塔里木盆地满东1气藏天然气生成动力学研究.pdf

石油天然气学报 江汉石油学院学报 2 0 1 0 年 1 o 月第 3 2 卷第 5 期 J o u r n a l o f O i l a n d Ga s T e c h n o l o g y J ． J P 1 O c t ． 2 0 1 0 V o 1 ． 3 2 N o ． 5 4 9 塔里木盆地满 东 1气藏天然气 生成动力学研究 查 F 宴 ／ 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室， 广东 Y - 0 * l 6 1 0 6 4 0 ＼ 于 ∥ 、 ＼ 中国矿业大学煤炭资源与安全开采国家 重点实 验室， 北京1 0 0 0 8 3 ／ 仰云I峰 中国石油化工股份有限公司石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所， 江苏无锡2 1 4 1 6 1 田 辉 中国科 学院 广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室， 广东广州6 1 0 6 4 0 冯松 宝 ，王康 东 ，曹鸿亮 王 娟 ，马，J 、 敏 中国矿 业大学地球科学与测绘工程学院， 北 京’ 0 。 。 。 。 [ 摘 要] 采用黄金管一 高压釜 限定体 系生烃 动力学装置 ，对塔里 木盆地 哈得原 油样 品进行 了热 解生气试验 研 究，推 导了原 油热解 生成 气态烃动 力学参 数。结果表 明，哈得原 油具有很 高 的产 气率 ，以 2 ℃／ h升 温 速率为例 ，当热解 温度达到 6 0 0 ． 6 ℃时，总气产 率 C 。 达 到 5 9 9 ml ／ g 。该 原油 生气 动力学 参数为 活 化能分布 范围 5 9 ～7 0 k c a l ／ mo l ，主要分布在 6 0 ～6 5 k c a l ／ mo l ，频率 因子 5 ． 0 1 0 “S ～ 。运用Ki n e t i c s 专用 软件 的动力学模拟 ，结合 区域地质背景 ，研 究了塔 里木 盆地 满东 1气藏生气史 ，认为满东 1气藏天然 气具 有原油裂解气特征 ，生气层位在寒武 系顶部 至奥 陶系底部 之 间，原 油大量裂解 ，为满东 1气藏形 成提供 气 源 。 [ 关键词]原 油热解 ；气态烃 ；动力 学参数 ；生气史 ；满东 1气藏 [ 中图分类号]T E l 2 2 ． 1 1 [ 文 献标识码 ]A [ 文章编号]1 0 0 09 7 5 2 2 0 1 0 O 5 0 0 4 9 一O 7 生 烃动力 学 是根据 化 学反应 动 力 学 原 理 ，采 用 实验 室 快 速 升 温 的 热模 拟 方 法 ，再 现 有 机质 烃 源 岩 、原 油等 在 不 同地 质条 件下 生成 烃类 的过 程口 ] 。原油 热解 生气 动力学 就 是在 实验 室 里模 拟原 油 在 地质条件下生成天然气的过程，为合理解释天然气的生成 、运移和聚集过程提供一种新的研究思路和方 法 ] 。近些 年来 。生 烃动 力学 与 同位素 动力 学研究 在 国 内受 到重 视 ，已在 我 国一些 盆 地天 然气 藏 的成 因评 价 与成藏研 究 中得 到 了 良好 的应用 I 8 。 近年来 ，对 塔里 木盆 地满 加尔 凹 陷东部 地 区的油气 勘探 获 得 了突破 ，在满 东 1 井 志 留系 5 5 5 5 ． 1 9 ～ 5 6 0 7 ． 0 0 m 井段 发 现 了工 业性 气流 ， 日产天 然气 2 ． 9 ～5 ． 6 5 1 0 m。 。满 东 1井 位 于新 疆尉 犁 县 ，构 造位置 在满 加尔 凹陷东部 满东 1 号构 造 带上 图 1 。 