液解 吸率相差不大 ． MD E A D E T A与 MD E A T E T A混合胺液 的解 吸率迅速达 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 天然气4 k s ．x - C 。 化 学与化工 2 0 1 4年第 3 9卷 到稳定 ， 最终解 吸温度较高 ． 其它 三种混合胺液解 吸所需时间较长 。 最终解 吸温度相对较低 。结合 图 2 、图 3以及表 2可知， D E T A、 T E T A与 MD E A混合 后解吸时间明显缩短 。 其它三种胺液与 MD E A混合 后解吸时间反而增大 ， 但几种混合胺液的解吸温度 与混合前单一胺液相 比无明显差别。由表 3可知 ． 几种混合胺液 的初始酸气 负荷相差不大 ， MD E A D E T A、 MD E A T E T A胺 液的残余 酸气负荷较 其对 应单一胺液有所降低 ，但仍 大大高于其它种类胺 液 ， 最终解吸率也明显偏低。 由上可 知 ． MD E A D E T A、 MD E A T E T A胺 液解 吸所需时间较单一胺液减少 。 低于其它几种混合胺 液 ， 最终解吸温度稍 高 ， 与混合前 的单一胺液相 比 解 吸能 耗 降低 ．但 最终 解 吸 程度 仍 然 较 差 ． 与 MD E A ME A、 MD E A D E A、 MD E A T E A混 合 胺 液 相比解吸性能无明显优势。 2 ． 2 ． 2 饱和混合胺液解吸性能分析 由图 4 、 图 5可见， 几种饱和混合胺液解吸率随 解吸时间与温度的变化趋势均非常接近 ． 最终解 吸 温度基本相 同 ，但 MD E A D E T A、 MD E A T E T A胺 液解吸达到平衡所需时间较长 ， 与单一饱和胺液相 比解 吸时间无 改善 。由表 3可知 ， MD E A D E T A、 MD E A T E T A胺液 的最大酸气 负荷 与残余 酸气 负 荷较高 ， 其它混合胺 液相差不大 ； 几种饱 和胺液 的 解 吸 率 比未饱 和胺 液 有 所 提 高 ，其 中 MD E A D E T A、 MD E A T E T A饱 和胺液最终解 吸率 的提高 尤为明显 ，前者甚 至高达 9 5 ． 1 O ％，达到了未饱 和 MD E A ME A、 MD E A D E A、 MD E A T E A 胺 液 的 解 吸率水平 。 表 3不 同种类混合胺液酸气 负荷与解吸率对比 综上所述 。 MD E A DE T A、 MD E A T E T A饱和胺 液解吸所需 时间较长 ， 最终解吸温度与其它种类胺 液相 同， 解 吸能耗仍然较高 ， 但随着吸收液饱 和程 度 的增大 ， 其解吸率有明显提高。 3 结论 1 D E T A、 T E T A两种烯胺相对于 ME A、 D E A、 T E A几种常规胺液 ， 解 吸程度偏低 ， 解吸效果较差； MD E A D E T A、 MD E A T E T A 混 合 胺 液 与 混 合 前 D E T A、 T E T A单一胺液相比解吸能耗降低，但最终 解 吸程 度 较 差 ，与 其 他 三 种 MD E A ME A、 MD E A D E A、 MD E A T E A混合胺液相比解吸性能无 明显优 势 。 2 饱 和 单 一 胺 液 解 吸 能 耗 由 大 到 小 为 T E T A D E T A ME A D E A T E A； 胺 液 吸 收 的 C O 2 量 越 多 ， 即胺液吸收 C O 过程越接近饱和状态 ， 其解 吸 程 度 越 高 ， 因 此 提 高 D E T A、 T E T A、 MD E A D E T A、 MD E A T E T A胺液吸收的饱 和程度 ． 有助于 提高其解吸率 。 改善其解吸性能。 3 D E T A、 T E T A与 MD E A混合后解吸时间明 显缩短， 其它三种胺液与 M D E A混合后解吸时间反 而增大 ， 但五种混合胺液 的解吸程度相 比混合前单 一 胺液都略有下降。 对于 ME A、 D E A、 T E A单一胺液 及其与 M D E A的混合胺液 ，提高吸收的饱和程度， 也可提高解吸率 ， 改善解吸性能。 参考 文献 [ 1 ]1 余跃． 跨人“ 黄金时代 ” 的天然气产业专访 国际能 源 署首席经济学家 、 世界经济论坛 达 沃斯 能源顾 问委员 会 主席 F a t i h B i r o l 博 士【 J 】 ． 世界 石油工业 ， 2 0 1 2 ， 5 4 0 - 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l o n g , J I A N G X u e , WA N G y 鹏 S H I Z e - l i n 3 R＆D C e n t e r o f C N O O C G a s a n d P o w e r G r o u p ， B e i j i n g 1 0 0 0 2 7 ， C h i n a ； 2 ． K u n s h a n C i t y C o n s t r u c t i o n E n g i n e e ri n g Q u a l i t y I n s p e c t i o n C e n t e r ， S u z h o u 2 1 5 3 3 7 ， C h i n a ； 3 ． C h i n a U n i v e r s i t y o f P e t r o l e u m E a s t C h i n a ， Q i n g d a o 2 6 6 5 8 0 ， C h i n a ； 4 ． P e t r o c h i n a C o alb e d M e t h a n e C o m p a n y L i mi t e d ， B e i j i n g 1 0 0 0 2 8 ， C h i n a Ab s t r a c t Th e d e s o r p ti o n p r o p e r t i e s o f fi v e k i n d s o f a mi n e s ME A，DE A，T EA，DE T A，T E TA a n d t h e i r mi x e d a mi n e s wi t h MDEA i n t h e p r o c e s s o f CO 2 r mo v al f r o m n a t u r al g a s w e r e a n aly z e d b y t h e c o mp a r a ti v e e x p e rime n t s ．