燃煤细灰的形成及微观形态特征.pdf

书书书第５７卷第１２期化工学报Ｖｏｌ．５７Ｎｏ．１２２００６年１２月ＪｏｕｒｎａｌｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＩｎｄｕｓｔｒｙａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ（Ｃｈｉｎａ）Ｄｅｃｅｍｂｅｒ２００６檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭檭殐殐殐殐研究简报燃煤细灰的形成及微观形态特征刘建忠，张光学，周俊虎，范海燕，岑可法（浙江大学能源清洁利用国家重点实验室，浙江杭州３１００２７）关键词煤；燃烧；细颗粒；微观形态；重金属中图分类号ＴＫ２２４文献标识码Ａ文章编号０４３８－１１５７（２００６）１２－２９７６－０５犉狅狉犿犪狋犻狅狀犪狀犱犿犻犮狉狅犿狅狉狆犺狅犾狅犵狔犮犺犪狉犪犮狋犲狉犻狊狋犻犮狊狅犳犳犻狀犲狆犪狉狋犻犮犾犲狊犵犲狀犲狉犪狋犲犱犱狌狉犻狀犵犮狅犪犾犮狅犿犫狌狊狋犻狅狀犔犐犝犑犻犪狀狕犺狅狀犵，犣犎犃犖犌犌狌犪狀犵狓狌犲，犣犎犗犝犑狌狀犺狌，犉犃犖犎犪犻狔犪狀，犆犈犖犓犲犳犪（犛狋犪狋犲犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犆犾犲犪狀犈狀犲狉犵狔犝狋犻犾犻狕犪狋犻狅狀，犣犺犲犼犻犪狀犵犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔，犎犪狀犵狕犺狅狌３１００２７，犣犺犲犼犻犪狀犵，犆犺犻狀犪）犃犫狊狋狉犪犮狋Ｔｈｅｆｏｒｍａｔｉｏｎ，ｍｉｃｒｏｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓａｎｄｈｅａｖｙｍｅｔａｌｓｅｎｒｉｃｈｍｅｎｔｏｆｆｉｎｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｇｅｎｅｒａｔｅｄｄｕｒｉｎｇｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｗｅｒｅｓｔｕｄｉｅｄ．Ｔｈｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｗｅｒｅｓａｍｐｌｅｄｂｙｕｓｉｎｇｉｍｐａｃｔｉｎｇｃｌａｓｓｉｆｉｅｒ，ｔｈｅｍｉｃｒｏｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙｗａｓｅｘａｍｉｎｅｄｗｉｔｈＳＥＭａｎｄｔｈｅｈｅａｖｙｍｅｔａｌｓｃｏｎｔｅｎｔｗａｓｍｅａｓｕｒｅｄｗｉｔｈａｔｏｍｉｃａｂｓｏｒｐｔｉｏｎｓｐｅｃｔｒｏｐｈｏｔｏｍｅｔｅｒ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｄｔｈａｔｔｈｅｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙａｎｄｈｅａｖｙｍｅｔａｌｓｅｎｒｉｃｈｍｅｎｔｏｆｔｈｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｗｅｒｅｒｅｌａｔｅｄｔｏｔｈｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅ．Ｃｏａｒｓｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｃｏｍｍｏｎｌｙｓｈｏｗｅｄｉｒｒｅｇｕｌａｒｓｈａｐｅｓ，ｗｈｉｌｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｗｅｒｅｃｌｏｓｅｒｔｏｓｐｈｅｒｉｃａｌｓｈａｐｅｗｉｔｈｄｅｃｒｅａｓｉｎｇｓｉｚｅ．Ｓｕｂｍｉｃｒｏｎｐａｒｔｉｃｌｅｓｗｅｒｅａｌｗａｙｓｓｐｈｅｒｉｃａｌａｎｄｕｓｕａｌｌｙａｔｔａｃｈｅｄｔｏｂｉｇｏｎｅｓ．