国 内学 者 对 塔 东地 区油气 成 因及 成藏 进 行地 质 研 究l 1 川，但在天然气藏成 因研究、原油裂解成气评价等方面存在较大争议 。笔者引入生烃动力学与碳 同位素动力学方法，开展原油裂解成气热模拟试验与满东 1气藏天然气生成动力学研究 ，为满加尔凹陷 东 部地 区天然 气评 价 与勘探 提供 依据 。 1 样品与试验 方法 1 ． 1试 验样 品 原油样 品采 自塔 里 木 盆 地 哈得 4 8 7井 石 炭 系 5 0 4 6 ～ 5 0 4 8 ． 5 m C m油 组 ，2 O ℃密 度 0 ． 8 8 2 7 g ／ c m。 ， 5 O ℃粘度 1 2 ． 4 6 mP a S ，含蜡 量 4 ． 5 4 ％ ，含硫 量 0 ． 6 5 ，全油碳 同位 素为 一3 2 ． 6 8 ％ o ，属 于低 硫低蜡 的 正常 原油 。 [ 收稿日期]2 0 1 0一O 7一 O 5 [ 基金项目]国家油气 科技重大专项 2 0 0 8 Z X0 5 0 0 7 0 3 ；有机地 球化学国家重点 实验室开 放基金项 目 OG L 一 2 0 0 8 0 8 ；国家 自然 科 学基金项 目 4 0 5 7 2 0 8 5 ；教育部新世纪优秀人 才支持项 目 NC E T- 0 6 0 2 0 4 。 [ 作者简介]李贤庆 1 9 6 7一 ，男 ，1 9 8 9 年大学毕业 ，博士 后 ，教授 ，博士生导 师，主要从事煤 油气地质、油气地球化 学、有机 岩石学方面的科研与教学工作。 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 石油天然气学报 江汉石油学院学报 2 0 1 0年 1 O月 图 1 塔 里 木 盆 地 东 部构 造 单 元 划 分及 满 东 1井位 置 图 由于满东 地 区未发 现油藏 ，所 以未 取 得该 地 区的 原 油样 品。Wa p l e s ] 研 究 指 出 ，虽 然 不 同地 区原 油的化学组成有区别 ，但经模拟计算得到的动力学数据差别不大 ，应用到地质条件下所产生的差别就更 小。因此 ，笔者采用哈得原油样品进行生气热模拟试验，求取其生气动力学参数。 1 ． 2试 验方 法 由于塔里 木盆地 海相 地层普 遍埋 藏深 ，热演 化程 度高 ，所 以研 究采 用 黄金 管 一 高 压 釜 限定 体 系生 烃 动力 学试验 装置 ，可 实现热 解 温度 和压 力 的精 确 控 制 温 度 、压 力 的误 差 分 别 为 1 ℃、 _4 - 0 ． 1 MP a 。 该试验工作是在 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室完成的，生烃热模拟试验 方法与前人的方法 类似，现简述如下 。 1 生 烃 热 模 拟 试 验 原 油 样 品 1 0 ～ 5 0 mg 在 氩 气 保 护 下 封 人 黄 金 管 长 度 4 0 mm、直 径 4 ． 2 mm ，黄金 管分别 置 于 1 3个 高压 釜 中 ，并 置 于 同 一 热解 炉内 ，利 用 炉底 的热 循 环 风 扇使 各 个 高 压 釜 的温差小 于 1 ℃ 。通过 高压 泵对 高压 釜 充水 ，从 而 对 样 品施 加压 力 。所 有 高 压 釜采 用 压力 并 联 方 式 ， 确保各 个 高压釜 的压力 完全一 致 。试验 过程 中 ，压 力维 持在 5 0 MP a ，分别 用 2 ℃／ h和 2 O ℃／ h的升 温 速 率进行升温 。在设定的不同温度点，取 出相应的高压釜 ，在冷水中淬火 ，使黄金管冷却到室温。取出的 黄金 管擦净 称重 。 