T h e c h a n g e r e g u l a ti o n o f d e s o r p t i o n r a t e o f d i f f e r e n t t y p e s o f s i n g l e a mi n e a n d mi x e d a mi n e s w a s i n v e s ti g a t e d ．T h e r e s u l t s s h o we d tha t the d e s o r p ti o n p r o p e r t i e s o f t wo k i n d s o f e n am i n e s DET A，T ET A a n d t h e i r mi x e d a mi n e s wi t h MDE A w e r e r e l a ti v e l y p o o r ．Wh i l e th e d e s o r p t i o n p r o p e r t i e s o f t h e a b o v e a mi n e s c o u l d b e i mp r o v e d b y i n c r e a s i n g t h e a b s o r p t i o n s a t u r a ti o n ． Ke y wo r d s n a t u r a l g a s ； c a r b o n d i o x i d e r e m o v al； s i n gl e a mi n e ； m i x e d a mi n e ； d e s o r p t i o n ； e n e r g y c o n s u mp ti o n 上接 第 3 5页 【 2 】 X u Q ， C h e n B Z ， H e X R ， e t n 1 ． S i mu l a ti o n f o r n a p h t h a p y o l y s i s i n c l e a r r a d i a t i o n t u b e o f s r t - 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A I ’ 0 3 【 J 】 ． K i n e t K a t al ， 1 9 9 2 ， 3 3 1 1 1 5 7 ． 1 6 1 ． Effe c t o f s h a p e - f o r mi n g me t h o d O i l p e r f o r ma n c e o f ZS M - 5 mo l e c u l a r s i e v e c a t a l y s t f o r M TP Z H AN G Y u - z h u , Y O NG X i a o - j i n g , Z H A N G Ku n , WAN G J u n ， J t A N C Y o n g -j u n , L I Y u n , Q t 嚣 n g S h e n h u a N i n g x i a C o a l C h e mi c a l I n d u s t r y C o m p a n y ， Y i n c h u a n 7 5 0 4 1 1 ， C h i n a Ab s t r a c t Us i n g HZ S M一 5 mo l e c u l a r s i e v e w i th h i【g h S i ／ A1 r a t i o a s a c t i v e c o mp o n e n t a n d S i O, _o r 3 - A1 2 03 a s b i n d e r t o p rep a r e t h e c a t al y s t s f o r m e t h a n o l t o p r o p y l e n e f M T P b y e x t r u s i o n ．The c a t al y ti c p e rf o r ma n c e s o f t h e p r e p a r e d c a t a l y s t s w e r e e v a l u a t e d u n d e r t h e c o mmo n c o n d i t i o n s for MT P r e a c t i o n ，a n d XRD，N H3 一 T P D， P y I R e r e ．w e re u s e d t o c h a r a c t e ri z e t h e c a t a l y s t s t o i n v e s ti g a t e t h e e ff e c t o f d i f f e ren t b i n d e rs o n t h e c a t a l y ti c a c ti v i t y a n d me c h a n i c a l s tr e n h o f t h e c a t aly s t s ． T h e res u l t s s h o w e d t h a t t h e b i n d e rs h a d o b v i o u s e ff e c t o n the s t r e n g t h a n d s u r f a c e a c i d b e h a v i o u r o f t h e c a t aly s t s a s w e l l as t h e d i s t r i b u ti o n o f MT P p r o d u c t s ，a n d S i O 2 d e mo n s t r a t e d a b e t t e r s e l e c t i v i t y t o l i g h t alk e n e s a n d a h i g h e r s t a b i l i t y t h a n A1 2 0 3 ． Ke y wo r d s HZ S M- 5 c a t a l y s t ； s h a p e - 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