Ｔｈｅｈｅａｖｙｍｅｔａｌｓｃｏｎｔｅｎｔｏｆｔｈｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｎｃｒｅａｓｅｄｗｉｔｈｄｅｃｒｅａｓｉｎｇｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅ．犓犲狔狑狅狉犱狊ｃｏａｌ；ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ；ｆｉｎｅｐａｒｔｉｃｌｅ；ｍｉｃｒｏｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ；ｈｅａｖｙｍｅｔａｌｓ２００６－０１－２０收到初稿，２００６－０３－１３收到修改稿．联系人及第一作者刘建忠（１９６５），男，博士，教授．基金项目国家自然科学基金项目（５０５７６０８３）；教育部新世纪优秀人才支持计划项目（ＮＣＥＴ  ０４  ０５３３）．引言大气环境中的细小颗粒物不仅影响气象和气候，使空气质量变差，降低大气能见度，而且对人体特别是呼吸系统有严重危害．研究表明细小颗粒物极易进入人体肺部，被吸收进入血液，长期蓄积在体内，且颗粒越小，进入肺部越深［１］．对我国大气中细小颗粒物来源虽有不同看法，但基本上认为煤燃烧是主要的来源之一［２］，而且因为煤成分的复杂性，使得燃煤细灰含有各种矿物成分和多种痕量有毒元素，灰粒越细，富集越多，因此燃烧源小颗粒毒性更强，危害更深［３  ４］．由于现有的除尘设备，如煤粉炉普遍采用的电除尘器，虽然总除尘效率可以达到９９％以上，但对细飞灰（ＰＭ２．５）的捕集效率也只有９０％左右，而旋风除尘器更是在５％以下［５］．因此，加强燃煤细灰的形成、细灰微观形态特征及其有害元素分布规律的研究，对开发燃烧源小颗粒控制技术有重要的指导意义．犚犲犮犲犻狏犲犱犱犪狋犲２００６－０１－２０．犆狅狉狉犲狊狆狅狀犱犻狀犵犪狌狋犺狅狉Ｐｒｏｆ．ＬＩＵＪｉａｎｚｈｏｎｇ．犈－犿犪犻犾ｊｚｌｉｕ＠ｚｊｕ．ｅｄｕ．ｃｎ犉狅狌狀犱犪狋犻狅狀犻狋犲犿ｓｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙｔｈｅＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａ（５０５７６０８３）ａｎｄＰｒｏｇｒａｍｆｏｒＮｅｗＣｅｎｔｕｒｙＥｘｃｅｌｌｅｎｔＴａｌｅｎｔｓｉｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ（ＮＣＥＴ  ０４  ０５３３）．１实验方法１  １样品采集燃煤细灰的采样使用等速取样法，取样系统按照国家标准ＧＢ／Ｔ１６１５７１９９６进行．灰样的分级采用中国预防医学科学院研制的ＷＹ  １型冲击式尘粒分级仪，该仪器利用不同粒径的尘粒具有不同惯性的原理，将尘粒按其粒径的不同捕集到８级捕集板上［５］．１  ２测试仪器和方法本次实验使用日立Ｓ５７０扫描电镜观测细灰的微观形态．同时参照国家标准ＧＢ／Ｔ１５５５．２１９９５中固体废物中的重金属测定的消解方法，对尘粒分级仪收集的细灰颗粒进行重金属元素的消解，然后使用美国热电公司的ＵｎｉｃｏｍＳｏｌａａｒ９６９原子吸收分光光度计测定重金属元素含量．２燃煤细灰形成机理煤粉燃烧时在高温下被快速加热、裂解和燃烧，煤中矿物质将发生分解、熔融、气化、凝聚、冷凝、团聚等一系列的物理化学变化，然后在较低温度下形成化学成分和形态各异的飞灰．燃煤飞灰特别是细灰的形成机理是复杂的［６  ７］，图１和图２是Ｗａｙｎｅ和Ｌｏｃｋｗｏｏｄ等提出的有代表性的煤燃烧过程中不同粒径灰粒的生成机理和痕量元素转化与配置模型［８  ９］．主要观点是煤燃烧产生的颗粒呈双峰分布，包括亚微米超细颗粒和超微米颗粒两部分，亚微米超细颗粒主要由煤中矿物质和外部矿物质在高温时挥发，温度降低蒸气过饱和时通过均相成核形成，或在其他已形成的颗粒表面进行非均相凝结；较大的超微米颗粒主要是焦炭燃烧过程中体积不断减小，内部矿物质不断聚集形成，另外超细颗粒的凝并、团聚也可形成较大颗粒．