2 气态烃成分分析将表面已洗净的黄金管置于在线真空系统 中，在封闭条件下用针扎破，让热 解气体产物从黄金管中释放出来。扎破金 管大约 1 rai n后 ，打开进样阀门，使气体进入 Ag i l e n t 6 8 9 0 N 气相色谱进行 成分分析。升温程序 起 始温度 7 0 ℃，恒温 6 mi n ，再 以 1 5 ℃／ mi n升至 1 3 0℃，再 以 2 5 ℃／ rai n 升 至 1 8 O ℃ ，恒 温 4 mi n 。 3 气体组分碳 同位素分析 在 I s o c h r o mⅡ型 GC I R MS同位素质谱仪上完成 ，分析误差不大 于 0 ． 3 ‰ P DB 。采用 P o r a p l o t Q 型色谱柱 3 0 m0 ． 3 2 mm0 ． 2 5 m ，用氦气作载气；升温程序 初始温度 5 O ℃，恒温 3 rai n ，再 以 4 。 C／ mi n的速率升至 1 5 0 ℃，恒温 8 mi n 。 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 第 3 2卷第 5期 李贤庆等 塔 里木 盆地满东 1气藏天然气生成动力学研究 2 原油热解生气热模拟试验结果 图 2显示 了哈得原 油样 品热 解生 气过 程 中各气 态烃 组分 产 率 的变 化 。可 以看 出 ① 哈得 原油 热解 生 b D - 二 g ＼ 褂 { L Z U ∞ 二 窨 、 褥 { L U U 1躐 3 o o 3 5 0 4 0 0 4 5 0 5 0 0 5 5 0 6 0 0 6 5 0 温 度 ／ c 3 0 0 3 5 0 4 0 0 4 5 0 5 0 0 5 5 0 6 0 0 6 5 0 温 度 ／ c 3 0 0 3 5 0 4 0 0 45 0 5 0 0 5 5 0 6 o O 6 5 o 温度 ／ C l 2 O 1 0 o ∞ 8 0 槲 6 0 { L 4 0 2 0 O 曼 二 g ＼ 褂 { L ∞ U 邑 ∞ _ 二 窨 ＼ 糌 { L ’ U 3 o o 3 5 0 4 0 0 45 0 5 0 0 5 5 0 6 0 0 65 o 温 度 ／ c 3 0 0 35 0 4 0 0 45 0 5 0 0 5 5 0 6 0 0 6 5 0 温度 ／ c 3 0 0 3 5 0 4 0 0 4 5 0 5 0 0 5 5 0 6 O 0 6 5 0 温度 ／ c 图 2哈 得 原 油 样 品热 解 气 组 分 产 率 随 热解 温 度 的 变 化 成 甲烷 C 、总气态 烃 C 具 有 相 同 的产 率 变 化 趋 势 ，都 是 随 热解 温度 的升 高 ，甲烷 、总气 态 烃 产率 不断增 大 ；乙烷 、丙烷 和 C 重 烃产 率先 增大 后减 小 。② 甲烷与 乙烷 、丙 烷 具 有不 同的产 率 变化 趋 势 甲烷产率不断增加 ，而 乙烷和丙烷 的产率先增加后 减少。③ 哈得 原油热解气 态烃产率很高 ，以 2 ℃／ h升温速率为例，当热解温度达到 6 0 0 ． 6 ℃，总气态烃 C 产率达到 5 9 9 ml ／ g 。④哈得原油能生 成较多的重烃 c ，随着热解温度的增高，c 产率先上升后下降，最大值对应 的温度在 4 5 0 4 9 0 ℃ 彻 鲫 枷 湖 枷 0 ∞ ∞ 如 柏 ∞ 加 m 0 O O O O O O O O ∞ 如 加 如 加 m ． 枷 啪 Ⅲ m 鲫∞ ∞加0 ∞ ∞ 如 ∞ ∞ ∞ m O 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 石油天然气学报 江汉石油学院学报 2 0 1 0 年 1 O月 之 间 ，C 产 率 可 达 1 8 9 ml ／ g ；此 后 C 。 一 发 生 裂 解 ，体积 下 降 ，到 6 0 0 ℃基 本 全 部 裂 解 。⑤ 原 油热解 气 的湿度 系数先 增 大后 减小 。由此 可 见 ， 原油 热解生 气过 程 中 ，早期 生成 重 烃 含 量 相 对 较高 的天然 气 ，在 高 温 阶段 重 烃 气 发 生二 次裂 解 ，重烃气 向甲烷 气转 化 ，干燥 系数 变大 。 哈得原 油样 品热 解 气 甲烷 、乙烷 和丙 烷 碳 同位 素 的 试 验 测 定 结 果 如 图 3所 示 。无 论 2 0 ℃／ h 的升 温 速 率 ，还 是 2 ℃／ h的 升 温 速 率 ， 哈得原油样品热解气 甲烷碳 同位素值都分 布在 一 4 9 ． 0 ‰～ 一3 5 ‰ 之 间 。随 着 热解 温度 的升 高 或热演 化 程度 的增 加 ， 甲烷 的碳 同 位 素先 变 轻 后变 重 。不 同 的升 温 速 率 条 件 下 ，热 解 气 甲 烷 碳 同位 素显 示 出各 自的演 化 趋 势 。在 占 C 最 低值之前 ，2 0 ℃／ h升温速率条件下 甲烷碳 同位 素 要 比 2 ℃／ h升 温速率 条件 下 的重 ，而 在 占 C 最低 值之 后 ，两 者相 反 。 哈得 原油 样 品 热 解 生 成 的 乙烷 、丙 烷 碳 同 位 素的变 化规律 似 乎 与 甲烷 相 似 ，低 温 阶 段存 在一 个碳 同位 素 变 轻 的 趋 势 。此后 ，随 着 热 解 温度 的 增 加 ， 具 有 较 高 键 能 的 C ～ ”C 和” C 一 ” C键 开始 大量 裂 解 ，导 致 其碳 同位 素 逐 渐 变重。当乙烷和丙烷开始大量裂解 时，残余 乙 烷 和丙 烷 的碳 同 位 素 开始 远 远 超 过 原 油 的 初始 碳 同位 素 图 3 。 3 满东 1 气藏生气动力学模拟 3 ． 1生气动 力学 参数 已有研 究 ’ 9 3 表 明 ，平 行 一 级 反 应 动 力 学 模 型能够 较好 地 描 述 有 机 质 热 解 生 烃 作 用 。笔 者采用 基 于 该 模 型 建 立 的 K i n e t i c s专 用 软 件 ， 模 拟计算 生气 动 力 学 参 数 ，使 用 离 散 分 布 活 化 能和 固定 的频 率 因子 。 设定 总气 C 质 量 产 率 的 动 力 学 过 程 遵 循 平行一级反应动力学原理，总气产率 的最大值 代 表 原 油 完 全 裂 解 ，这 时 定 义 原 油 转 化 率 为 一25 - 3 0 3 5 淡 ＼ ．40 ∞ - 45 5 0 ．5 5 0 3 5 0 40 0 45 0 5 0 0 55 0 60 0 65 0 温度 ／ ℃ 3 5 0 40 0 45 0 5 0 0 55 0 6 00 6 5 0 温度 ／ ℃ 35 0 4 00 45 0 5 0 0 5 5 0 60 0 6 50 温度 ／ ℃ 图 3哈得原油样品热解气组分碳同位素随热解温度变化情况 1 ． 0 。应用 Ki n e t i c s 2 0 0 0软件 ，对原油热解生气动力学参数进行模拟计算。图 4展示了哈得原油 c 烃生成的动力学参数与拟合结果 。不难看出，哈得原油生气动力学模拟计算结果与热模拟试验数据具有 高的符合度，表明该研究的热模拟试验数据及获取的生气动力学参数可以外推应用到地质条件。 3 ． 2主 要地质 参数 应用生烃动力学方法评价油气藏成因所需参数是油气藏或烃源岩的受热历史 ，其涉及到 3 项相关地 质参数 埋 藏史 、古地 表温 度及古 地温 梯度 。 满 东 1 井 埋 藏史见 图 5 ，从 寒武 纪 到 志 留纪 ，为 快 速 沉 降 阶段 ，沉积 了近 1 0 0 0 0 m 厚 的海 相地 层 ， 5 5 5 5 5 ． 