以各种形态存在的痕量重金属元素，高温时易挥发，在成灰过程中容易和其他矿物质一起凝聚形成小颗粒，使重金属元素在细颗粒中产生富集现象．３燃煤细灰微观特征图３是利用分级仪对某电厂４１０ｔｈ－１煤粉除尘器前采集到的１．３～１４．７μｍ灰粒在放大２０００倍下的扫描电镜照片，可以比较直观看到不同粒径灰粒微观形貌特征（图中出现的细长丝状物为采集飞灰的滤纸纤维）．图３（ａ）是第一级灰粒，属预Ｆｉｇ．１ＰａｒｔｉｔｉｏｎｉｎｇｍｅｃｈａｎｉｓｍｓｄｕｒｉｎｇｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎＦｉｇ．２Ｆａｔｅｏｆｍｉｎｅｒａｌｍａｔｔｅｒｉｎｓｏｌｉｄｆｕｅｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｓｙｓｔｅｍｓ分离级，捕集到的飞灰中颗粒的尺寸具有一般的代表性，所以颗粒尺寸上存在很大区别，代表了电厂燃煤锅炉飞灰的基本形貌．经过预分离级后，从第二级到第八级捕集到的飞灰粒径越来越小．从第四级［图３（ｄ）］开始，不规则形状的颗粒已经基本消失，开始出现了颗粒的规则球形分布．尤其是从图３（ｅ）开始，粒径在４．５μｍ以下的颗粒，外形已基本呈球形，表明粒径减小，颗粒越接近球形．这种现象也验证了飞灰形成模型［８］，粒径较大的颗粒形状不规则主要是受破碎机理影响，包括含矿物质的焦炭颗粒的膨胀、破裂，内部气体受热膨胀引起颗粒的裂化、脱落，以及矿物质不完全熔化等因素；微米级的细颗粒，大多是矿物质挥发后在低温区均相或非均相成核凝结形成，在凝结中由于粒径很小，比表面积很大，此时表面张力起主要作用，容易形成球形．图４是放大３０００倍后预分离级扫描电镜图片，由比例尺可见，４．５μｍ以下的颗粒，外形基本上是球形，见图４（ａ）；最大球形颗粒直径约在８～９ μｍ，见图４（ｂ）；大块飞灰主要呈不规则形状，直径一般在１０μｍ以上；而亚微米级特别是０．５ μｍ以下超细颗粒，则是呈球形黏附在大颗粒表面，一般很难独立存在．７７９２第１２期刘建忠等燃煤细灰的形成及微观形态特征（ａ）犱５０＞１４．７μｍ（ｂ）犱５０＝１４．７μｍ（ｃ）犱５０＝９．２μｍ（ｄ）犱５０＝６．３μｍ（ｅ）犱５０＝４．５μｍ（ｆ）犱５０＝３．３μｍ（ｇ）犱５０＝２．３μｍ（ｈ）犱５０＝１．３μｍＦｉｇ．３ＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆＰＭｏｆ１．３μｍｔｏ１４．７μｍ８７９２化工学报第５７卷Ｆｉｇ．４Ｔｙｐｉｃａｌｓｕｐｅｒｍｉｃｒｏｎ  ｓｉｚｅｄＰＭＳＥＭｉｍａｇｅｓ４细灰中重金属富集规律为了描述痕量重金属元素在细灰不同粒径中的分布情况，本文定义了相对富集系数，其计算方法为各粒径的痕量元素含量除以整个飞灰痕量元素平均含量，相对富集系数越高，表明重金属元素在该粒径上富集程度越大．表１和图５显示了各级灰粒的６种重金属含量分布及其相对富集系数．由图表可见，重金属元素的含量和相对富集系数总体上均随飞灰粒径的减少而增大．镉、锌、铅和铬在小颗粒上富集的趋势比较明显，特别是镉，含量随粒径的减小急剧升高，在粒径１．３μｍ的飞灰上含量是粒径＞１４．７μｍ的２０．１倍．铜和镍在飞灰中的含量虽然也是随粒径减小而增大，但是变化趋势比较平缓．图５还表明犱５０＝４μｍ左右是重金属富集的一个转折点．粒径＞４μｍ的颗粒重金属含量随粒径的变化不大；但＜４μｍ颗粒重金属含量随飞灰粒径的减小急剧增大，这也间接验证了＜４μｍ的细颗粒主要呈球形结构，以挥发性矿物质冷凝团聚为主要形成途径，毒性更强，对人体危害更大．金属的挥发性对其富集度有重要的影响，镉和锌的熔点／沸点分别是３２１℃／７６９℃、４２０℃／９０７℃，它们在低温时仍具有较强的挥发性，故这两种金属元素在细颗粒中富集现象最突出．铅和镉具有中等挥发性，由于锅炉燃烧温度比较高，这两种金属元素在细颗粒中的富集也比较明显．而镍和铜的熔点、沸点都很高，在高温时挥发性很低，因此这两种金属在小颗粒上的富集不是很明显．另外，痕量元素的富集与其在煤中的存在形态也有关，如镉主要存在于黄铁矿中，以硫化物为主，较易挥发，故容易在小颗粒中富集．