0 4 ＼ ～ 0 ￡ I g O O O O 0 4 ＼ 旧 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 第 3 2卷第 5期 李贤庆等 塔里木盆 地满东 1气藏天然气生成动力学研究 5 O 4 5 4 o 3 5 3 0 2 5 l皿2 0 1 5 1 O 5 O 善 ● g ＼ 糌 { L 6 活化能 k c a № 1 温度 ／ ℃ 图 4哈 得 原 油 样 品 C ． 生 成 的动 力 学参 数 与 拟 合 结 果 其 中中一 上奥 陶统 地层厚 度最 大 ，将 近 5 0 0 0 m。晚三叠 世 到早侏 罗世 ，为抬 升剥蚀 阶段 ，剥 蚀 厚度很 小 。 中侏罗世到新近纪为再沉降阶段 ，以缓慢沉降为主。 图 5满 东 1井 埋 藏 史 图 满东地区古地表温度一般取 1 5 2 0 ℃。该 区的古地温梯度 ，笔者采用张水 昌等[ 1 ] 的研究结果 ，即 平均 地温 梯度 为 晚奥 陶世一 泥 盆纪 O。 一 D 2 ． 9 。 C／ 1 0 0 m，石炭 纪一 二 叠纪 C P 3 ． 1 ℃／ 1 0 0 m，中生 代 T K2 ． 8 ℃／ 1 0 0 m，古 近 纪 E2 ． 6 。C／ l O O m，新 近纪 N2 ． 2 ℃／ l O O m，第 四纪 Q2 ． 0 ℃／ l O O m。 3 ． 3天然 气生 成动 力学 模拟 天然气 地球 化 学 分 析 表 明 ，满 东 1气 藏 志 留 系 天 然 气 甲烷 含 量 6 4 ． 9 7 ，重 烃 l 4 ． 3 3 ，氮 气 2 O ． 3 9 ，二氧 化碳 2 O ． 3 1 ，干燥 系数 0 ． 8 2 ，属 于湿 气 ；天 然 气 甲烷 C 为 一3 8 ． 1 8 ‰ ，乙 烷 6 ”C 为 一3 7 ． 7 4 ％ 。 ，丙烷 C 。 为 一3 3 ． 6 9 ％ 。 ，丁烷 8 C 为 一3 2 ． 5 l ‰ ，具 有 C 。 8 C C 。 C 的 正序分布特征。从 目前所获得的资料初步分析，满东 1气藏天然气属于海相腐泥型天然气 ，来源于寒武 系一 下奥 陶统 海相 过成熟 烃 源岩 ，烃类 气体 组成 具有 原油 裂解 气特 征 。 肖中尧 等 _ 】 。 ] 指 出寒 武 系烃 源 岩生 成 的油 在奥 陶系 和寒 武系 地层 中形 成古 油 藏 。胡 国艺 等 根 据 满 东 1井 假 定 不 同层 位 油 藏原 油 裂解 气 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 石油天然气学报 江汉石油学院学报 2 0 1 0年 1 O月 生成 特 征和米兰 】 井 炭沥 青含量 纵 向变化 特征 ，推定 寒武 系顶 部至奥 陶 系底部 可 能是满 东 1 井 原 油裂解 气生成 的主要层 段 。 { }{ 卜 啦 旺 地质年 代／ Ma 图 6满东 1 气藏不 同层位原油裂解 生气史模拟 该研 究对 满东 1 气 藏 寒武 系 顶 部 、 下 奥 陶统 顶 部 和 上 奥 陶 统 顶 部 进 行 了 原油 裂解 生 气 动 力 学模 拟 。 图 6展 示 了满 东 1 井 不 同层 位 原 油 裂解 生 气史 。 可 以 看 出 ，寒 武 系 顶 部 原 油 在 一 4 6 2 Ma开始 明显 裂 解 ，到 一4 4 4 Ma转 化率 达到 0 ． 9 9 ，原 油 大 量 裂解 期 为 奥 陶纪 。下 奥 陶统 顶 部 原 油 在 一 4 4 6 Ma 开始 明显 裂 解 ，到 一4 1 4 Ma转 化 率 达 到 0 ． 9 9 ，原 油 大 量 裂 解 期 为 志 留纪 。 上 奥 陶统 顶 部 原 油 在 二 叠 纪 之 前 基 本 没 有发 生 原 油 裂 解 ，之 后 原 油 有 少 量 裂解 ，但 至今 转化 率仅接 近 0 ． 0 5 。 满东 1气 藏 奥 陶 系底 部 原 油 裂 解 气 转化 率 和 甲 烷碳 同 位 素 在 各 地 质 时 期 的变 化 如 图 7所 示 。满 东 1气 藏 原 油裂解气裂解速度快 ，大量 生成时期 早 ，主要 在 中奥 陶世末 一 志 留纪 末 ，在 短 短 的 5 0 Ma内 ，原 油 大 量 裂 解 ，转 化率 达 到 0 ． 9以上 ，这 与 胡 国艺 等_ 】 的研究结果不谋而合 。满 东 1井 由于 埋深 大 ，奥 陶 系 底 部 的 原 油 绝 大 部 分 在 3 8 0 Ma 之 前 就 已开 始 裂解 成 气 ，按 照原油 裂解 的动力 学演 化模 式 图 7 ， 褂 辩 融 漠 7 , o 5 0 0 3 0 0 2 0 0 1 0 0 O 地质年代／ Ma 地质年代／ Ma 图 7满 东 1气藏奥陶 系底部原油裂解气转化率 和 甲烷碳同位素的演化 O 8 6 4 2 1 O O O O 学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m学兔兔 w w w .x u e t u t u .c o m 第 3 2卷第 5 期 李贤庆 等 塔里木盆地满东 1气藏天然气生成动力学研究 5 5 其瞬时聚气甲烷碳同位素值可达一2 1 ％ o ，累积聚气甲烷碳同位素值达到一3 8 ％ 0 ，而现今该气藏气的甲烷 碳同位素值为一3 8 ． 1 8 ％ o ，可见满东 1气藏天然气属于原油裂解的累积气。 4结 论 1 哈 得原 油 具 有 很 高 的 产 气 率 ， 以 2 ℃／ h速 率 升 温 到 6 0 0 ． 6 ℃ 时 ，原 油 热 解 生 成 的 总 气 产 率 C 一 达 5 9 9 ml ／ g 。原油热解生成甲烷 C 。 和重烃 C 具有不同的产率特征，前者产率随热解温 度 的升高不 断增 大 ，而后者 产率 先增 大后 减小 。 2 运用动力学 专用软件拟合计算 ，获得 了哈得 原油生气动 力学参数 ，即活化能 分布范 围 5 9 ～ 7 0 k c a l ／ mo l ，主要 分 布在 6 O ～6 5 k c a l ／ mo l ，频率 因子 5 ． 0 1 0 s ～ 。 3 生气动力学模拟表明，满东 1井原油裂解气生成层位在寒武系顶部至奥 陶系底部之间，原油裂 解气 早期 生成 ，主 要是 在 中奥 陶世 末一 志 留纪 末原 油大 量裂解 ，为满东 1 气 藏形成 提供 气源 。 致谢 本 工作得 到 中国科 学院广 州地球 化 学研 究所 肖贤明研 究员 、 申家贵高级 工程 师 、刘大永 副研 究员 ，中 国石 油勘探 开发研 究 院胡 国艺 高级 工程 师 ， 中国石 油塔 里木 油 田分公 司 肖 中尧 高级 工程师 、卢 玉红工程 师等 的 大力 支持 和 帮助 ，在此表 示衷 心 的感谢 [ 参 考文 献] [ 1 ]Ta n g Y， P e r r y J K， J e n d e n P D， e t a 1 ．Ma t h e ma t i c a l mo d e l i n g o f s t a b l e c a r b o n i s o t o p e r a t i o s i n n a t u r a l g a s e s[ J ]．Ge o e h i mi c a e t C o s mo e h i mi c a Ac t a ，2 0 0 0，6 4 1 5 2 6 7 3 ～ 2 6 8 7 ． [ 2 ]C r a me r B，F a b e r E， Ge r l i n g P， e t a 1 ．