铬主要存在于黏土中，以硫酸盐为主，熔点、沸点都比较高；铜在煤中也以硫化物形式存在，但是到２００℃就开始分解，产生的氧化铜或铜单质均较难挥发，这也是两者在超细颗粒富集度不高的原因．犜犪犫犾犲１犎犲犪狏狔犿犲狋犪犾狊犮狅狀狋犲狀狋狅犳犳犾狔犪狊犺狅犳犱犻犳犳犲狉犲狀狋狊犻狕犲狊／μｇｇ－１Ｐａｒｔｉｃｌｅｓｉｚｅ／μｍＰｂＣｄＣｕＺｎＮｉＣｒ＞１４．７２５．１８０．３８１７９．２５１３２．９６５４．８３２９６．６２１４．７４２．４８０．５５１８４．１５１３９．０３７０．８８２７０．３６９．２８８．１３１．４７２５７．７１２５５．３１１１４．７５３２４．６３６．３９４．０７１．９４２５８．０６２６２．０２１４３．７３９９．１４４．６１０９．５０２．８２２７６．１１２６５．３４８７．５４３２６．０８３．３１４３．７１６．３２２７９．３９５８７．４７９４．３０２７０．４０２．３１８３．６２７．１３３０９．２６８２３．８９８６．１７１７７．５３１．３１９０．９１７．６３３１８．７２１０６１．９６６０．０２９７０．０８ａｖｅｒａｇｅ５２．１４１．０５２０３１９２．０５７３．７０２９１．９６Ｆｉｇ．５Ｈｅａｖｙｍｅｔａｌｓｒｅｌａｔｉｖｅｅｎｒｉｃｈｍｅｎｔｆａｃｔｏｒｓｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔｓｉｚｅｓ９７９２第１２期刘建忠等燃煤细灰的形成及微观形态特征上述小颗粒形貌特征和重金属含量研究结果也验证了Ｗａｙｎｅ和Ｌｏｃｋｗｏｏｄ等提出的煤燃烧过程中不同粒径灰粒的生成机理和痕量元素转化与配置模型（图１和图２）．５结论通过对煤粉锅炉除尘器前１．３～１４．７μｍ燃煤灰粒样品扫描电镜分析表明，燃煤细灰直径越小，越呈规则球形．直径在１０μｍ以上的大颗粒飞灰一般是不规则形状，可以认为主要是煤中矿物质在焦炭燃尽后凝聚形成；规则球形的小颗粒一般在直径８～９μｍ时开始形成，而在４．５μｍ以下颗粒基本呈球形；亚微米超细颗粒主要黏附在大颗粒表面，呈球形，可以认为主要是煤燃烧中矿物质气化后在低温区凝结成核形成的．燃煤灰粒粒径越小，重金属元素含量越多，富集现象越明显，小于４μｍ的颗粒重金属大量富集．这是因为重金属易挥发，与其他矿物质一起通过气化成核形成小颗粒．挥发性较高的金属元素如Ｃｄ、Ｚｎ、Ｐｂ等，比挥发性较低的Ｃｒ、Ｃｕ、Ｎｉ更易在细颗粒富集．犚犲犳犲狉犲狀犮犲狊［１］ＴｏｎｇＹｏｎｇｐｅｎｇ（童永彭），ＺｈａｎｇＧｕｉｌｉｎ（张桂林），ＹｅＳｈｕｎｈｕａ（叶舜华）．Ｐｒｏｇｒｅｓｓｉｎｔｏｘｉｃｅｆｆｅｃｔｓｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅｍａｔｔｅｒ．犑．犈狀狏犻狉狅狀．犗犮犮狌狆．（环境与职业医学），２００３，２０（３）２４６  ２４８［２］ＷｅｉＦｅｎｇ（魏凤），ＺｈａｎｇＪｕｎｙｉｎｇ（张军营），ＷａｎｇＣｈｕｎｍｅｉ（王春梅），ＺｈｅｎｇＣｈｕｇｕａｎｇ（郑楚光）．Ｒｅｖｉｅｗｏｆｓｕｂｍｉｃｒｏｎｐａｒｔｉｃｌｅｓａｇｇｌｏｍｅｒａｔｉｏｎｉｎｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓ．犆狅犪犾犆狅狀狏犲狉狊犻狅狀（煤炭转化），２００３，２６（３）２７  ３１［３］ＬｉｕＪｉａｎｚｈｏｎｇ，ＦａｎＨａｉｙａｎ，ＺｈｏｕＪｕｎｈｕ，犲狋犪犾．Ｓｔｕｄｉｅｓｏｎｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆｓｉｚｅｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎａｎｄｈｅａｖｙｃｏｎｔｅｎｔｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｓｕｐｅｒｆｉｎｅｐａｒｔｉｃｌｅｓｆｒｏｍｃｏａｌ  ｆｉｒｅｄｂｏｉｌｅｒ／／ＰｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓｏｆｔｈｅＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅｏｎＥｎｅｒｇｙａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ．ＳｈａｎｇｈａｉＳｈａｎｇｈａｉＳｃｉｅｎｔｉｆｉｃａｎｄＴｅｃｈｎｉｃａｌＰｕｂｌｉｓｈｅｒｓ，２００３，ｖｏｌ．２１３１０  １３１５［４］ＫａｕｐｐＨｅｉｋｅ，ＭｃＬａｃｈｌａｎＭｉｃｈａｅｌＳ．Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆｐｏｌｙｃｈｌｏｒｉｎａｔｅｄｄｉｂｅｎｚｏ 狆 ｄｉｏｘｉｎｓａｎｄｄｉｂｅｎｚｏｆｕｒａｎｓ（ＰＣＤＤ／Ｆｓ）ａｎｄｐｏｌｙｃｙｃｌｉｃａｒｏｍａｔｉｃｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎｓ（ＰＡＨｓ）ｗｉｔｈｉｎｔｈｅｆｕｌｌｓｉｚｅｒａｎｇｅｏｆａｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃｐａｒｔｉｃｌｅｓ．犃狋犿狅狊狆犺犲狉犻犮犈狀狏犻狉狅狀犿犲狀狋，２０００，３４（１）７３  ８３［５］ＬｉｕＪｉａｎｚｈｏｎｇ（刘建忠），ＦａｎＨａｉｙａｎ（范海燕），ＺｈｏｕＪｕｎｈｕ（周俊虎），犲狋犪犾．ＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｓｔｕｄｉｅｓｏｎｔｈｅｅｍｉｓｓｉｏｎｏｆＰＭ１０ａｎｄＰＭ２．５ｆｒｏｍｃｏａｌ  ｆｉｒｅｄｂｏｉｌｅｒ．犘狉狅犮犲犲犱犻狀犵狅犳狋犺犲犆犛犈犈（中国电机工程学报），２００３，２３（１）１４３  １４９［６］ＺｈｅｎｇＣｈｕｇｕａｎｇ（郑楚光），ＸｕＭｉｎｇｈｏｕ（徐明厚），ＺｈａｎｇＪｕｎｙｉｎｇ（张军营），犲狋犪犾．ＥｍｉｓｓｉｏｎｓａｎｄＣｏｎｔｒｏｌｏｆＴｒａｃｅＥｌｅｍｅｎｔｓｆｒｏｍＣｏａｌＣｏｍｂｕｓｔｉｏｎ（燃煤微量元素排放与控制）．ＷｕｈａｎＨｕｂｅｉＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＰｒｅｓｓ，２００２［７］ＬｉｕＸｉａｏｗｅｉ（刘小伟），ＸｕＭｉｎｇｈｏｕ（徐明厚），ＹｕＤｕｎｘｉ（于敦喜），犲狋犪犾．Ｃｏａｌｍｉｎｅｒａｌｔｒａｎｓｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｎｅｍｉｓｓｉｏｎｏｆｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅｍａｔｔｅｒｓｄｕｒｉｎｇｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ．犘狉狅犮犲犲犱犻狀犵狊狅犳狋犺犲犆犛犈犈（中国电机工程学报），２００５，２５（２２）１０４  １０８［８］ＷａｙｎｅＳＳｅａｍｅｓ．Ａｎｉｎｉｔｉａｌｓｔｕｄｙｏｆｔｈｅｆｉｎｅｆｒａｇｍｅｎｔａｔｉｏｎｆｌｙａｓｈｐａｒｔｉｃｌｅｍｏｄｅｇｅｎｅｒａｔｅｄｄｕｒｉｎｇｐｕｌｖｅｒｉｚｅｄｃｏａｌｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ．犉狌犲犾犘狉狅犮犲狊狊犻狀犵犜犲犮犺狀狅犾狅犵狔，２００３，８１（２）１０９  １２５［９］ＬｏｃｋｗｏｏｄＦＣ，ＹｏｕｓｉｆＳ．Ａｍｏｄｅｌｆｏｒｔｈｅｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅｍａｔｔｅｒｅｎｒｉｃｈｍｅｎｔｗｉｔｈｔｏｘｉｃｍｅｔａｌｓｉｎｓｏｌｉｄｆｕｅｌｆｌａｍｅｓ．犉狌犲犾犘狉狅犮犲狊狊犻狀犵犜犲犮犺狀狅犾狅犵狔，２０００，６５／６６（１）４３９  ４５７０８９２化工学报第５７卷

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