Re a c t i o n k i n e t i c s o f s t a b l e c a r b o n i s o t o p e s in n a t u r a l g a s i n s ig h t s f r o m d r y ， o p e n s y s t e m p y r o l y s i s e x p e r i me n t s[ J ]． En e r g y＆ F u e l s ，2 0 0 1 ，l 5 3 5 1 7 ～5 3 2 ． [ 3 ]李贤庆 ，肖贤明，Ta n g Y，等 ．库 车坳 陷侏罗系煤系源岩的生烃动力学研究[ J ]．新疆石油地质 ，2 0 0 3 ，2 4 6 4 8 7 ～4 8 9 ． [ 4 ]Wa p l e s D W．Th e k i n e t i c s o f i n r e s e r v o i r o i l d e s t r u c t i o n a n d g a s f o r ma t i o n c o n s t r a i n t s f r o m e x p e r i me n t a l a n d e mp i r i c a l d a t a ，a n d f r o m t h e r mo d y n a mi c s[ J ]． ． Or g a n i c Ge o c h e mi s t r y ， 2 0 0 0 ，3 1 3 5 5 3 ～5 7 5 ． [ 5 ]T a n g Y， Hu a n g Y S ，E l l is G S ，e t a 1 ．A k i n e t ic mo d e l f o r t h e r ma l l y i n d u c e d h y d r o g e n a n d c a r b o n i s o t o p e f r a c t i o n a t i o n o f i n d i v i d u a l n a l k a n e s i n c r u d e o i l[ J ]．Ge o c b i mi c a e t C o s mo c h i mi e a Ac t a ， 2 0 0 5 ，6 9 1 8 4 5 0 5 ～4 5 2 0 ． [ 6 ]李贤庆 ，肖贤 明，田辉 ，等 ．碳 同位素动 力学模拟及其在天然气评价 中的应用 [ J ]．地学前缘 ，2 0 0 5 ，1 2 4 5 4 3 5 5 0 ． [ 7 ]董鹏 ，李贤庆 ，仰云峰 ，等 ．原油裂解气动力学研究进展 [ J ]．矿物岩石地球化学通报 ，2 0 0 9 ，2 8 2 2 0 1 2 0 8 ． [ 8 ] 熊永强 ，耿安松 ，王云鹏 ，等 ．干酪根二次生烃动力学模拟试验研究[ J ]．中国科学 D辑 ，2 0 0 1 ，3 1 4 3 1 5 ～3 2 0 ． [ 9 ]李 贤庆 ，肖贤明 ，米敬奎 ，等 ．塔里木盆地库车坳陷烃源岩生成 甲烷 的动力学参数及其 应用 [ J ] ．地质 学报 ，2 0 0 5 ，7 9 1 1 3 3 ， ～ 1 42． 李 贤 庆 张 海 祖 张水 昌 肖中尧 肖贤明 耿安松 粱 狄 刚 卢 玉 红 T a n g Y，等 ，库车坳 陷煤成 甲烷碳同位素动力学研究[ J ]．石油与天然气地质 ，2 0 0 4 ，2 5 1 熊永强，等 ．天然气生成动力学模拟及其地质应用 厂 J ]．天然气工业 ，2 0 0 6 ，2 6 2 1 9 2 2 ． 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